聚苯乙烯纳米塑料不仅增加了四环素在植物体内的残留量，还加剧了菊花（Chrysanthemum coronarium L.）根部的营养失调现象以及超微结构损伤

《Journal of Hazardous Materials》：Polystyrene nanoplastics increase tetracycline residues while aggravating nutrient dysregulation and ultrastructural damage in the roots of Chrysanthemum coronarium L.

　　

摘要

聚苯乙烯纳米塑料（PS-NPs）和四环素（TC）在环境中越来越多地同时出现，这引发了人们对它们对可食用植物共同影响的担忧。以往的研究主要集中在单一污染物的毒性或孤立的生理终点上，尚未解决抗生素残留、根区化学性质、养分状态和细胞损伤之间的联系。在本研究中，Chrysanthemum coronarium L. 在水培条件下暴露于TC（10 mg L?1）、PS-NPs（5–15 mg L?1）或其混合物中7天。结果表明，PS-NPs使根组织中的TC残留量增加了6.0–35.8%，细胞壁成为TC在亚细胞组分中的主要储存场所。联合暴露导致根系鲜重减少、超微结构损伤加剧，并降低了K、Ca、Fe和Mg的浓度。同时暴露还使根际溶液酸化，增加了溶解有机碳（DOC）含量，改变了荧光溶解有机物（DOM）的特性，并重塑了细菌群落组成。结构方程模型分析显示，根际化学性质的变化，尤其是DOM动态，是影响养分吸收和鲜重减少的主要因素。总体而言，PS-NPs增强了TC在根部的滞留并加剧了植物毒性，这些发现为微塑料-抗生素相互作用如何调节污染物生物可利用性、根际稳定性和植物生长提供了机制性见解，强调了DOM在控制植物系统中污染物-养分相互作用中的重要作用。

引言

微塑料（MPs）已成为水生和陆地生态系统中普遍存在的污染物。它们来源于工业磨料的直接排放、生产前的颗粒物，以及通过物理、化学和生物风化作用产生的较大塑料碎片的破碎[65],[82]。据报道，地表水中的MPs浓度可高达13,677颗粒 m?3[22],[35]，而中国农业土壤中的平均含量约为4,537颗粒 kg?1，塑料薄膜和有机废物是主要来源[60]。MPs可以进入植物根部，干扰光合作用，扰乱养分平衡，并引发氧化应激，从而影响植物生长和产量[56],[63],[91]。它们通过食物链的转移也引发了人们对潜在人类健康风险的担忧[1],[41]。四环素（TCs）广泛用于兽医、水产养殖和人类医疗领域，是另一类重要的环境污染物[66]。大约30–90%的摄入TCs可能以原料化合物、活性残留物或代谢物的形式排出，并进入废水、畜禽粪便和农业土壤[61]。TCs的广泛使用使其在各种水生和土壤环境中被检测到，浓度范围从ng?1到mg?1不等[3],[54],[90]。TCs的暴露会降低叶绿素含量，诱导细胞损伤，抑制生物量生产，并改变根际细菌群落[24],[81]。它们的持久性也可能促进抗生素抗性基因在营养级间的传播[88]。因此，MPs和TCs的共存对农作物生产、食品安全和人类健康构成了重要挑战。

需要注意的是，MPs可以吸附抗生素，并改变其在根环境中的持久性、移动性和表观生物可利用性，从而影响植物毒性和微生物群落结构[23],[36]。MPs和抗生素的联合暴露会抑制小麦等作物的光合作用和根伸长，减少生物量，并引发氧化应激[4],[52]。污染物在植物中的亚细胞分布对于阐明解毒和耐受机制至关重要，因为不同亚细胞组分内的隔离既影响污染物的生物可利用性也影响植物毒性[83],[96],[97]。这类分析为污染物积累和潜在的营养级转移提供了有用信息[89]。同时，根际环境在植物对污染的反应中起着重要作用[40]。然而，这些过程通常被分开进行研究。目前尚不清楚聚苯乙烯纳米塑料（PS-NPs）如何影响可食用植物中的TC残留及其亚细胞分布，以及这些反应与养分状态、根损伤、DOM特性和根际细菌群落变化之间的关联。

为填补这些知识空白，本研究采用了使用Chrysanthemum coronarium L.（一种在亚洲广泛种植的可食用和药用植物）的集成水培评估框架。测量了清洗后的根中的TC原始含量及其在不同亚细胞组分中的分布。还测量了根系鲜重、超微结构损伤和矿物元素的浓度。同时分析了根区pH值、DOM特性和根际细菌群落的变化。此外，构建了一个探索性偏最小二乘结构方程模型（PLS-SEM）来研究DOM扰动、根际细菌、养分状态和根系鲜重之间的潜在关联。由于仅凭统计关联无法确定因果关系，因此使用PLS-SEM进行分析以进行探索性和假设生成。

本研究的新颖之处在于将在清洗后的根中测得的TC原始残留及其亚细胞分布、矿物养分失衡、根超微结构损伤和根区环境响应整合在一个实验框架内。与以往主要关注单一生理终点或氧化应激反应的研究不同，本研究将污染物残留行为与养分状态、DOM特性和根际细菌群落变化联系起来。因此，本研究旨在：(1) 确定PS-NPs对清洗后根中TC原始残留及其亚细胞分布的影响；(2) 评估PS-NPs和TC对根系鲜重、超微结构和矿物元素的综合影响；(3) 描述根区pH值、DOM和根际细菌群落的变化；(4) 使用探索性PLS-SEM研究DOM扰动、根际细菌、养分状态和根系鲜重之间的潜在关联。

章节片段

化学物质

四环素盐酸盐（TC，纯度>98.5%）购自Yien Chemical Co., Ltd.（中国上海）。聚苯乙烯纳米颗粒（PS，标称直径100 nm）购自上海Yiyuan Biotechnology Co., Ltd.（中国上海）。使用扫描电子显微镜（SEM；FEI Tecnai G20，美国）对PS的形态进行了表征。其水动力直径和ζ电位通过纳米颗粒尺寸和ζ电位分析仪进行测定。

TC在亚细胞组分中的分布及根系鲜重的变化

作为新型污染物，微塑料和纳米塑料可以将无机和有机污染物（如铅和多环芳烃）运输到植物体内并影响其生物可利用性[51],[71]。先前的研究表明，TC在植物体内的转移系数极低，植物根部是TC的主要积累部位[84]。本研究显示，与仅含TC的情况相比，PS的存在使根中的TC含量分别增加了6.0%、15.9%和35.8%

结论

本研究显示，聚苯乙烯纳米塑料（PS-NPs）和四环素（TC）的共存显著改变了Chrysanthemum coronarium L. 的TC残留、养分状态、根际特性和根系生长。PS-NPs增加了清洗后根组织中的TC残留，并改变了其亚细胞分布，其中细胞壁成为TC的主要亚细胞储存场所。联合暴露加剧了根系结构损伤和鲜重减少，扰乱了养分平衡。

环境影响

纳米塑料和抗生素在农业环境中日益共存，可能共同威胁作物安全。本研究表明，PS-NPs增加了Chrysanthemum coronarium L. 根中的TC原始残留，改变了其亚细胞分布，加剧了根超微结构损伤，并扰乱了K、Ca、Fe和Mg的平衡。根区DOM和根际细菌群落的同步变化进一步表明根际环境受到了显著干扰。

作者贡献声明

Ye Qiu：方法论、概念化。Jiannan Li：可视化、调查。Hongchang Peng：撰写初稿、可视化、方法论、调查。Minling Gao：撰写、审稿与编辑、方法论、概念化。Yujie Feng：撰写、审稿与编辑、监督、资源获取、资金资助。Yanfang Song：方法论、调查。

利益冲突声明

作者声明他们没有任何已知的可能会影响本文所报告工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（项目编号2024YFD2401300）和哈尔滨工业大学污泥安全处置与资源回收国家工程研究中心科学基金（项目编号K2024B008）的支持。

Hongchang Peng | Ye Qiu | Jiannan Li | Yanfang Song | Minling Gao | Yujie Feng深圳大学化学与环境工程学院，中国深圳市南山区学园路1066号，518071