《Optics & Laser Technology》：Influence of heating pulse duration on high-harmonic generation from bulk, nanopowder, and composite boron nitride laser-induced plasmas
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摘要我们对氮化硼 (BN) 靶材形成的激光诱导等离子体 (LIPs) 的高次谐波产生 (HHG) 进行了全面研究，这些靶材具有三种不同的形态：块体 BN、BN 纳米粉末片剂（粒径约 165 nm）以及嵌入聚合物胶基体中的 BN 纳米粉末。我们使用纳秒 (ns)、皮秒 (ps)
摘要
我们对氮化硼 (BN) 靶材形成的激光诱导等离子体 (LIPs) 的高次谐波产生 (HHG) 进行了全面研究，这些靶材具有三种不同的形态：块体 BN、BN 纳米粉末片剂（粒径约 165 nm）以及嵌入聚合物胶基体中的 BN 纳米粉末。我们使用纳秒 (ns)、皮秒 (ps) 和飞秒 (fs) 持续时间的加热脉冲 (HP) 产生了 LIPs，同时谐波发射由强飞秒驱动脉冲 (DP) 驱动。我们研究了 HHG 作为 LIP 参数函数的关系，包括 DP 能量、HP 持续时间以及 ns-HP 和 fs-HP 之间的时间延迟。在 fs 烧蚀条件下，由 BN 纳米粉末和环氧树脂胶制成的复合材料产生了最高的 HHG 效率，而块体 BN 在使用 ps-HP 烧蚀时显示出转换效率的提升。不同样品间 HHG 发射的变化表明 LIP 形成、谐波产额和谐波截止能量之间存在相关性。我们的实验结果表明，靶材形态和烧蚀方法在优化宽带隙材料的等离子体基 HHG 方面起着重要作用。
引言
高次谐波产生 (HHG) 已成为强场和超快光学领域的一个重要研究方向，旨在从紧凑的实验室规模光源中实现相干极紫外 (XUV) 辐射 [1], [2], [3], [4], [5], [6]。尽管早期报告主要依赖稀有气体介质 [7]，但最近在固态和激光诱导等离子体羽流 [6], [8] 方面取得了进展。在这些凝聚态和基于等离子体的系统 [1], [3], [6], [8], [9], [10] 中，更高的发射体浓度以及工程化电子构型和形态的能力提供了对非微扰非线性性质的更好控制，并支持高亮度 XUV 发射 [3], [4], [9], [10]。近年来，已经探索了广泛的材料谱系，包括二维晶体 [11], [12]、纳米异质结构 [13], [14] 和混合复合架构 [15], [16]。这类系统对于研究类似气相的再碰撞动力学与固态机制（如带间极化和带内布洛赫振荡）[17], [18] 之间的关系非常有吸引力。然而，在涉及高强度激光激发的实际应用中，许多低维材料存在固有的局限性 [2], [12]。热传输不足和有限的电绝缘性通常导致靶材快速退化，特别是在高重复频率飞秒 (fs) 照射下。
在宽带隙材料类中，六方氮化硼 (BN) 是一种替代材料，其特征是大带隙、高导热性、强化学稳定性、高激光损伤阈值以及与石墨烯的结构相似性 [19], [20]。BN 的非中心对称晶格支持偶数和奇数阶谐波的产生，并且可以通过修改结构来工程化 HHG 发射 [19], [21], [22]。由于其独特的性质，h-BN 特别适用于在强场机制下操作 [19], [20], [23]，在此机制下可以高效实现高强度 HHG。虽然已经对单晶 BN 进行了广泛的基础研究 [20]，然而，可扩展纳米结构，特别是复合材料形式的强场响应仍然相对未得到探索。因此，通过创新材料设计定制和增强 HHG 效率的实质性途径仍未得到利用 [2], [6], [8], [24]。由于 BN 在强场物理学中的基础性重要性，最近关于它的大部分研究主要集中高纯度块体晶体或原始单层介质上，这些对于 XUV 应用而言昂贵且难以商业化扩展。仍有一个研究空白未得到解决：靶材形态（即粒径和结合剂基体）如何调节 LIPs，进而影响 HHG 效率 [6], [8], [25]。嵌入聚合物基体中的 BN 纳米粒子代表了一种用于工程化定制电子和光学环境的复杂架构 [19], [21], [22], [23], [26], [27]，可能为相干 XUV 辐射源提供一个强大的平台。然而，增强这些“复合”源需要深入调查聚合物环境和烧蚀脉冲的时间持续时间（跨越 fs、皮秒 (ps) 和纳秒 (ns) 区域）如何影响非微扰非线性响应 [6], [8], [28]。在探测 BN 纳米结构及其复合材料的 HHG 时，需要解决几个基本问题：(i) 结合剂基体内的约束如何改变谐波发射的演化；(ii) 纳米粒子动力学在多大程度上偏离既定的块体性质；(iii) 形态和基体诱导约束在集体 HHG 产额中起什么确切作用；以及 (iv) HP 持续时间如何决定等离子体的密度和电子状态以实现最佳谐波转换？解密这些过程不仅对强场物理学的未来具有至关重要的科学重要性，而且对下一代坚韧的激光驱动科学应用也至关重要。
在本研究中，我们对三种 BN 基靶材的 HHG 进行了全面研究：块体 BN、压缩 BN 纳米粉末片剂 (BN-NP) 和新工程化的 BN 纳米粉末 - 氰基丙烯酸酯复合材料 (BN-NPG)。通过改变加热和驱动激光脉冲之间的延迟，系统地检查了这些靶材在 ns、ps 和 fs 烧蚀条件下的 HHG 响应。结果表明谐波发射强烈依赖于靶材形态和烧蚀时间尺度。特别是，BN-NPG 复合材料在 fs 烧蚀下表现出优越的 HHG 性能，与块体 BN 和 BN-NP 靶材相比，产生了增强的谐波强度和扩展的截止。这些发现表明，聚合物基体提供了有利的等离子体约束环境，优化了等离子体密度和电子条件以实现高效谐波产生。所演示的增强为光谱学、计量学和超快成像应用中的可扩展、高通量 XUV 源提供了一条有前景的路线。
章节片段
HHG 靶材制备
我们准备了三种不同的 BN 靶材架构，以阐明形态和聚合物基体支持的约束如何控制等离子体生长和 HHG。参考样品是市售的高纯度块体 BN 板 (10 × 10 mm2, Sigma-Aldrich)，它为标准的强场响应提供了定义清晰的单相结晶材料。对于第二种配置，纳米结构 BN 片剂由平均粒径为的六方 BN 纳米粉末制成
结果与讨论
通过多参数分析呈现实验结果和潜在的等离子体特征，以验证本研究中提出的靶材形态和烧蚀时间尺度对 HHG 的协同效应。首先，我们通过直接比较块体 BN、BN-NP 和 BN-NPG 在相同驱动条件下的谐波光谱来检查靶材形态依赖性 (第 3.1 节)，突出了基体辅助约束的重要作用。这种比较分离了
结论
这项工作表明，靶材形态和烧蚀时间尺度在决定 BN 激光诱导等离子体的 HHG 性能方面起着决定性作用。结果没有将 BN 视为单一的材料平台，而是表明块体、压缩纳米粉末和纳米粉末 - 聚合物复合材料混合物可以在不同的等离子体条件下生成 (如 HHG 光谱所示)，从而产生不同的谐波强度、谐波截止能量和时间演化 (延迟)。BN-NPG
CRediT 作者贡献声明
Srinivasa Rao Konda: 写作 – 综述与编辑，写作 – 初稿，验证，方法论，调查，资金获取，形式分析，数据管理，概念化。Sushma Kumari: 调查，形式分析。Puspendu Barik: 写作 – 综述与编辑，写作 – 初稿。Ganjaboy S. Boltaev: 调查，数据管理。Vyacheslav V. Kim: 调查，数据管理。Venkatesh Mottamchetty: 写作 – 综述与编辑，调查，数据管理。Rashid A.
竞争利益声明
作者声明没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文中报告的工作。
致谢
作者感谢 C. Guo 为这些研究提供设施。SRK 感谢 ISIRD，IIT Ropar 的初始支持。
Srinivasa Rao Konda|Sushma Kumari|Puspendu Barik|Ganjaboy S. Boltaev|Vyacheslav V. Kim|Venkatesh Mottamchetty|Rashid A. Ganeev
