由于其独特的优点，包括长循环寿命和低成本，锂离子电池 (LIBs) 被广泛应用于无人机、电动汽车和手持电子产品 [1]。然而，LIBs 的能量密度仍不足以满足当前市场的储能需求 [2]。此外，碳酸酯和有机醚等液态非水电解质存在一些明显的缺点，如易泄漏和易燃，这对 LIBs 的安全性提出了挑战 [3]。在 LIBs 中实施固态电解质，而不是传统的液态电解质，被视为提高安全性的一种成功策略。同时，该策略通过启用高压阴极和高容量锂金属阳极，促进了能量密度的增加 [4], [5]。
固态电解质通常分为两类：无机陶瓷电解质和有机聚合物电解质。无机陶瓷电解质提供显著的电化学稳定性和室温下 10?2–10?4 S cm?1 的离子电导率 [6]。然而，电极/电解质界面处的高阻抗限制了它们在 LIBs 中的应用。相反，固态聚合物电解质易于制备且具有高柔性，这促进了电解质/电极界面相互作用的增强 [7], [8]。然而，聚合物电解质存在一些问题和缺点，如低温离子电导率低 (10?6–10?8 S cm?1) 和电化学氧化稳定性弱，导致 LIBs 循环性能差 [9], [10], [11], [12]。
为了满足固态锂金属电池 (LMBs) 的严格要求，许多重要策略，包括分子交联 [13], [14], [15], [16]、聚合物共混 [17], [18], [19]、共聚 [20], [21], [22]、添加增塑剂 [5], [23], [24] 和添加无机纳米填料 [25], [26], [27], [28], [29]，被用来增强聚合物电解质的离子电导率和氧化稳定性。例如，无机纳米颗粒通常与聚合物基体和锂盐发生路易斯酸碱相互作用，这可以促进锂盐解离以释放游离 Li+，同时增加聚合物基体的非晶区，从而增强离子电导率 [28], [30]。然而，复合聚合物电解质的室温离子电导率和电化学稳定性仍不足以在 LMBs 中实际应用 [31]。这种限制主要归因于无机纳米填料受限的比表面积及其与聚合物基体和锂盐的弱相互作用。因此，需要开发具有大比表面积和丰富的功能基团的多功能纳米颗粒作为纳米填料，以极大增强聚合物电解质的电气和电化学性能 [32], [33]。
在本研究中，具有微孔和中孔以及大量羟基的二维 MFI 沸石纳米片被用作多功能纳米填料，以改善聚环氧乙烷 (PEO)?双 (三氟甲烷磺酰) 亚胺锂 (LiTFSI) 电解质的整体性能 (图 1a)。大比表面积沸石纳米片上的羟基与 PEO 的醚氧原子之间的氢键相互作用会抑制 PEO 的结晶，从而增强聚合物链的迁移率 (图 1b)。根据路易斯酸碱理论，纳米片上的路易斯酸位点 (例如铝原子) 有利于锚定 TFSI?，从而从 LiTFSI 中释放更多的游离 Li+。因此，聚合物电解质的离子电导率和 Li+ 迁移数大大增加。同时，由于多孔沸石纳米片与 PEO/TFSI?之间的相互作用，电解质的电化学稳定窗口和机械鲁棒性得到了增强。结果，含有沸石纳米片的复合聚合物电解质 (记为 PEO-LiTFSI-Zeo) 表现出对锂枝晶生长的高得多的抵抗力。此外，基于复合电解质的固态 LMBs 表现出优异的循环稳定性和倍率性能。
