施肥与气候变化对中国硝酸盐负荷增加的协同效应

《Journal of Environmental Management》：Synergistic effects of fertilization and climate change on increasing nitrate loading in China

　　摘要
由于人类活动和气候变化，陆地生态系统向河流输送的硝酸盐-氮负荷对中国的水质构成了严重威胁。然而，对中国陆地硝酸盐负荷的全面长期量化及其驱动机制仍不清楚。在这里，我们使用Community Land Model 5版本量化了1979年至2018年的硝酸盐负荷长期趋势，并利用随机森林模型评估了对氮肥投入和气候变化的响应。结果表明，在过去四十年中，硝酸盐负荷以每年3.3×10^-3 Tg N的速度显著增加。这一增长主要归因于硝酸盐淋溶的增加（5.2×10^-3 Tg N yr^-2），尽管同时硝酸盐径流量有所下降（-1.9×10^-3 Tg N yr^-2）。归因结果进一步显示了一个明显的路径差异：施肥对硝酸盐径流的解释力最强（60.8%），而降水和温度对硝酸盐淋溶的解释力更强。氮肥占总硝酸盐负荷的38%。相比之下，降水对硝酸盐淋溶的贡献大于氮肥。此外，这些因素在中国的七个外流盆地中的相对重要性各不相同。在南部盆地，温度的重要性最高；而在海河流域，降水的重要性最高。氮肥在北部农业盆地的影响最大。这些发现阐明了人为氮输入与地区特定气候敏感性之间的相互作用，并强调了需要制定针对各流域的氮管理策略。

引言
硝酸盐-氮是氮循环的关键组成部分。其主要来源包括施肥、牲畜粪便和土壤氮矿化（Schilling和Zhang，2004年）。由于硝酸盐在土壤中的高 mobility，它极易受到淋溶和径流损失的影响，成为氮流失的主要形式，并对总溶解氮通量有重大贡献（Elmstrom等人，2024年；Guo等人，2023年）。硝酸盐从土壤输送到河流可以引起富营养化、有害藻类爆发、缺氧以及其他对水质和生态系统健康的严重影响（Ascott等人，2017年；Billen和Garnier，2007年；Paerl等人，2011年；Smith等人，2003年）。作为人为因素对河流氮源、传输和汇影响的指标，因此陆地-河流界面的硝酸盐动态对环境管理至关重要（Smith等人，2003年）。
河流是陆地-海洋水连续体（LOAC）的重要组成部分，连接陆地和海洋系统，促进养分从陆地向内陆水域、沿海区域和开阔海洋的传输。这种传输对沿海和海洋生物地球化学有显著影响，并整合了地球系统多个组成部分的元素循环（Barrón和Duarte，2015年；Bauer等人，2013年；Bernard等人，2011年）。因此，了解LOAC内氮的传输和再分配对于评估自然和人为因素在全球养分预算中的相对作用至关重要。然而，由于硝酸盐在传输过程中经历复杂的、不确定的生物地球化学转化，准确量化陆地到河流的硝酸盐负荷仍然具有挑战性（Grizzetti等人，2015年；Matiatos等人，2021年）。这种复杂性阻碍了对陆地硝酸盐负荷的准确和全面评估。在全球范围内，估计河流每年向沿海地区输送约36-60 Tg N，且这一通量一直在增加；例如，1961年至2010年间，河流向海洋输送的氮增加了5.8%（Liu等人，2021年）。作为世界上受威胁最严重的生态系统之一，河流面临着多种环境压力，特别是来自人类活动的加剧和气候变化。因此，区分自然因素和人为因素对河流氮输出的控制变得越来越紧迫。
人类活动的加剧显著增加了向水系统的氮输送（Lamarque等人，2013年；Somes等人，2010年）。中国是世界上最大的氮肥消费国，超过一半的施用氮流入环境而非被作物吸收，对水资源安全和生态系统完整性构成重大风险（Wang等人，2024年）。除了施肥外，氮的损失还受到气象条件、土地利用和土壤性质的影响（Murphy和Sprague，2019年；van Breemen等人，2002年）。在全球变暖的背景下，降水和温度的变化可以通过改变径流和渗透过程直接影响硝酸盐的输出，也可以通过改变微生物活动和土壤生物地球化学反应速率间接影响（Donner等人，2004年；Donner和Scavia，2007年；Huang等人，2017年；Iqbal等人，2018年；Jeppesen等人，2011年；Schaefer和Alber，2007年）。然而，由于数据可用性和准确性的限制，许多研究仅关注了小流域和短时间尺度，并且经常在没有明确区分气候变化和人为因素影响的情况下考察总氮负荷（Li等人，2014年；Liang等人，2002年；Lu等人，2011年；Meng等人，2024年；Nishina等人，2021年；Wang等人，2011年）。尽管近几十年来氮管理有所改进，但为了有效缓解污染，仍需要全面量化长期硝酸盐输出及其驱动机制。
为了评估对氮传输的环境影响，以往的研究采用了统计模型、敏感性分析和水文模拟。尽管传统的统计方法简单有效，但它们需要大量的观测数据，缺乏物理机制基础，并且跨地区的适用性有限（Li等人，2021年；Wang等人，2021年）。基于敏感性的方法在水文研究中被广泛用于评估气候变化和人为干扰的影响，适用于多种空间尺度，且不需要参数校准（Bai等人，2014年；Guo等人，2014年；Vano等人，2012年，2015年；Yeh和Tsao，2020年；Zuo等人，2014年）。然而，这些方法通常对特定流域的定量准确性不足，需要长期观测数据，并且通常仅提供年度时间尺度上的结果（Du等人，2018年；Li等人，2012年；Renner等人，2012年）。基于过程的水文模型提供了一个替代的、更机制化的框架，用于模拟水文和生物地球化学过程。这些模型结合了代表物理过程的众多参数化手段，能够评估气候变化和人为干扰的影响以及不同未来情景下的预测（Huynh等人，2023年；Mehdi等人，2015年；Shrestha等人，2018年；Wang等人，2024年）。此外，基于过程的模型可以在更广泛的时间尺度上评估人类活动和气候变化的相对贡献，同时所需的观测数据较少（Li等人，2021年）。因此，它们可以满足小尺度研究的高时空分辨率要求，同时提供较大尺度上的养分排放的定量估计和时空分布（Tivig等人，2024年）。然而，包含众多参数和参数化方案引入了复杂的复杂性，可能导致模型输出与驱动变量之间的高维和非线性关系，以及减少分析解释性的相互作用和滞后效应（Gupta等人，2005年）。因此，需要能够表征这种非线性关系的诊断方法。机器学习技术为解决这一挑战提供了强大的有效手段。结合基于过程的模拟和机器学习的综合方法在小流域尺度上已经证明了其准确性和实用性。例如，Li等人（2021年）量化了梅溪河流域和丹河流域的径流、硝酸盐-氮负荷和土壤属性之间的关系。
尽管在理解河流氮输出方面取得了显著进展，但仍有几个重要空白。许多先前的研究集中在河口或河口测量的硝酸盐或氮负荷（Billen和Garnier，2007年；Müller等人，2012年；Smith等人，2003年；Yan等人，2003年），而对陆地-河流界面土壤向河流的硝酸盐负荷关注较少，后者与径流和淋溶过程更为直接相关（Nishina等人，2021年）。尽管统计分析和基于敏感性的方法已被广泛用于归因氮输出过程的变化（Li等人，2012年；Liang等人，2002年；Mehdi等人，2015年；Shrestha等人，2018年），但这些方法在解决非线性响应、空间异质性和多种人为及气候驱动因素之间的相互作用方面的能力有限。结果，施肥和气候变化对长期硝酸盐负荷的相对重要性和协同效应尚未得到充分理解，特别是在中国国家尺度上。中国现有的研究更多地关注个别流域、特定河口或短期观测（Lu等人，2011年；Müller等人，2012年；Yan等人，2003年；Yi等人，2020年），从而在综合评估全国范围内的长期陆地硝酸盐负荷动态及其流域特定控制因素方面存在空白。解决这些空白对于阐明人为氮输入和气候调节如何共同塑造氮从陆地到河流的传输至关重要。本研究旨在量化中国七个主要外流河流域的陆地硝酸盐-氮负荷，并评估关键人为和环境驱动因素的相对重要性，不包括内流和西南流域，因为它们不是外流系统。为此，我们使用了基于过程的陆地表面模型Community Land Model 5（CLM5），模拟了1979年至2018年间陆地生态系统向河流的硝酸盐负荷。利用模型输出，我们研究了总硝酸盐负荷及其径流和淋溶驱动成分的时空和季节性变化，并应用随机森林归因模型来量化各个环境因素的贡献。

研究区域
中国位于东亚，面积约为960万平方公里，地形和气候具有明显的异质性。区域气候模式以东亚季风为主导，西北部为大陆性气候，青藏高原为高山气候，这些区域之间存在广泛的过渡带。在研究期间，全国的温度和降水量都显著增加。

模型模拟的验证
本研究中模拟的变量是土壤向河流输送的陆地硝酸盐负荷，定义为通过地表径流和地下淋溶的硝酸盐输出之和。这一通量代表了陆地-河流界面的硝酸盐传输，因此并不直接等同于主要河口测量的硝酸盐负荷、河口溶解无机氮（DIN）输出或主流河道中的硝酸盐浓度。这些下游或河流整合的量受到...

环境因素对硝酸盐负荷的影响
本研究使用CLM5结合随机森林分析，量化了1979年至2018年间中国陆地硝酸盐负荷的多个环境驱动因素的相对重要性。结果表明，硝酸盐负荷与人为活动（尤其是施肥）之间存在强相关性，同时也揭示了各个驱动因素影响的显著空间异质性。此外，由温度和降水等气候相关因素代表...

结论
本研究使用CLM5模拟了1979年至2018年中国陆地向河流的硝酸盐通量，并应用随机森林分析来评估关键环境驱动因素的相对重要性。结果表明，中国平均陆地硝酸盐负荷为每年3.74±0.48 Tg N，具有明显的空间异质性。海河流域和淮河流域的硝酸盐负荷最高（>3 g N m^-2 yr^-1），而南部沿海流域的硝酸盐负荷较低...

作者贡献声明
吴瑞雪：撰写——原始草案，可视化，验证，方法学，正式分析，数据管理。
贾炳豪：撰写——审稿与编辑，方法学，正式分析，概念化，监督，资金获取。
游彦斌：方法学，正式分析，概念化。
王龙环：可视化，方法学，概念化。
王燕：方法学，概念化。
彭青：方法学，正式分析。
欧阳文斌：验证。
谢正辉：...

利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢
本研究得到了国家自然科学基金（42322502，U24A20573）和中国科学院青年科学家基础研究项目（YSBR-086）的共同支持。我们感谢国家大型科学和技术基础设施“地球系统数值模拟设施（https://cstr.cn/31134.02.EL）的技术支持。

作者：吴瑞雪|贾炳豪|游彦斌|王龙环|王燕|彭青|欧阳文斌|谢正辉
中国科学院大气物理研究所地球系统数值模拟与应用国家重点实验室，北京，100029，中国