时变环境与电力条件下大气CO2分离系统的循环分辨动态建模

《Frontiers in Environmental Engineering》：Cycle-resolved dynamic modeling of atmospheric CO2 separation systems under time-varying ambient and electricity conditions

　　

大气CO₂分离（atmospheric CO₂ separation）采用固体吸附剂（solid-sorbent）吸附系统，其性能受到随小时和季节尺度变化的环境温度和湿度的强烈影响。然而，解析吸附-脱附动力学的详细循环吸附模型计算强度大，限制了其在长期、环境条件分辨分析和系统规模优化中的应用。在本研究中，研究人员为固体吸附剂温度-真空变温吸附（temperature-vacuum swing adsorption，TVSA）系统开发了一种物理信息驱动的动态降阶模型（reduced-order model，ROM）。该模型保留了控制循环运行的主要物理机制，包括CO₂-H₂O共吸附、吸附-脱附动力学、不完全再生以及循环间吸附剂状态记忆。该模型被构建为一种计算高效、面向控制的状态转移模型，而非特定直接空气捕集（Direct air capture，DAC）工厂的设备级表示。利用该框架，研究人员在不同环境条件、初始吸附剂状态、系统设计和运行策略下生成了约120,000次循环分辨模拟。所得数据集揭示了结构化的性能格局，并支持开发神经网络代理（neural-network surrogate）以进行快速循环预测和优化。结果表明，系统性能对环境变率高度敏感，并且与固定运行策略相比，时变条件下的循环分辨优化可同时降低能量需求并提高CO₂生产率。总体而言，本研究提出了一种可扩展的物理到代理工作流，将吸附物理、降阶动态建模和神经网络辅助优化联系起来，用于在真实环境变率下运行的大气CO₂分离系统。

**论文解读：基于物理信息降阶模型与神经网络代理的大气CO₂分离系统循环优化研究**

大气CO₂分离是应对气候变化的重要技术路径之一，固体吸附剂吸附系统因能在常温常压下捕集稀薄CO₂而受到广泛关注。然而，此类系统直接暴露于环境大气，其性能受环境温度和湿度的显著影响，而这两个因素又具有明显的时变特征（小时级和季节级波动）。传统的详细循环吸附模型虽然能够解析吸附-脱附过程中的传质、传热与吸附平衡，但计算开销巨大，难以用于长期的逐时环境条件分析、大规模参数扫描和系统级优化。同时，许多现有评估方法依赖稳态或循环平均假设，忽略了循环间吸附剂状态记忆和不完全再生等关键物理过程，无法准确刻画系统在实际环境波动下的动态行为。因此，亟需一种计算高效又能保留主导物理机制的建模框架，以支持环境分辨的长期模拟和数据驱动的优化。

本研究发表于《Frontiers in Environmental Engineering》，研究人员针对上述问题开发了一种物理信息驱动的动态降阶模型（reduced-order model，ROM），用于固体吸附剂温度-真空变温吸附（temperature-vacuum swing adsorption，TVSA）系统。该模型保留了支配循环运行的关键物理机制，包括CO₂-H₂O共吸附、吸附-脱附动力学、不完全再生以及循环间吸附剂状态记忆。模型中吸附床采用零维集总参数表示，通过一组状态变量（快慢CO₂吸附池、自由与结合水、气相CO₂摩尔分数、床层温度）描述系统状态，并采用线性驱动力（linear driving force，LDF）近似表达传质动力学。使用该ROM，研究人员生成了约120,000个循环分辨模拟数据，覆盖不同环境条件、初始吸附剂状态、系统设计和运行策略。随后训练了一个单隐层（39个神经元）的前馈神经网络代理模型来近似ROM的循环映射，并将该代理嵌入模型预测控制（model predictive control，MPC）框架中，以实现在时变环境和电网条件下的循环级优化。通过对比美国两个代表性地点（德克萨斯州Atoka和怀俄明州Madison）的全年运行数据，证明了该流程的有效性。

本研究采用的关键技术方法包括：（1）构建物理信息驱动的动态ROM，采用两池吸附表示（fast/slow pool）和Guggenheim-Anderson-de Boer（GAB）吸附等温线描述CO₂-H₂O共吸附，以及LDF动力学和Arrhenius型速率常数；（2）使用拉丁超立方采样生成大规模循环分辨数据集，并应用物理可行性筛选，最终获得约120,000个有效模拟样本；（3）训练前馈神经网络代理模型，输入13个归一化变量，输出5个性能与状态变量；（4）将代理模型嵌入MPC框架，利用Pyomo和OMLT优化工具，在有限时域内滚动优化控制变量。环境与电网数据（每小时温度、相对湿度、电力碳强度和电价）取自2025年两个代表性地点的公开数据集。

**4.1 敏感性分析**
通过单因子（one-at-a-time，OAT）敏感性分析，研究人员发现再生温度对CO₂生产率影响最大，从70 °C升至130 °C导致生产率下降约10 tCO₂ m^-3 bed yr^-1，反映再生完全性与循环时间的权衡；解吸时间对生产率有强正效应，而环境湿度是电力消耗的第二大影响因素。结果表明系统性能呈非对称、非线性响应，再生温度和湿度是主导因素。

**4.2 环境条件驱动的性能变化**
利用Atoka和Madison的逐时输入数据，研究人员分析了温度、湿度及电力特性的时变特征。Atoka较温暖潮湿，导致更多水共吸附和再生能耗；Madison较干燥低温，有利于CO₂吸附但需更高再生能耗。电力碳强度和电价同样具有日内和季节波动，使得固定控制策略无法全年保持最优，系统性能随环境演变，单一稳态假设不成立。

**4.3 大规模数据集生成**
通过ROM生成120,000个循环分辨模拟，覆盖广泛的参数空间，并剔除非物理样本。数据集揭示了CO₂生产率与电力消耗之间的明显权衡，表明系统性能由多维响应面控制，而非单一最优工作点。该数据集为后续代理训练和优化提供了基础。

**4.4 循环分辨的基于代理的优化**
将神经网络代理嵌入MPC后，优化策略根据环境与电网条件动态调整循环级控制。在Atoka，年循环数从1,094增至约1,449；电力需求降低18.8%，生产率提高25.5%，净生产率（扣除用电碳排放）提高95.2%。在Madison，循环数增至约1,379；电力需求降低8.9%，生产率提高22.4%，净生产率提高94.4%。电价变化方向不同（Atoka降低1.5%，Madison升高3.7%），说明经济和碳约束并不总是一致。

**总结讨论与结论**
讨论部分指出，优化并非单纯降低总能耗，而是将高耗能步骤转移到环境与电网条件更有利的时段，强调了时间对齐的重要性。同时，由于代理基于ROM数据训练，结果应视为相对模型估计而非工厂级保证。研究结论翻译如下：本研究开发了用于时变环境条件下循环大气CO₂分离的物理信息动态ROM，并证明系统行为不仅取决于运行条件，还受循环间路径依赖的状态演化控制。基准比较表明ROM能捕捉生产率和电力需求的主导趋势与近似幅度。通过约120,000次循环分辨模拟，揭示了生产率与电力需求间的权衡。敏感性分析显示再生温度、湿度和循环时序参数主导系统行为。时变条件下的循环分辨优化使电力需求降低最高18.8%，CO₂生产率提高最高25.5%，净生产率在Atoka和Madison分别提高95.2%和94.4%。该工作提供了一个可扩展的物理到代理工作流，为环境变率和电网交互显著的吸附系统评估提供了计算框架。