轻质非水相液体(LNAPL),如柴油和汽油,由于其低溶解度、高毒性以及潜在的环境持久性,已成为土壤和地下水污染的主要来源(Benbow et al., 2014; Mercer and Cohen, 1990; Shen et al., 2023)。释放后,LNAPL 在非饱和带中经历复杂的多相迁移过程(An et al., 2024; Werner and H?hener, 2002),特别是在毛细带中,水分分布的显著非均质性进一步复杂化了 LNAPL 的迁移机制(Han et al., 2025; Rodrigo-Ilarri et al., 2023)。以往的研究观察到毛细带对 LNAPL 迁移的阻滞效应(Zuo et al., 2023)。具体而言,LNAPL 在重力作用下通过非饱和带垂直迁移;然而,当到达毛细带的上边界时,由于阻滞效应,它会发生侧向扩散,最终形成 LNAPL 透镜体(Cui et al., 2026; Mohammed Nazifi et al., 2022; Wang et al., 2023)。随着 LNAPL 深入毛细带,由于含水饱和度的增加和孔隙水压的反作用,它通常表现出显著的侧向扩散而不是持续的垂直入渗,形成广阔的污染羽,这对传统的修复策略构成了严重挑战(Li et al., 2023; Tomlinson et al., 2017)。此外,实验室观察揭示了明显的分层和分相分布特征,将 LNAPL 前锋划分为不同的特征带(Zuo et al., 2025b, 2026)。这种分层和分相迁移现象,以垂直入渗和侧向扩展的主导地位交替为特征,直接决定了地下水污染源的空间形态和污染物源追踪的复杂性(Tareq al-Hussain et al., 2025; Xue et al., 2026)。因此,迫切需要定量参数作为迁移分层和分相特性的指标(Cui et al., 2023; Zuo et al., 2025a)。这些指标对于实现 LNAPL 迁移过程的定量表征以及建立非饱和带中精细的通用迁移模型至关重要。
这种分层和分相迁移背后的机制涉及宏观流体迁移模式,这仍然是当代 LNAPL 研究的主要焦点(Kerimbekova et al., 2025; Yuan et al., 2025)。自 20 世纪 80 年代以来,各种污染物多相流和运移模型被开发出来(Kacem and Benadda, 2018; Lenhard and Parker, 1987; Weaver et al., 1994)。目前,表征非饱和带中 LNAPL 迁移的最普遍方法依赖于耦合达西定律和质量平衡方程,其中 K–S–P 本构关系是求解这些偏微分方程的前提条件(Lenhard and García-Rincón, 2024; Mao et al., 2020; Pantazidou and Sitar, 1993)。Parker 等人利用界面张力比(LNAPL–水、LNAPL–气和 -气)推导出非饱和带中 NAPL 迁移的三相 S–P 关系(Lenhard and Parker, 1987; Parker et al., 1987)。随后,Lenhard 等人进行了一维柱状中的单调、非滞后 LNAPL–水置换实验,所得的 S–P 数据与 Parker 模型的拟合显示出高相关性(Lenhard and Parker, 1988)。Kechavarzi 等人进一步利用二维多相流实验研究了均质非饱和带中柴油的不混溶流(Kechavarzi et al., 2008, 2005)。通过应用多光谱图像分析,他们量化了 LNAPL、水和气体的饱和度,同时通过疏水和亲水张力计测量流体压力。他们拟合了 LNAPL–水、LNAPL–气和 -气系统的两相 K–S–P 关系,并利用这些关系预测三相系统中的流体行为。然而,利用 K–S–P 关系专门解释 LNAPL 分层和分相特征的研究仍然很少。
虽然 K–S–P 曲线从宏观角度描述了水、LNAPL 和气体分布和含量的动态变化,但微观流体迁移形态也是影响 LNAPL 分布的关键因素(Almaliki et al., 2025; Parker et al., 1987)。迁移过程受重力、毛细力和粘性力的协同效应控制(Cui et al., 2026)。毛细带中气体的存在增加了多孔介质的迂曲度,导致与饱和介质相比 LNAPL 的弥散度更高(Aminnaji et al., 2019; Verginelli et al., 2024)。结合在低速迁移中不可忽视的惯性和粘性力,这些因素共同驱动了毛细带中的侧向扩散(Yuan et al., 2021)。在毛细力学中,由相似分子间的吸引力引起的凝聚效应称为内聚力,而不同分子间的结合称为粘附力(Meyer and Garder, 1954; Zhao and Sun, 2022)。接触角反映了这些力的综合作用(Martic et al., 2003)。小于 90°的接触角表明相对较强的润湿性,导致液体在固体表面铺展。相反,弱润湿性导致铺展受限。然而,虽然接触角反映了粘附力和内聚力的综合作用,但它仍然不足以完全揭示多孔介质中的动力学迁移过程(Alteraifi and Sasa, 2006)。从微观相态和粘性摩擦阻力角度解决 LNAPL 分层和分相演化的研究仍然有限。
当前研究主要集中于宏观尺度的砂箱实验、数值模拟和经验模型(Oostrom et al., 2010; Praseeja and Sajikumar, 2019)。然而,这些方法往往忽略了微观尺度界面相互作用,特别是毛细力、润湿性和粘性摩擦阻力的关键作用(Hosseinzadehsadati et al., 2022; Molnar et al., 2020; Tomlinson et al., 2017; White et al., 2004)。此外,许多研究假设均质各向同性介质,难以反映水分分布和孔隙结构非均质性对迁移路径的影响(Sookhak Lari et al., 2019; Tatomir et al., 2023)。由于这种迁移将分子运动与宏观流动联系起来,它代表了一个高价值的多尺度问题(Lu et al., 2025; Raoof et al., 2010)。为了阐明这些机制,有必要从宏观和微观角度开发物理模型(Gong et al., 2025; Xing et al., 2025; Xiong et al., 2016)。虽然毛细管模型是表征多相流的经典工具,但将宏观和微观关键动力学参数整合到此类模型中仍然是一个重大挑战。
本研究旨在通过耦合宏观与微观迁移动力学,解释非饱和带中 LNAPL 分层和分相迁移特征的动力学机制。首先,设计了一个二维砂箱实验来模拟均质细砂介质中 LNAPL 的迁移。然后,采用光反射法实时监测饱和度分布。此外,结合三相 K–S–P 测量、润湿接触角测试和粘性摩擦阻力实验,获得了关键动力学参数以分析其对 LNAPL 迁移的影响。在此基础上,构建了一个毛细管模型以阐明分层和分相迁移特征的潜在动力学机制。这项研究可以为 LNAPL 污染场地的风险评估和修复提供更精准的理论基础。