生态区划显著影响湖泊沉积物溶解性有机质特征

《Water Research X》：Ecological regionalization significantly influences the characteristics of lake sedimentary dissolved organic matter

　　

中国拥有众多自然环境和区域社会经济发展水平差异显著的湖泊，这导致不同区域湖泊呈现出显著的地理分异特征。不同生态区域湖泊沉积物水提取态溶解性有机质（water-extractable sediment dissolved organic matter，DOM）的性质存在显著差异。然而，现有研究主要集中于单个湖泊或小尺度流域的水提取态沉积物DOM，缺乏跨气候梯度和人为活动强度梯度的系统性比较研究。为此，研究人员采集了中国四个生态湖泊区共36个湖泊的沉积物样品，以研究水提取态沉积物DOM的特征。研究人员采用紫外-可见吸收光谱和三维激发-发射矩阵荧光光谱结合平行因子分析（excitation-emission matrix-parallel factor analysis，EEM-PARAFAC）来表征水提取态沉积物DOM的组成和结构特征。蒙新高原湖泊区（Mong-Xin Plateau Lakes，MPL）表现出较高的水提取态沉积物DOM含量。云贵高原湖泊区（Yun-Gui Plateau，YGP）和东部平原湖泊区（Eastern Plain Lakes，EPL）的水提取态沉积物DOM均以微生物代谢产生的内源类蛋白组分主导。MPL和东北平原湖泊区（Northeast Plain Lakes，NPL）则表现出陆源-内源混合的水提取态沉积物DOM特征。沉积环境因子，特别是溶解性有机碳（dissolved organic carbon，DOC）浓度、酸碱度（pH）和总氮（total nitrogen，TN）对DOM变异性的贡献最为显著。高干旱指数（aridity index，ARI）与较高比例的腐殖质类DOM相关，这可能是半干旱条件下蒸发浓缩效应的结果。广泛的草地覆盖贡献了陆源腐殖质类物质，而集约化农业活动和高人口密度与较高比例的内源水提取态沉积物DOM相关，这可能反映了营养盐输入和微生物生产的增加。本研究有助于弥合区域认知碎片化，并为评估气候变化情景下湖泊水提取态沉积物DOM特征提供关键参数，从而支持制定流域综合管理策略和水质改善措施。

**生态区划对中国湖泊沉积物水提取态溶解性有机质特征的显著影响：基于四生态区36个湖泊的多尺度研究解读**

**1. 研究背景与科学问题**

溶解性有机质（dissolved organic matter，DOM）是水生生态系统中最为活跃的有机质组分，其定义为能够溶解于水、酸性或碱性溶液并通过0.45 μm滤膜过滤的有机物质，是植物、动物及微生物降解产物形成的复杂混合物。DOM作为沉积物中异养微生物的碳源和能量来源，在湖泊碳循环、氮磷等营养盐循环、富营养化调控以及重金属和有机污染物环境行为中发挥着至关重要的作用。近年来，随着光谱技术的广泛应用，湖泊DOM研究取得了显著进展。已有研究表明，自然因素与人为干扰共同调节湖泊DOM的组成与生物可利用性，而沉积物DOM特征则受气候梯度、土地利用方式和人为扰动的联合调控，这些因素共同影响有机质的来源、转化过程及沉积物-水界面交换动力学。

然而，现有研究存在显著的知识碎片化问题。大多数研究集中于单个湖泊或有限流域尺度，例如对青藏高原、蒙新高原湖泊的研究揭示了海拔通过影响紫外辐射强度和微生物活性进而改变DOM组成，但针对沉积物DOM而言，光降解的作用较为间接；对高盐湖泊的研究发现了蒸发浓缩和微生物抑制的双重机制，但关于盐度与DOM分子量的关系仍存在相互矛盾的结论；对温带、亚北极和热带湖泊的研究也各自揭示了不同气候背景下的DOM特征，但缺乏跨生态区、跨气候梯度和人为活动强度梯度的系统性比较研究。中国幅员辽阔，湖泊数量众多，不同区域湖泊因自然条件和社会经济发展的不均衡性而呈现出显著的地域分异。因此，系统阐明不同生态湖泊区之间沉积物DOM组成和来源的差异，识别关键的沉积环境与社会经济驱动因子，对于湖泊富营养化控制、污染物管理和流域综合整治具有重要意义。

**2. 研究目标与主要技术方法**

本研究旨在探究中国四大生态湖泊区（东北平原、蒙新高原、东部平原和云贵高原）36个湖泊沉积物水提取态DOM含量、组成、结构特征及来源的区域差异，并识别驱动DOM性质的关键因子，为预测水提取态沉积物DOM特征及制定湖泊污染控制策略提供理论基础。

研究采用的核心技术方法包括：（1）紫外-可见吸收光谱分析，计算SUVA₂₅₄、A₂₅₃/A₂₀₃、E₂/E₄、E₄/E₆等光谱指数，分别表征DOM的芳香性、苯环取代基类型、分子缩合度、苯环碳骨架的缩聚度和相对分子量；（2）三维激发-发射矩阵荧光光谱（3D-EEM）结合平行因子分析（EEM-PARAFAC），识别DOM的荧光组分及其相对丰度，并计算荧光指数（FI）、生物源指数（BIX）和腐殖化指数（HIX）以判断DOM来源和腐殖化程度；（3）运用Kruskal-Wallis秩和检验、Spearman相关性分析、去趋势对应分析（DCA）、冗余分析（RDA）和方差分解分析（VPA）等多元统计方法，量化沉积物理化性质、气候水文因子和社会经济指标对水提取态沉积物DOM变异的相对贡献。研究样本为2020年6月至8月期间从四大生态湖泊区36个湖泊中心区域采集的0~10 cm表层沉积物样品，东北平原湖泊区（NPL）设11个采样点，蒙新高原湖泊区（MPL）设5个采样点，东部平原湖泊区（EPL）设17个采样点，云贵高原湖泊区（YGP）设3个采样点。沉积物以去离子水按1：10比例混合提取水提取态DOM。气候数据来源于中国科学院资源环境科学与数据中心（RESDC），土地利用数据基于2020年RESDC遥感监测数据，社会经济数据来自湖泊所在县级行政单位的国民经济和社会发展统计年鉴。

**3. 研究结果**

**3.1 水提取态沉积物DOM的紫外-可见吸收光谱特征**

研究对四个生态区湖泊水提取态沉积物DOM的浓度、相对分子量、分子缩合度、芳香化合物含量、苯环碳骨架缩聚度及苯环取代基类型进行了比较分析。结果表明，EPL的水提取态沉积物DOM浓度显著低于MPL和NPL。芳香化合物含量和苯环碳骨架缩聚度表现出显著的区域异质性，MPL的芳香性明显高于EPL和NPL。四个区域水提取态沉积物DOM的平均相对分子量分别为：YGP 3.12、EPL 2.55、MPL 3.49、NPL 2.78，其中MPL与EPL、MPL与NPL之间差异显著。MPL与EPL之间的分子缩合度也存在显著差异。所有湖泊沉积物的A₂₅₃/A₂₀₃比值均较低，表明苯环取代基以非极性官能团为主。

**3.2 水提取态沉积物DOM的三维荧光光谱特征**

对四个生态湖泊区水提取态沉积物DOM的三维激发-发射矩阵光谱分析检测到五个主要荧光峰：峰A和C归属于具有复杂分子结构的腐殖质类物质，指示陆源输入；峰B和T为蛋白类峰，与蛋白质中的芳香族氨基酸相关，主要来源于微生物活动（代表内源DOM）；峰M为海洋腐殖质类峰，与微生物代谢产物相关，反映沉积物中微生物活动强度。此外还观测到H峰和F峰，分别对应紫外腐殖质类荧光和可见腐殖质类荧光。荧光指数分析显示，FI值介于1.53~2.25之间，YGP（均值2.09）和EPL（均值1.99）表现出强烈的内源特征（FI>1.9），与MPL和NPL存在显著差异；BIX值介于0.62~1.18之间，YGP和EPL以内源来源为主（BIX>0.8），而MPL和NPL表现为混合来源（0.6
**3.3 影响DOM特征的环境因子**

沉积物理化性质分析显示，四个生态湖泊区沉积物以碱性或弱碱性为主。相关分析和冗余分析（RDA）表明，DOC、pH、TN、TP与DOM组成密切相关，其中DOC和pH与DOM芳香性（SUVA₂₅₄）、FI和BIX呈显著负相关。在矿物学组分中，砂粒组分与DOM性质呈显著正相关，而钠长石（NCS）和高岭石（GLS）呈负相关。以沉积物性质为解释变量的RDA解释了总变异的43.46%。气候与社会经济因子分析显示，MAT和MAP与FI、BIX呈显著正相关，而与DOM分子量（E₂/E₃）、HIX及腐殖质类组分呈负相关；ARI与除FI和BIX外的大多数DOM理化性质呈正相关；耕地和水域面积主要与FI、BIX相关，草地则与腐殖质类组分密切相关；人口数量（POP）与DOM理化特征总体呈负相关。以气候、土地利用和社会经济因子为解释变量的RDA解释了总变异的26.20%。方差分解分析（VPA）结果表明，沉积环境因子具有最高的单独解释力（占DOM变异的29.34%），沉积环境、沉积物组成和社会经济因子的联合效应解释了17.65%的变异，沉积环境、气候水文和社会经济因子的交互作用解释了14.82%的变异。

**4. 讨论与结论**

讨论部分围绕DOM特征区域差异的驱动机制展开。MPL因半干旱气候（年均降水量<400 mm）、强烈的蒸发浓缩效应和低温抑制微生物降解，导致DOM大量累积，同时蒸发浓缩和陆源低分子量化合物的输入解释了其较低分子量和较低的苯环碳骨架缩聚度。EPL的DOM浓度较低则归因于湿润气候条件下微生物降解增强和水交换频繁的稀释效应。YGP和EPL的DOM以内源蛋白类组分为主，主要源于温暖湿润条件下微生物和浮游植物活动增强，以及城市化、农业活动带来的营养盐输入和有机质贡献。MPL和NPL则以腐殖质类组分占优，表明陆源与内源混合输入模式。沉积环境因子（尤其是DOC、pH和TN）通过调控微生物胞外酶活性、启动效应（priming effect）、矿物-有机质相互作用及光降解过程，成为影响DOM组成和分子结构的最关键因子。高pH通过静电排斥减少DOM在矿物表面的吸附，促进了DOM在孔隙水中的保留。高ARI与腐殖质类DOM比例升高相关，反映了半干旱条件下蒸发浓缩和微生物降解受限对陆源腐殖质的保存作用。草地广布贡献了陆源腐殖质，而集约化农业和高人口密度通过营养盐输入增强了内源DOM信号。研究还存在一定的局限性，单季节采样设计和区域样本量不均衡可能影响季节性变化评估、统计代表性和区域内部异质性分析，未来研究应结合多季节监测、动态人为数据和高分辨率分子工具（如FT-ICR-MS）进一步阐明DOM转化路径。

研究结论总结如下：不同生态湖泊区水提取态沉积物DOM的组成和分子结构表现出显著的区域异质性。MPL因高海拔、半干旱气候（强辐射和蒸发）及低温抑制微生物降解而积累大量DOM；YGP和EPL以自生蛋白类组分为主导；MPL和NPL以腐殖质类组分为主导。沉积环境因子对DOM特性的影响最为显著，其中DOC浓度、pH和TN显著调控DOM的分子结构和组成。HIX与ARI呈显著正相关，高ARI可能有利于蒸发浓缩和腐殖质类DOM的富集。MPL广阔的草地覆盖贡献了陆源腐殖质，而EPL的集约化农业和高人口密度通过营养盐输入增强了内源DOM。研究建议，富营养化和人口密集的平原湖区应注重减少营养盐输入（如改善污水处理、农业径流拦截和滨岸缓冲带建设），而高原和半干旱地区应优先控制陆源有机质输入并维持水文稳定性（如放牧调控和湿地保护）。构建湿地和缓冲带是经实践验证的减少湖泊流域营养盐和有机质输入的自然解决方案。该研究发表于《Water Research X》，填补了多生态区湖泊沉积物DOM系统比较研究的空白，为气候变化背景下预测水提取态沉积物DOM响应及制定流域综合管理和水质改善策略提供了关键参数。