综述：面向环境分离与资源回收的可持续活性炭材料：界面机制、再生及循环设计策略

《Sustainable Materials and Technologies》：Sustainable activated carbon materials for environmental separation and resource recovery: Interfacial mechanisms, regeneration, and circular design strategies

　　

摘要
活性炭（AC）是一种用途广泛的多孔材料，适用于环境分离、污染物控制和资源回收，然而其吸附和再生性能通常被视为孤立的过程进行讨论。因此，本综述建立了一个“结构 - 界面 - 环境 - 结果”框架，以连接碳结构、界面相互作用、环境调控与吸附 - 再生行为。利用互补的实验表征、吸附建模、密度泛函理论、分子模拟和数据驱动分析，对包括物理吸附、离子交换、沉淀、静电吸引、表面络合、π-π相互作用和氢键在内的基本机理进行了关键评估。特别关注了孔结构、表面官能团、吸附质形态、水合作用、离子强度、竞争物种和多组分条件如何共同决定吸附选择性、传质和脱附可逆性。代表性应用重点考察了水净化、气体分离、土壤修复和高价值资源回收，而新兴污染物——包括全氟和多氟烷基物质（PFAS）、药物残留、微塑料和纳米塑料——作为在真实基质下进行选择性吸附的新挑战进行了讨论。本综述进一步提供了热、化学、生物、湿氧化、臭氧、芬顿、电化学、超声、微波和超临界流体再生的关键对比综合，考虑了再生效率、能量需求、运行成本、碳损失、结构劣化和二次环境影响。再生不仅被视为吸附剂的恢复，也被视为选择性脱附和回收关键金属及其他有价值物质的机会。尽管取得了 substantial 进展，但在预测多组分系统中的主导机理、在重复循环中保持孔和表面稳定性、标准化再生指标以及将批次规模性能转化为连续工业操作方面仍存在主要挑战。未来研究应整合面向界面的结构设计、原位表征、多尺度模拟、低碳再生、选择性资源回收以及标准化的生命周期和技术经济评估。总体而言，所提出的框架连接了吸附、再生和循环利用，为开发选择性、耐用且经济可行的基于 AC 的分离系统提供了指导。

引言
活性炭（AC）因其发达的孔结构、大的比表面积和可调节的表面化学性质，是用于环境分离和净化最广泛使用的多孔材料之一 [1]。这些特性使其能够从水、气、土壤和其他复杂环境基质中高效捕获、分离和回收污染物，使 AC 成为现代环境工程中的基础吸附剂 [2]。在碳中和、循环资源利用和关键资源回收需求日益增长的推动下，AC 已从传统吸附剂演变为一种整合污染物去除、选择性分离、再生、碳捕获和资源回收的界面工程平台。

AC 的性能从根本上受控于吸附质与碳表面之间发生的界面相互作用。这些相互作用受到孔结构、表面官能团、溶液化学和环境条件的强烈影响，它们共同决定了吸附容量、选择性、传质行为和再生效率。然而，吸附容量的提高并不一定转化为优越的实际性能，因为选择性、脱附可逆性、循环稳定性和再生效率共同由碳 - 介质 - 吸附质界面的动态演化所支配。尽管在材料合成和吸附性能增强方面取得了 substantial 进展，但对于界面吸附机理、表面化学演化、再生行为和长期可持续性之间内在关系的系统理解仍然有限。表面功能化、杂原子掺杂和复合材料工程的最新进展为提高吸附选择性、资源回收效率和循环稳定性创造了新机会，从而促进了可持续吸附系统的发展。

现有的 AC 综述通常根据前驱体类型、制备方法、污染物类别或孤立的吸附机理来组织吸附知识 [3]，[4]，[5]，[6]，[7]，[8]，[9]，[10]。尽管这些方法提供了广泛的经验信息，但它们主要描述吸附现象，而不是解释结构特征、界面过程和环境调控如何共同决定吸附选择性、再生行为和长期可持续性。这些局限性突显了需要一种综合视角，将吸附机理与再生、资源回收和实际可持续性联系起来。

尽管进展迅速，但仍存在三个基本差距。首先，吸附机理通常是在单溶质条件下通过平衡拟合或吸附后表征推断的，这很难预测多组分环境中的主导界面途径。其次，吸附和再生经常作为单独的过程进行研究。强烈的表面络合或孔限域可能增强容量和选择性，但也可能在再生过程中同时增加脱附能、孔阻塞和结构降解。现有的再生研究也通常仅报告几个循环后的容量保持率，而很少同时评估再生能耗、碳损失、结构劣化、吸附质回收产率和技经可行性。第三，实验室规模的性能通常是在简化条件下评估的，这些条件未考虑天然有机物、离子强度、波动 pH、湿度和竞争吸附。因此，需要一个统一的框架来解释界面状态如何在吸附、脱附、再生和资源回收过程中演化，以及这种演化最终如何决定分离性能、再生效率和长期可持续性。

为了客观评估基于 AC 的环境分离、再生、资源回收和可持续性的研究趋势，使用 Web of Science 核心合集（WoSCC）进行了文献计量分析。文献于 2026 年 7 月 28 日检索，使用以下主题搜索：
TS = (("activated carbon" OR "porous carbon") AND (adsorption OR separation OR remediation OR purification) AND (regeneration OR reuse OR recycling OR "resource recovery" OR recovery) AND (sustainab* OR "circular economy" OR circular OR "life cycle assessment" OR LCA OR "carbon footprint" OR "techno-economic analysis" OR TEA))。

搜索覆盖时间为 2015 年 1 月至 2026 年 7 月 28 日，并限于英语文章和综述文章。通过人工筛选，排除了社论材料、会议论文集、会议摘要、更正、注释、书籍章节以及与基于 AC 的分离或再生无关的记录，最终得到 1960 篇出版物。使用 VOSviewer（版本 1.6.20）进行了关键词共现和密度分析，最低出现阈值为 20。

如图 1(a) 所示，年度出版物数量自 2015 年起稳步增长，并在 2022 年后显著加速，表明人们对 AC 作为环境分离、再生和可持续资源利用的多功能材料的兴趣迅速增长。近年来的急剧增长反映了 AC 在作用上从传统污染物去除向低碳、循环经济 和资源回收的扩展。

关键词共现网络（图 1(b)）揭示了四个紧密相互关联的研究主题。一个集群以吸附基础为中心，包括吸附、动力学、平衡、热力学和吸附机理。第二个集群侧重于水环境修复，其特征是废水处理、重金属、染料和药物污染物。第三个集群强调多孔碳设计和工程，涉及生物质、热解、多孔碳、CO2 捕获和材料性能。第四个集群通过再生、回收、生命周期评估和循环经济突出可持续利用，反映了对延长吸附剂寿命和提高资源效率的日益关注。

密度可视化（图 1(c)）进一步证实，吸附、AC、去除和废水处理仍然是研究最密集的主题，而再生、生命周期评估、循环经济和资源回收的研究密度明显较低。这种不平衡表明，目前的研究仍然主要侧重于性能，而对再生、资源回收、生命周期可持续性和技经可行性的系统理解仍然相对发展不足。

与此同时，再生已从恢复吸附容量的策略演变为可持续分离过程的组成部分。新兴的再生策略，包括微波、电化学和生物方法，已显示出恢复吸附容量、提高循环稳定性、降低能耗和最小化二次废物产生的巨大潜力 [11]。除了延长吸附剂寿命外，再生还提供了选择性回收有价值金属、营养物和有机资源的机会，从而将污染物去除与资源增值和循环利用结合起来。

在此背景下，本综述从吸附应用、界面吸附机理、吸附 - 再生行为和可持续利用的角度对 AC 进行了全面概述。在本综述中，“界面吸附机理”被定义为发生在吸附质 - 介质 - AC 界面的耦合物理化学过程，其中传质、表面化学和环境条件共同支配吸附、脱附和再生行为。该概念不仅指单独的吸附途径（如静电吸引、孔填充、π-π 相互作用、氢键、离子交换或表面络合），还涵盖吸附质传输、孔限域、脱溶剂化、质子化/去质子化、电荷重新分布、竞争位点占据以及这些过程在脱附和再生期间的演化。因此，所提出的界面视角强调结构特征和环境条件如何共同产生、调控和转化吸附相互作用，而不是将单独的机理视为孤立的现象。

与主要根据前驱体类型、制备方法、污染物类别或单独吸附机理对 AC 研究进行分类的传统综述不同，本综述建立了一个由四个相互连接的水平组成的“结构 - 界面 - 环境 - 结果”框架：(i) 结构限域，由孔径、连通性和可及表面积支配；(ii) 表面化学识别，由官能团、表面电荷和电子结构支配；(iii) 环境调控，包括 pH、离子强度、竞争物种、湿度和温度；以及 (iv) 吸附 - 再生结果，包括吸附容量、选择性、动力学、脱附效率、结构稳定性和资源回收潜力。这四个水平的整合使得能够对水相、气相和固相系统中的吸附行为进行机理阐释，并为将材料设计与吸附选择性、再生行为、结构稳定性和资源回收联系起来提供了统一的基础。

特别关注这四个水平如何相互作用以支配吸附选择性、传质、再生效率和长期循环稳定性。系统总结了水处理、气体净化、土壤修复、生物医学分离和食品加工中的代表性应用。还关键评估了环境条件和多组分竞争对主导界面相互作用的影响。最后，讨论了与再生、资源效率、循环利用和实际实施相关的当前挑战和未来机会。此处提供的见解有望支持高性能、耐用和可回收 AC 材料的发展，以实现可持续的环境修复和资源回收。

章节摘要
活性炭的应用
AC 广泛用于从水相、气相和固相基质中捕获、分离、固定和回收目标物质。其实际性能取决于孔结构、表面化学、吸附质性质、环境条件和再生需求之间的兼容性 [1]。表 1 总结了代表性应用及其相关的再生特性。

活性炭的界面吸附机理
主导吸附机理不能仅根据污染物身份或特定官能团的存在来分配。相反，它源于孔可及性、表面化学亲和力、吸附质形态、溶剂化行为和操作条件的耦合效应 [5]。孔结构首先决定吸附质是否能进入内部吸附位点以及限域力是否足够强。表面电荷、芳香域...

影响活性炭吸附性能的关键因素
AC 吸附由材料特性、吸附质特征和操作条件共同支配 [5]。孔结构和表面化学决定位点可及性和亲和力，而吸附质形态、pH、离子强度、温度和竞争物种调节传质和界面相互作用 [178]。支配 AC 吸附性能的主要因素总结在图 6 中，而图 7 说明了前驱体选择的代表性效应...

活性炭的再生策略与界面稳定性
吸附剂再生和吸附质回收是相关但不同的目标。再生侧重于恢复吸附位点和孔可及性，而吸附质回收旨在以浓缩和可重复使用的形式获得脱附物种。一种再生路线可能恢复容量同时破坏吸附质，如在氧化或高温处理中，或者通过选择性化学、电化学、超声或...

结论与展望
本综述表明，活性炭的吸附性能不能仅从前驱体类型、比表面积或单独吸附机理来解释。相反，吸附选择性、传质行为、脱附可逆性、结构稳定性和资源回收潜力源于结构限域、表面化学识别、环境调控和吸附 - 再生结果的耦合效应。基于此...

CRediT 作者贡献声明
刘小琦：写作 - 初稿，方法论，调查，数据整理，概念化。陈婷：可视化，数据整理。项洛丹：可视化，软件，形式分析。王靖：形式分析，数据整理。张仁云：方法论，调查。吕国志：写作 - 审查与编辑，概念化。刘燕：写作 - 审查与编辑，监督，概念化。张廷安：写作 - 审查与编辑，监督，资金获取。

利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本论文报告的工作。

致谢
这项工作得到了国家自然科学基金（批准号 52504378）、辽宁省自然科学基金（批准号 2025-BS-0103）和中央高校基本科研业务费（批准号 N25XQD069）的支持。

刘小琦 | 陈婷 | 项洛丹 | 王靖 | 张仁云 | 吕国志 | 刘燕 | 张廷安
东北大学冶金学院，中国沈阳 110819