《Journal of Environmental Sciences》：PAHs and their derivatives in lake sediments across Qinghai Province, northeastern Tibetan Plateau: spatial differentiation and source apportionment along a disturbance gradient
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•对青藏高原 19 个湖泊的多环芳烃（PAHs）及其衍生物进行了调查。•柴达木盆地湖泊的 PAH 水平高于远程源区。•9-FLO/Flu 可作为老化/二次输入的辅助指标。•APCS-MLR 模型识别出高原上一个潜在的非燃烧源。引言青藏高原被称为“世界第三极”，是全球半挥发性有
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对青藏高原 19 个湖泊的多环芳烃（PAHs）及其衍生物进行了调查。
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柴达木盆地湖泊的 PAH 水平高于远程源区。
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9-FLO/Flu 可作为老化/二次输入的辅助指标。
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APCS-MLR 模型识别出高原上一个潜在的非燃烧源。
引言
青藏高原被称为“世界第三极”，是全球半挥发性有机污染物的重要汇，因为其高海拔和低温驱动的“冷沉降”效应增强了它们的沉积和累积（Chen 等，2023; Ding 等，2023; Li 等，2023a, 2023b）。由于历史上高原上的人类活动有限，远程湖泊的污染物输入长期以来被认为主要与西风带和季风环流系统驱动的大气长距离输送（LRAT）有关（Li 等，2024; Wei 等，2024）。因此，这些湖泊相对较好地保存了区域环境背景信息（Tao 等，2011; Ding 等，2023），其沉积物被视为大气污染变化 的重要档案（Yang 等，2016）。多环芳烃（PAHs）是一类典型的疏水性有机污染物，主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧（Wu 等，2023），常被用作人类活动和区域污染物输入的指标（Yang 等，2016; Li 等，2023a）。然而，近年来青藏高原主要交通走廊沿线运输基础设施的扩展和城市化进程的加速，增强了局部 PAH 排放，并在某些地区造成了污染热点（Wang 等，2010; Wu 等，2014; Cao 等，2020）。在这种情况下，远程湖泊沉积物中记录的区域背景信号可能越来越被局部人为排放所掩盖。因此，在区域尺度上，区分区域背景输入和新鲜局部排放的相对影响已成为理解高原 PAH 环境归趋和制定针对性污染控制策略的关键科学问题。
迄今为止，青藏高原沉积物中 PAH 的研究主要集中在美国环境保护署（EPA）优先控制的 16 种母体 PAHs 上（Yang 等，2016; Wang 等，2021）。然而，母体 PAHs 的源特征谱重叠度很高，仅基于组成很难准确区分复杂源（Bowman 等，2019）。这个问题在青藏高原尤为突出，除了在局部排放和大气背景输入之外，冰川融水还可能释放出历史上被困在冰中的污染物（Wei 等，2024; Tao 等，2025），进一步使源信号复杂化。与母体 PAHs 相比，PAH 衍生物可以提供更有信息的源诊断证据。甲基化 PAHs（MPAHs）的相对富集通常与石油成因输入或石油相关的挥发和泄漏过程有关（Zhang 等，2023），而含氧 PAHs（OPAHs）具有双重起源，既来源于直接排放，也来源于母体 PAHs 的光化学氧化（Walgraeve 等，2010）。Han 等（2015）提出，特定 OPAHs 与其相应母体 PAHs 的成对比率可以指示 PAHs 光化学老化的程度和入射气团起源的变化。然而，将这一指标从时间维度扩展到青藏高原的区域空间尺度仍受两个不确定性的制约。首先，高原强烈的紫外线辐射驱动的现场光氧化作用（Norsang 等，2011）可能影响该比率反映大气输送过程中老化程度的能力。其次，原则上，被冰川融水重新动员的 PAHs 可能由于在冰储存期间光化学老化有限而类似于相对新鲜的输入（Kahan and Donaldson, 2007）。因此，靠近源区的湖泊可能显示出相对较低的成对比率，掩盖了预期的老化信号。因此，这些比率是否仍可用于表征极端高山条件下 PAH 输入的相对老化程度仍有待验证。
此外，高原上现有的 PAH 源解析研究也存在方法上的不足。大多数研究主要依赖单一受体模型，模型之间的相互验证有限，且主要关注燃烧源（Wu 等，2014; Wang 等，2019; Cao 等，2020; Xiong 等，2025），而对高原极端环境条件下可能的非燃烧排放途径关注不足。此外，大多数研究局限于一两个湖泊，缺乏跨越不同人为干扰水平的空间梯度设计（Yang 等，2016; Wang 等，2021; Li 等，2023a），这使得难以系统地评估沿人为干扰梯度的源贡献空间分异。位于青藏高原东北部的青海省，包含分布在相对城市化的柴达木盆地以及黄河和长江稀疏人口的源区的湖泊，从而形成了一个人文干扰递减的自然空间横断面。这种基于梯度的设计也为比较其他高海拔湖泊系统中的新鲜局部排放和区域背景输入提供了一个有用的框架。本研究收集了青海省 19 个湖泊的表层沉积物样本，分析了母体 PAHs 及其衍生物（MPAHs 和 OPAHs）。目标是：（1）表征多湖泊系统中 PAHs 的空间分布和组成特征，并评估特定 OPAH/母体 PAH 比率作为 PAH 输入相对老化或二次转化特征辅助指标的适用性；（2）定量解析源贡献并识别潜在的非燃烧排放途径；（3）检查环境因素对组成模式和源贡献差异的影响；（4）评估沉积物 PAHs 的生态风险，并讨论将现有风险评估框架外推到高山生态系统中的不确定性。总体而言，本研究为青藏高原东北部湖泊沉积物中 PAH 源分异和生态风险评估提供了区域尺度的实证证据。
章节摘要
研究区域
青海省位于中国内陆西北部，总面积约 7.22 × 105 平方公里（Liu 等，2023）。它是青藏高原的核心组成部分，区域平均海拔超过海平面 3000 米（Liu 等，2023）。地势自西向东下降，跨越三个主要地貌单元：青藏高原主体、内陆干旱盆地和黄土高原。区域气候受...相互作用驱动
浓度水平与空间分布
如表 S4 所示，单个 PAHs 的检测频率范围为 8.51 % 至 100 %，表明即使在无人居住的高原地区，PAHs 仍广泛存在。2–4 环 PAHs 的平均检测率（54.9 %–89.4 %）高于 5–6 环 PAHs（35.1 %–37.2 %）。这种模式与 PAHs 向高海拔地区输送过程中的物理化学分馏效应一致，其中低分子量（LMW）PAHs 由于其较高的蒸
结论
本研究调查了青藏高原东北部青海省 19 个湖泊表层沉积物中的 PAHs 及其衍生物，包括 MPAHs 和 OPAHs，跨越从柴达木盆地（QB）到黄河源区（YRSR）和长江源区（YZSR）人为干扰递减的空间梯度。总体而言，PAH 污染程度较低，但空间异质性显著，柴达木盆地（QB）的浓度高于黄河源区（YRSR）和长江源区（YZSR）。源区湖泊沉积物中普遍较高的 9-FLO/Flu 比率表明 PAH
利益声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
CRediT 作者贡献声明
浦畅： 写作 – 原稿，可视化，方法，调查，形式分析，数据整理。 王文景： 写作 – 审阅与编辑，方法，调查，形式分析，数据整理。 曲程开： 写作 – 审阅与编辑，可视化，验证，软件，项目管理，方法。 熊军武： 写作 – 审阅与编辑，验证，方法，形式分析。 丁扬： 写作 – 审阅与编辑，方法，形式分析。 齐世华： 写作
竞争利益声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本工作得到了 国家自然科学基金 的支持（编号 42377237 和 42207476）。
浦畅 | 王文景 | 曲程开 | 熊军武 | 丁扬 | 齐世华
