盐度塑造生物膜群落以促进膜曝气生物膜反应器中的部分硝化和磺胺甲噁唑去除

《Journal of Water Process Engineering》：Salinity shapes biofilm community to promote partial nitrification and sulfamethoxazole removal in membrane-aerated biofilm reactors

　　• 盐度稳定了 MABR 中的部分硝化作用并增强了 SMX 去除。• 在 3% 盐度下，SMX 去除率达到 60 ± 5%。• 盐度抑制了 NOB 并促进了亚硝酸盐积累。• 耐盐异养菌可能与 SMX 转化有关。• 宏基因组学和 UPLC–QTOF–MS 支持了潜在的 SMX 转化。## 引言抗生素和铵（NH₄⁺–N）经常在海养殖废水中共同存在，对水生生态系统和公共健康构成严重威胁 [1], [2]。磺胺甲噁唑（SMX）是最普遍存在的磺胺类药物之一，被归类为高风险新兴污染物，在海养殖废水中广泛检出，报告浓度通常在 ng L^?1 到 μg L^?1 之间 [3], [4], [5]。然而，偶尔在养殖系统中观察到较高的 SMX 水平，虾池水中报告的浓度高达 2.39 mg L^?1 [6], [7]。常规生物处理过程，如活性污泥系统，通常无法完全去除 SMX，导致大量 SMX 进入受纳水体 [8], [9]。除了铵和抗生素污染物外，海养殖废水的特征是高盐度，通常约为 3% NaCl [2], [10]。如此高的离子强度会破坏污泥絮凝，造成渗透压胁迫，并抑制关键的微生物过程，从而削弱生物处理性能 [1], [3], [11]。例如，当进水盐度增加到 1.4% 时，SMX 去除率显著下降（15%）[7]，在 3% 盐度下处理海养殖废水的湿地中仅去除了中等程度的 SMX（30–57%）[3]。此外，处理海养殖废水的移动床生物膜反应器仅实现了 22–33% 的 SMX 去除率 [12]。因此，在高盐度条件下实现对 SMX 的稳健控制仍然困难，需要针对性的过程解决方案。人们致力于了解废水处理系统中 SMX 的生物转化。纯培养研究表明，铵氧化微生物（AOMs）可以在铵氧化过程中通过共代谢转化 SMX，主要通过单加氧酶介导的反应和活性氧的产生 [8], [13]。然而，仅靠 AOM 驱动的共代谢无法完全解释复杂生物系统中观察到的 SMX 去除。越来越多的基于培养的研究和同位素探测证据表明，多种异养微生物也参与了 SMX 去除（表 S1）[14], [15], [16], [17], [18], [19], [20]。这些发现表明，生物系统中 SMX 的去除可能受多种微生物种群之间的协同相互作用控制。在海养殖废水中，盐度是一个关键因素。虽然据报道在某些情况下高盐度会抑制 SMX 降解，但它也有利于部分硝化（PN）的建立。这主要是因为亚硝酸盐氧化细菌（NOB）比铵氧化细菌（AOB）对盐度胁迫更敏感。在广泛的盐度范围（0.5–3.8%）内观察到了亚硝酸盐积累，而较高的盐度（接近 4%）抑制了完全硝化，导致在中等盐度条件下形成稳定的 PN [21], [22], [23]。与此同时，盐度胁迫可以选择耐盐异养类群， potentially reshaping microbial community structure and functional potential [23]。尽管亚硝酸盐积累和抗生素转化已分别进行了研究，但在连续流生物膜系统中，盐度如何通过自养和异养过程的转变介导它们的功能耦合仍不清楚。膜曝气生物膜反应器（MABRs）提供了探索这些相互作用的理想平台。之前的研究表明，MABRs 实现了包括 SMX 在内的抗生素的有效去除，并表现出对盐度胁迫的强耐受性（高达 5%）[24], [25], [26]。此外，PN 已被认为是盐度 MABR 系统中普遍的氮转化途径 [27]。这些突显了 MABRs 在控制铵和抗生素微量污染物方面的潜力。本研究旨在利用两个分别在非盐（0% NaCl）和盐（3% NaCl）条件下运行的平行 MABR，调查盐度对海养殖废水中铵和 SMX 去除的长期影响。目标包括（i）评估盐度条件下 PN 和 SMX 去除的性能和稳定性，（ii）阐明盐度驱动的膜微生物群落结构和功能基因谱的变化，以及（iii）利用集成的 16S rRNA 基因测序、宏基因组分析和 Q-TOF 质谱揭示 SMX 生物转化的协同途径。这项工作提供了关于盐度如何塑造生物膜系统中氮和抗生素转化过程的机制见解，并为设计海养殖废水处理策略提供了依据。## 章节摘要### 实验设置和长期运行我们构建了两个相同的 MABR，每个都配备了一个包含 120 根聚丙烯（PP）中空纤维的模块化组件（外径：200 μm；内径：90 μm；壁厚：55 μm；长度：30 cm；Teijin, Japan）（图 S1）。有效膜表面积约为 226 cm²。膜组件安装在有效液体体积为 100 mL 的硅酸盐玻璃柱中。氧气以 0.02 MPa 的压力供应给中空纤维的内腔侧。初始### 盐度促成了部分硝化并增强了 SMX 去除在长期运行期间，盐度和非盐度 MABR 均实现了铵和 SMX 的去除（图 1）。然而，两个系统之间在 SMX 去除效率和硝化途径方面存在明显差异。在第 1–2 阶段（第 1–32 天；表 1）期间，盐度 MABR 以进水 NH₄⁺-N 和 SMX 浓度分别为 50 和 0.5 mg L^?1 运行。在第 1 阶段（HRT = 8.3 h）期间，大约 85% 的 NH₄⁺-N 被氧化为亚硝酸盐，而硝酸盐积累### 结论来自海养殖及相关行业的高盐度废水通常同时含有铵和抗生素残留，但盐度如何影响生物膜系统中的硝化和抗生素转化仍了解不足。本研究证明，MABRs 可以在盐度条件下维持部分硝化同时实现有效的 SMX 去除。我们的结果表明，在盐度条件下，氨氧化和 SMX 去除与不同的### CRediT 作者贡献声明**吴志成：** 写作 – 回顾与编辑，写作 – 初稿，方法论，调查，数据整理。**韩玉林：** 写作 – 回顾与编辑，写作 – 初稿。**郑陈威：** 写作 – 回顾与编辑，写作 – 初稿。**赵和平：** 写作 – 回顾与编辑，写作 – 初稿，监督，项目管理，资金获取，概念化。## 竞争利益声明作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些可能出现在影响本论文报告的工作。## 致谢作者感谢“国家自然科学基金（Grant No. 22325604, 32061133002）”和“国家重点研发计划”（2023YFE0198800）的财政支持。吴志成 | 韩玉林 | 郑陈威 | 赵和平