无辅助双极光电化学合成过氧化氢

《Nature Communications》：Unassisted bipolar photoelectrochemical synthesis of H2O2

　　

摘要

光电化学双极性系统通过整合光捕获、水氧化和氧还原，实现了无偏压的 H₂O₂ 合成。然而，由于竞争性 4e^- 路径导致的选择性差、电荷转移缓慢以及稳定性不足，严重限制了它们的实际应用。在此，我们提出了一种用于 H₂O₂ 生产的无偏压光电化学双极性系统，该系统集成了用于 2e^- 水氧化反应的 Zn-TiO₂/BVO/WO₃ 光电阳极和用于 2e^- 氧还原反应的 Ru:CuO/Nb-CBO 光电阴极。该光电阳极抑制*OOH 中间体以利于 H₂O₂ 的形成，在 0.6 V_RHE 下实现了 90.2% 的法拉第效率 (FE)。该光电阴极稳定*OOH 中间体，并在相同条件下提供了 91.9% 的 FE，同时保持了超过 50?h 的性能。在自然阳光下使用 36?cm² 电极进行实际测试，实现了 163.37% 的 FE 和 11.44?mmol?L^?1 的产率。原位生成的 H₂O₂ 在 60?min 内实现了超过 99% 的细菌灭活。本研究为太阳能驱动的 H₂O₂ 合成和能量转换提供了一个自适应平台。