综述：响应面法用于生物炭性能优化：综合文献计量学综述

《Molecules》：Response Surface Methodology for Biochar Performance Optimization: A Comprehensive Bibliometric Review

　　

生物炭（biochar）作为一种来源广泛且环境友好的多孔碳质材料，在环境修复、土壤改良和碳封存等领域具有广阔的应用前景。其性能高度依赖于制备过程和改性条件的精确控制。传统的单因素实验和正交设计无法系统揭示多因素间的交互作用，存在实验次数多、优化效率低以及容易忽视全局最优解等局限性。响应面法（Response Surface Methodology，RSM）整合了实验设计、数学建模和参数优化，是解决多因素多水平复杂优化问题的有效工具。基于从科学引文核心合集（Web of Science Core Collection，WoSCC）中筛选出的1468篇有效文献（2010–2025年），本文采用文献计量方法系统梳理了该领域的发展轨迹和研究格局。结果表明，该领域的年发文量从2010年的4篇增至2025年的312篇，复合年增长率为33.7%。研究热点集中在三大领域：吸附性能优化、热解制备过程调控和化学改性。中心复合设计（Central Composite Design，CCD）和Box–Behnken设计（Box–Behnken Design，BBD）是最常用的实验方法，分别占56.8%和35.5%。在此基础上，本文阐述了RSM的基本原理及常用设计方法的适用性界限，从生物炭吸附性能、制备过程和改性过程三个维度，结合重金属、有机化合物和非金属无机化合物等典型应用场景，考察了RSM的优化效果及交互作用分析价值；并深入分析了当前研究的核心问题，包括二次模型拟合的局限性、多目标优化的不足以及显著的外推风险。最后，本文展望了未来研究方向，旨在为生物炭材料的精准研发和工程应用提供系统的理论框架。

1. 引言

生物炭（biochar）是生物质在限氧或厌氧条件下热解生成的稳定多孔碳质材料，具有比表面积大、孔隙结构发达、表面官能团丰富和化学稳定性高等特点。其性能受原料类型、热解温度、热解时间、升温速率等制备参数以及活化剂种类、浓度、活化温度和时间等改性参数的综合影响。传统单因素实验无法揭示因素间交互作用，正交实验仅能提供离散优化结果，难以获得连续响应面。响应面法（Response Surface Methodology，RSM）通过合理设计实验、建立多元二次回归方程并求解最优参数，可有效解决多因素多水平复杂优化问题。

2. 文献计量分析

2.1 数据来源与检索策略

本研究以科学引文核心合集（Web of Science Core Collection，WoSCC）为数据源，检索时间范围为2010年1月1日至2025年12月31日，检索式为TS=("response surface" OR "RSM") AND TS=("biochar" OR "biocarbon") AND TS=("optimization" OR "preparation" OR "modification")，文献类型限定为期刊论文和综述，语言为英文。

2.2 文献分析方法与筛选标准

采用Origin 2024分析年度发文量，VOSviewer 1.6进行关键词共现分析，CiteSpace 7.0进行关键词聚类与突现分析。遵循PRISMA框架，初步检索获得3128条记录，经去重、标题摘要筛选和全文评估后，最终纳入1468篇有效文献。

2.3 文献计量结果分析

年度发文量从2010年的4篇增至2025年的312篇，复合年增长率为33.7%，可分为初始期（2010–2014）、快速增长期（2015–2021）和稳定增长期（2022–2025）。关键词共现分析显示高频关键词包括"biochar""adsorption""response surface methodology""removal""water""optimization""pyrolysis"。聚类分析揭示研究热点集中于吸附性能优化、制备过程调控和化学改性。国家合作分析表明中国发文量占比27.5%，居全球首位。基于上述发现，构建了以污染物吸附、制备过程调控和材料改性为核心，最终应用于水-土环境修复的性能优化应用框架。

3. RSM的基本原理与常用实验设计

3.1 RSM的基本原理

RSM的核心是通过多元回归分析建立因子与响应值之间的二次多项式模型，采用最小二乘法估计系数，并通过方差分析（ANOVA）检验模型显著性。高R²和显著模型F检验仅代表拟合优度，预测性能需通过独立验证实验、预测R²或交叉验证评估。

3.2 常用实验设计方法

中心复合设计（Central Composite Design，CCD）由立方体点、轴向点和中心点组成，适用于2–5因子优化，具有旋转性，适合宽参数空间研究。Box–Behnken设计（Box–Behnken Design，BBD）为三水平设计，设计点位于棱中点和中心点，无需极端条件组合，实验次数较少。其他设计如Doehlert设计、D-最优设计和序贯筛选-优化策略也可根据实验约束选用。在纳入的1468篇文献中，CCD占56.8%，BBD占35.5%。

4. RSM在生物炭吸附性能优化中的应用

4.1 重金属离子吸附性能优化

溶液pH是影响重金属吸附的关键变量。Cd²⁺和Pb²⁺等阳离子在碱性条件下吸附增强，最优pH分别为8和8.65；Cr(VI)等阴离子在酸性条件下更易去除，最优pH为2。吸附剂投加量与初始浓度存在交互作用，竞争吸附和pH-浓度协同效应可通过响应面模型量化。

4.2 有机污染物吸附性能优化

以左氧氟沙星、苯酚、阿替洛尔等为模型污染物，BBD和CCD模型揭示了pH、浓度、投加量、时间及离子强度等因素的交互作用。不同污染物因电荷特性和疏水性不同，其主导因素和最优条件存在显著差异，如pH对磺胺甲噁唑去除贡献率达24.81%，而中性苯酚吸附主要受投加量和时间控制。

4.3 非金属无机化合物吸附性能优化

针对硝酸盐、磷酸盐等阴离子污染物，CCD和BBD模型识别了pH、投加量、改性条件等显著交互项。例如，生物炭投加量和煅烧温度对磷酸盐吸附贡献率分别为46.43%和37.55%，而Mg/Al摩尔比仅占16.02%。机器学习与RSM结合可揭示不同原料体系下变量权重配置的显著差异。

5. RSM在生物炭制备过程优化中的应用

5.1 植物基生物炭制备过程优化

以玉米芯、稻壳、花生壳等农业废弃物和林业废弃物为原料，BBD和CCD模型优化了热解温度、保温时间和升温速率。温度是控制产率和品质的核心因素，高升温速率促进挥发分析出形成微孔，但降低产率。多目标优化可实现产率、固定碳含量和热值的平衡。

5.2 动物基生物炭制备过程优化

针对畜禽粪便等富氮高灰原料，CCD模型优化了流化床和固定床热解条件。反应器类型显著影响最优参数范围，流化床在较低温度下即可实现等效碳化，但实验室优化参数不能直接放大。共热解体系可通过原料配比调节协同效应，实现产率提升。

5.3 污泥基生物炭制备过程优化

污泥来源广泛，有机质和灰分差异大。BBD和CCD模型以U(VI)去除率、甲烷产量或CO₂吸附容量为响应变量，确定了不同污泥的适宜热解温度范围。污泥高灰分导致产率与吸附性能存在权衡，共热解和参数优化需兼顾环境安全与产品性能。

6. RSM在生物炭改性过程优化中的应用

6.1 化学改性过程优化

酸碱改性和金属改性中，活化剂浓度与热解温度的交互作用显著。KOH活化可提高比表面积和孔隙率，H₃PO₄交联作用可降低最优热解温度，金属浸渍通过配体交换赋予特异性吸附能力。双金属体系中，热处理时间成为主导变量，协同效应可显著提升比表面积。

6.2 物理改性过程优化

CO₂和蒸汽活化过程受温度、停留时间和活化剂流速的耦合控制。BBD模型识别了温度与流速的负交互作用，高温高流速导致过活化而孔结构塌陷。蒸汽活化中温度贡献占主导，活化时间仅在高温区间通过交互项发挥作用。

6.3 微生物负载过程优化

BBD模型以污染物去除率为响应变量，发现热解温度是影响微生物负载的关键因素，高吸附性能并不等同于高负载效率。以菌落数（CFU/mL）为响应时，共碳源添加可促进胞外聚合物和生物表面活性剂产生，增强微生物附着，实现了从"负载服务降解"到"负载本身为目标"的范式转变。

7. 现有问题与未来展望

7.1 现有问题

二次多项式模型对非线性响应拟合能力有限，常出现非显著项和较低R²；实验设计方法单一，CCD和BBD的设计空间存在刚性约束；多目标优化常被简化为单响应优化，缺乏权衡机制；模型验证仅依赖域内拟合优度，外推误差可超过18%，存在显著外推风险。

7.2 未来展望

应建立RSM实验设计与机器学习（Machine Learning，ML）耦合的集成框架，通过"ML初筛-rsm精优"策略减少实验次数。发展多目标多约束协同优化框架，引入多目标遗传算法（MOGA）和多准则决策（MCDM）处理矛盾目标。构建覆盖原料-制备-改性-应用-环境效应的全链条优化范式，将生命周期评价（LCA）纳入优化体系，实现技术性能与环境影响的帕累托权衡。

8. 结论

本文通过文献计量与系统综述结合，全面梳理了RSM在生物炭性能优化领域的发展历程、研究热点和应用框架。RSM应用经历了起步、快速增长和稳定增长三个阶段，形成了吸附性能优化、制备过程调控和改性技术升级三大研究集群。实验设计选择需依据场景：BBD适合操作边界受限的制备和改性过程，CCD适合需表征宽参数空间的吸附过程。RSM可产生因子交互假设，但机制验证需独立实验确认。当前领域普遍面临拟合优但外推差的问题，未来应转向"机器学习初筛+响应面精调"的混合范式，并建立多目标全链条优化框架。