锐缘微混合器中的声粘弹性协同效应：流体动力学机制与混合强化

《Ultrasonics》：Acousto-viscoelastic synergy in sharp-edge micromixers: Hydrodynamic mechanisms and mixing intensification

　　

摘要
虽然微尺度锐缘声流在牛顿流体中相对有效，但其与复杂粘弹性流体的相互作用及复杂的水动力学机制仍未得到充分探索。为了阐明这一复杂水动力学，我们开发了一个 3D 全耦合声 - 粘弹性多物理场数值模型，并通过荧光和微粒子追踪实验进行了验证。通过将 Oldroyd-B 本构模型与声学微扰和广义拉格朗日平均理论相结合，我们的模型成功实现了对背景流、声学响应和声流的精确解耦。研究表明，声流的形态和强度受到粘弹性背景流的调节。在强声场下，牛顿流体中的声流涡被限制在锐缘附近。相比之下，粘弹性流体在强声学激发下触发了“弹性涡增强效应”，将声学涡从局部结构转变为全场结构，从而实现了超越牛顿流体的混合性能。模拟结果表明，声场强烈拉伸长聚合物链，产生了由第一法向应力差（N1）驱动的“弹性环向应力”。这种应力使局部反向旋转涡突破边界层限制并向通道中心扩展，产生更强的混合效应。为了定量表征这种多物理场竞争，我们提出了无量纲声 - 粘弹性耦合因子（Kave）并构建了流态图。最终，我们推导出了驱动电压与流量之间严格的二次标度关系（??2_pp ∝ ??）以实现最佳混合。这一发现为先进粘弹性微混合器的结构设计和操作控制提供了基本的理论准则。

引言
微流控技术能够在微尺度上精确操纵流体。它已成为化学工程、生物医学诊断和纳米材料合成中过程强化的关键平台 [1], [2], [3], [4], [5]。在这些应用中，微混合器作为核心操作单元。其性能直接决定了化学反应的产率、纳米粒子的尺寸分布和生物检测的灵敏度 [6], [7], [8]。然而，微通道的特征尺寸通常在微米范围内。因此，流体流动保持低雷诺数层流状态。它缺乏宏观尺度下的湍流涡旋 [9]。因此，不同组分之间的混合通常局限于缓慢的分子扩散机制。这导致混合距离长且效率低。这样的性能无法满足快速动力学过程的要求 [10], [11]。

为了克服层流传质的局限性，研究人员提出了各种混合策略。这些策略主要分为被动型和主动型 [12]。被动混合器依赖于复杂的几何结构，如蛇形通道或脊，以诱导混沌对流。然而，它们的效率通常在低流速下受限 [13], [14], [15]。相比之下，基于外能场的主动混合器具有高度的可调性和高混合效率。这些场包括电场、磁场和声场 [8], [16], [17], [18], [19]。其中，声流技术最近受到了广泛关注。特别是对于锐缘声学微混合器。它们具有结构简单、易于集成、无需复杂电极和无接触操作的特点 [8], [20], [21], [22], [23], [24]。高频声波与流体中的锐缘相互作用。由于粘性边界层中的非线性效应，在锐尖处产生了强大的体积力。这种力驱动流体形成局部声流涡旋。因此，它极大地增强了质量传输 [25], [26], [27]。

锐缘声学微混合器已被广泛研究，并在牛顿流体系统中被证明是有效的 [20], [28], [29]。然而，在实际的微流控应用中，如生物流体、聚合物溶液和纳米材料前驱体的处理，工作流体经常表现出复杂的粘弹性行为 [30], [31], [32]。在典型的层流条件下，这些粘弹性流体的高效微混合至关重要，但出了名的困难。因此，研究微流控平台中粘弹性流体的操纵具有巨大的实际意义。此类流体的流态传统上由无量纲魏森贝格数（Wi）表征，它表示弹性力与粘性力的比率 [33]。在具有弯曲几何形状的微通道中，聚合物链的严重拉伸会产生强大的环向应力。随着 Wi 数的增加，这种弹性张力首先驱动流体从稳态基态进入非稳态二次流，这种现象称为纯弹性不稳定性。在足够高的 Wi 数下，流动最终转变为称为弹性湍流的混沌状态 [34], [35], [10], [36]。这种独特的弹性行为为扰动流体界面提供了额外的机制。通过将这种固有的粘弹性不稳定性与高频声流耦合，本研究旨在开发一种新型声 - 粘弹性协同策略，以实现高效的微混合。然而，将高频声场引入这种复杂的粘弹性系统带来了挑战。声辐射力、背景流的惯性和流体内部的弹性应力之间发生了高度复杂的非线性耦合。目前，这种声 - 粘弹性多物理场耦合的水动力学机制尚未完全阐明。

从数值计算的角度来看，准确求解声场驱动的粘弹性流动行为面临着巨大挑战。首先，声学传播和宏观流体混合之间存在巨大的时间尺度差异。这使得直接数值模拟（DNS）需要极小的时间步长。计算成本本质上是无法承受的，且难以收敛 [23], [26]。其次，现有的粘弹性声流理论模型有限。它们主要集中在静态流体中的声衰减或假设简单的二阶流体 [37], [38], [39]。这些模型忽略了连续背景流对实际微反应器中声场结构的关键影响。事实上，强烈的背景剪切流不仅改变声学传播特性，还通过预拉伸聚合物链改变流体的局部流变特性。这重构了流场拓扑。一些实验研究甚至观察到了由声学和粘弹性效应之间的拮抗作用引起的“流型退化”现象。这违背了传统的叠加增强观点，且缺乏深入的理论解释。

为了填补这一关键空白，本研究将经典声流学的范围从牛顿流体扩展到复杂的非牛顿流体区域。我们不仅仅是展示一个应用驱动的微混合器，而是提出了一个全耦合多物理场数值框架，以解决粘弹性流体中的高频声波传播和稳态声流。基于 Nyborg 的微扰理论和广义拉格朗日平均（GLM）理论，Oldroyd-B 本构方程被解析解耦为跨时间尺度分量：零阶背景流、一阶声学辐射响应和二阶时间平均声流。这一理论框架有效克服了直接数值模拟（DNS）在处理兆赫/千赫声波与缓慢聚合物松弛之间的巨大时间尺度差异时的数学刚性和收敛问题。在用实验数据验证数值模型后，研究了各种雷诺数和声强下流场拓扑的演变。特别是，分析了声辐射力、背景流惯性和流体弹性应力之间的非线性竞争机制。结果证明了声场诱导的“弹性涡增强效应”。这一效应阐明了弹性环向应力在对抗惯性耗散和维持声流涡旋稳定性方面的作用。此外，为了量化这种多物理场竞争，提出了一个无量纲参数，即声 - 粘弹性耦合因子（Kave）。通过建立流体流变特性、操作条件和传质效率之间的定量相关性，本研究阐明了声 - 粘弹性相互作用的水动力学机制，并为评估微尺度声流系统中的流态和调节操作参数提供了理论依据。

章节片段
实验程序
本研究使用的声学微混合系统由微流控芯片和压电换能器组成（图 1a）。微通道使用标准软光刻技术由聚二甲基硅氧烷（PDMS）制成，并与压电换能器一起键合到玻璃基底上。声波通过换能器传输到通道中。两种流体从单独的入口注入，并在声学微扰下在工作区域混合。为了诱导强烈的声学

实验结果与数值模拟的比较
为了确保数值模型能够准确捕捉声 - 粘弹性耦合下的复杂流动行为，在两个尺度上进行了验证：微观流场结构和宏观混合性能。流场结构的可视化是验证数值模型物理保真度的主要标准。图 6 展示了在不同驱动电压下实验和数值模拟之间流线分布的比较。在

结论
本研究调查了声 - 粘弹性耦合驱动的锐缘微通道中粘弹性微混合增强的水动力学机制。基于数值模拟，探索了背景流惯性、声辐射力和弹性应力之间的非线性竞争机制。通过建立基于 Oldroyd-B 本构模型的多物理场数值框架，我们成功捕捉了声流驱动的复杂流动行为

CRediT 作者贡献声明
Huiwen Si: 写作 - 初稿，可视化，软件，调查，概念化。Qing He: 可视化，调查，概念化。Guorui Zhu: 写作 - 回顾与编辑，监督，资金获取，概念化。

竞争利益声明
作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或可能影响本文报告工作的个人关系。

致谢
这项工作得到了天津市科技计划项目（22JCZDJC00870）和国家自然科学基金（22678422）的支持。

Huiwen Si|Qing He|Guorui Zhu
天津大学化学工程与工程学院，中国天津 300354