用于生产Mo-99的环形金属铀箔靶材的液压成形组装工艺

《Applied Radiation and Isotopes》：Hydroforming assembly of annular metallic uranium foil targets for Mo-99 production

　　• 液压成形技术提高了环形低浓缩铀（LEU）靶材的膨胀均匀性。• 液压成形被证明是一种可行的替代组装方法。• 增强的接触减少了铀箔与铝管之间的内部间隙。• 该工艺保留了内管表面，并避免了拉拔塞的磨损。• 专用的系统能够实现高达60 MPa压力的可控膨胀。

**引言**
锝-99m（Tc-99m）是核医学中最常用的放射性同位素，约占所有诊断成像程序的80%（核能机构，2016年）。由于Tc-99m具有优良的核性质和广泛的诊断应用范围，每年约有3000万到4000万次医疗程序使用它。据Barnowski（2011年）报道，Tc-99m被用于超过70种不同的临床程序中，包括心血管成像、肿瘤学和神经学，并且新的诊断用途仍在不断开发中。Tc-99m是通过钼-99（Mo-99）的衰变获得的，而钼-99是铀-235（U-235）的裂变产物。在典型的生产过程中，U-235被加入到辐照靶材中，并在研究反应堆中受到中子通量的照射。辐照后，通过化学处理回收Mo-99。2008-2009年的全球Mo-99供应危机（Verbeek，2008年；Ponsard，2010年）凸显了国际供应链的脆弱性，并促使多个国家采取措施确保国内供应。作为回应，巴西政府启动了巴西多功能反应堆（RMB）的建设，这是一家30 MW的开放池反应堆，旨在使用低浓缩铀（LEU，<20 wt% U-235）靶材来生产Mo-99（Perrotta和Soares，2014年）。RMB位于圣保罗以北约100公里处，将被整合到一个更广泛的核研究综合体中（Perrotta和Obadia，2011年）。根据国际原子能机构（IAEA）的指导原则，Obadia和Perrotta（2010年）进行的可持续性分析表明，巴西现有的基础设施足以支持RMB的长期运行。

**历史背景**
历史上，Mo-99的生产依赖于高浓缩铀（HEU，约93 wt% U-235），这带来了重大的扩散风险。Hansell（2008年）在核恐怖主义的背景下回顾了这些安全问题。为此，美国能源部的“研究用和试验反应堆降低浓缩度”（RERTR）计划自1986年以来一直在推动全球向使用LEU靶材的转变（Vandegrift等人，1999年；IAEA，2015年）。这一转变要求提高铀密度以保持Mo-99的产量，从而推动了先进LEU靶材的设计发展，例如使用薄金属铀箔的环形靶材（Wiencek等人，1993年；Conner等人，1999年）。与传统分散靶材（UAl2–Al）相比，环形LEU箔靶材具有多种优势。最显著的优势是金属箔可以实现的较高铀密度（约19 g/cm3），使得每个靶材的Mo-99产量更大。Solbrekken等人（2009年）还指出了加工方面的优势：（1）金属箔的溶解产生的放射性废物大约是分散靶材的1/15；（2）溶解速度更快，因为只需处理 uranium箔；（3）按铀含量折算后，制造成本具有竞争力。这些靶材是通过将铀金属热轧和冷轧成约125 μm厚的箔材制成的。然后，在铝管表面的加工凹槽中放置一层15 μm厚的镍层作为裂变反冲屏障。接着，将铀-镍箔放入铝管内，并将其插入同心的外铝管中。传统上，通过使用机械拉拔塞对内管进行塑性膨胀，以消除空洞（也称为空气间隙），并确保辐照过程中的有效热接触。镍屏障防止了铀和铝在辐照过程中的冶金结合。组装好的靶材通过焊接密封，以包含裂变产物和气体。Bryyatmoko等人（2007年）、Wiencek等人（2008年）、Hoyer（2013年）、Vandegrift等人（2016年）和Durazzo等人（2022年）详细记录了制造过程。环形几何结构增强了结构完整性，改善了热传导，并简化了辐照后的拆卸。辐照后，铀箔通过化学方法与铝管（包壳）分离，从而减少了需要溶解的材料体积。Brown等人（2014年）开发了一种从这些靶材中回收Mo-99的化学工艺，效率超过90%。

Wiencek等人（2009年）展示了阿贡国家实验室（ANL）开发的改进型环形LEU箔靶材设计。该设计后来被IAEA采纳用于“使用低浓缩铀（LEU）裂变或中子活化开发小规模钼-99生产技术”的协调研究项目（CRP）（IAEA，2018年），旨在支持参与国家的Mo-99自给自足。鉴于环形低浓缩铀（LEU）箔靶材的优势，IPEN-CNEN/SP已经开始研究和开发工作，以适应和实施这项替代技术。该机构已经建立了国内铀金属生产的能力，主要是为了支持IEA-R1研究反应堆（Durazzo等人，2017年），并完成了关于环形靶材制造的初步研究，包括定义了基线工艺参数和制造步骤（Durazzo等人，2022年）。如先前工作所述，制造过程包括制备铀金属样品，然后通过连续的热轧和冷轧生产最终厚度约为125 μm的薄箔材。这种箔材随后被放置在两个同心铝管之间以组装成环形靶材。在组装之前，铀箔被包裹在15 μm厚的镍箔中，作为扩散屏障，防止铀和铝表面之间的金属间结合。作为物理包裹的替代方案，还可以通过电沉积方法应用镍扩散屏障（Ianelli等人，2022年）。环形靶材制造中最精细和困难的步骤是组装后的固化。需要通过靶材固化过程去除靶材组件（铝管、镍和铀箔）之间的间隙。必须管理铀箔与管材之间的界面，确保铀箔的温度不超过反应堆的安全限值。热接触阻力需要足够低，以确保热量从产生热量的铀箔有效传递到靶材的包壳材料中。

**机械膨胀方法**
机械膨胀已被广泛采用为目标开发项目中的主要组装技术，包括我们之前的研究（Durazzo等人，2022年）。将带有适当定位的铀/镍箔的内管滑入外管后，通过使用拉拔塞对内管进行塑性变形来实现靶材的固化。拉拔塞穿过内包壳管时对其造成变形。与拉拔塞直接接触的内管发生了永久性变形（塑性变形），而未与拉拔塞接触的外管则发生了弹性变形。拉拔模具防止了外管的塑性变形。根据Hoyer（2013年）的说法，使用机械固化方法时，这种类型的组装总会留下残余间隙（“空气间隙”，这增加了热接触阻力，从而提高了铀箔的温度。在之前的研究中，观察到的间隙约为20 μm（Durazzo等人，2022年）。此外，拉拔塞强行穿过内管会损坏其表面，即使施加了润滑也会造成划痕。为了进一步减少残余间隙（低于20 μm），需要使用直径远大于内管内径的拉拔塞。这大大阻碍了固化过程，并可能导致拉拔塞在固化步骤中卡在内管内，最终使靶材组装变得不可行（Durazzo等人，2022年）。Hoyer（2013年）报告称，在拉拔塞操作过程中润滑不足会导致靶材内表面因材料粘附而严重损坏。在高压接触下，可能会发生粘附磨损现象，即靶材材料粘附并转移到拉拔塞上。这种现象通常被称为“咬边”，是由摩擦、粘附以及接触表面下的局部塑性变形共同作用的结果，随后导致表面晶体结构滑移和撕裂。因此，可能会有材料碎片粘附或局部焊接在拉拔塞上，受影响的表面会出现沟槽和撕裂或聚集的材料。为了减轻这种影响并确保一致的变形，每次操作后必须彻底清洁拉拔塞，以防止材料堆积。这代表了使用机械拉拔塞方法进行靶材组装的主要限制因素。

Vandegrift等人（2016年）提出了一种采用液压成形技术的替代靶材膨胀方法。在这种方法中，高压流体被注入内管内部，使其膨胀（Ahmetoglu和Altan，2000年）。拉拔塞法和液压成形法在固化靶材时的根本区别在于径向力的产生方式。在拉拔塞技术中，拉拔塞的线性运动通过其几何形状转化为径向力。在机械组装过程中，拉拔塞与内管之间的相互作用会产生摩擦热并促进管材的轴向变形。相比之下，液压成形通过直接径向加压施加所需的载荷，避免了与摩擦相关的效应，并保持内管的原始长度。为了取代机械固化方法，本研究探讨了将液压成形应用于环形靶材固化的可行性。开发了一种专用液压成形系统，能够以高达60 MPa的压力向内铝管内注入流体，以诱导可控的径向塑性变形。该方法旨在减少界面间隙并避免膨胀工具与内管表面之间的直接滑动接触。在60 MPa的压力下，包裹镍箔的靶材的最大间隙为16 μm；单个含有电沉积镍的样品在同一压力下的最大间隙为12 μm；这一结果被视为特定测试条件下的表现，而不是电沉积的普遍优势。尽管有许多技术研究讨论了环形靶材的制造，但只有一篇文献明确探讨了液压成形在该过程中的应用（Vandegrift等人，2016年）。此外，现有文献没有系统地测量管状靶材整个周长的界面间隙。鉴于缺乏详细的间隙表征，本研究提供的发现为现有知识体系提供了额外的实验见解。因此，本研究的目的是评估使用液压成形组装环形铀箔靶材的技术可行性，并对整个靶材周长的空气间隙进行系统评估。

**实验部分**
环形铀金属靶材的主要制造步骤已在之前的研究（Durazzo等人，2022年）中详细描述。与之前的工作相比，唯一的改动是采用了液压成形替代了机械膨胀方法。

**结果与讨论**
图7至12展示了使用4至60 MPa压力通过液压成形固化的样品的总间隙测量结果。共分析了28个图像区域，每个区域进行了三次测量，总共得到了84个测量值。测量得到的间隙值作为检查角度的函数进行绘图，角度增量为11.25°。总间隙包括内铝管和外铝管以及镍箔之间的间隙。

**结论**
本研究结果表明，使用液压成形固化环形铀箔靶材在技术上是可行的，并且可以通过增加施加的压力来减少残余间隙。在60 MPa的压力下，包裹镍箔的靶材的最大间隙为16 μm，而单层电镀镍样品的最大间隙为12 μm。液压成形避免了膨胀工具与内管之间的直接滑动接触，从而消除了特定的划痕问题。

**作者贡献声明**
Eriki Masahiko Takara：方法论、研究、形式分析、数据管理。
Ricardo Mendes Leal Neto：撰写——初稿、验证、形式分析、概念化。
Humberto Gracher Riella：验证、方法论、形式分析。
Rodrigo Fernando Brambilla de Souza：验证、研究、形式分析。
Elita Fontenele Urano de Carvalho：可视化、验证、方法论、数据管理。米凯拉乔·杜拉佐：写作（包括审稿和编辑工作）及项目管理工作
参考文献：Wiencek和Hofman，1993年

利益冲突声明
作者声明：他们没有已知的可能导致对本文所报道内容产生影响的财务利益或个人关系。

致谢
作者衷心感谢圣保罗研究基金会（FAPESP）在项目编号2021/14331-5和2025/10937-7下的资助，以及国家科学技术发展委员会（CNPq）在项目编号309826/2021-7、303089/2025-3、313607/2026-5、307775/2025-9和300962/2003-7下的支持。

作者名单：
皮埃特罗·特雷维萨内洛（Pietro Trevisanello） | 普利亚
广川正彦（Eriki Masahiko Takara） | 埃莉塔·丰特内莱·乌拉诺·德卡瓦略（Elita Fontenele Urano de Carvalho）
里卡多·门德斯·莱亚尔·内托（Ricardo Mendes Leal Neto） | 洪贝托·格拉切尔·里埃拉（Humberto Gracher Riella）
罗德里戈·费尔南多·布兰比拉·德索萨（Rodrigo Fernando Brambilla de Souza） | 米凯拉乔·杜拉佐（Michelangelo Durazzo）