极端数据稀缺条件下高熵碳化物熔点预测的领域感知联合学习策略

《Computational and Theoretical Chemistry》：Domain-aware joint learning strategy for melting point prediction of high-entropy carbides under extreme data scarcity

　　摘要要点：- DeepGAT 将原子图与宏观描述符协同用于高熵碳化物（HEC）建模。- 领域感知联合学习克服负迁移与数据稀缺问题。- 模型在不出现小样本过拟合的情况下实现异常优异的留一交叉验证（LOOCV）R2 为 0.86。- 集成推理发现新型含钪/钛的超高温碳化物。引言超高温陶瓷（UHTCs）因其优异的热震抗力，对航空航天与高超声速应用至关重要[1]、[2]、[3]。然而，这些材料的成分设计空间十分庞大，尤其是高熵陶瓷（HE陶瓷）[4]。依赖传统方法不仅成本高昂，而且效率低下[5]。熔点（Tm）是评估高熵陶瓷在极端热环境下耐受能力的一项基础指标[6]。因此，开发高效可靠的熔点预测方法，对于加速下一代超高熔点陶瓷的识别与设计至关重要。近期，机器学习（ML）与高通量计算的结合已成为筛选高熵陶瓷的有力工具[7]。此前研究已成功构建高熵硼化物（HEBs）的熔点数据集[8]，并通过机器学习势函数（MTP）驱动的分子动力学（MD）模拟建立了预测模型[9]、[10]。高熵碳化物（HECs）具有卓越的烧蚀抗力，是航空航天热防护不可或缺的材料。然而，现有模型大多针对硼化物设计，缺乏直接的可推广性[11]、[12]。此外，机器学习势驱动的分子动力学（MTP-MD）数据集构建成本高昂[13]，导致高熵碳化物的高质量熔点数据匮乏。为突破这一小样本瓶颈，利用数据丰富的高熵硼化物体系辅助高熵碳化物建模是一条有前景的方向。然而，传统顺序迁移学习（即先预训练后微调）在这些领域之间经常遭遇负迁移，其主要原因在于硼化物与碳化物之间成分分布及电子成键行为的显著差异。为克服这一局限，本研究提出了一种新颖的"领域感知联合学习"策略。通过将数据丰富的高熵硼化物与小样本高熵碳化物合并至统一训练空间并引入特定领域指示符，该方法促使模型在尊重领域特有结构细节的同时，动态捕捉高熵陶瓷共有的热力学规律。为高效实现这一联合学习范式，本研究构建了一种基于图的混合架构 DeepGAT。DeepGAT 是一个端到端框架，将图注意力网络（GAT）与深度多层感知机（MLP）相协同[14]。它将图中提取的微观原子拓扑特征与算法筛选的宏观物理描述符相结合[15]、[16]。在留一交叉验证（LOOCV）评估下，这一统一方法有效缓解了直接小样本建模固有的严重过拟合问题。通过解决高熵碳化物数据稀缺问题，该方法为材料信息学中的多领域知识融合提供了可行框架。主要贡献总结如下：1. 领域感知 DeepGAT 框架的开发提出一种多领域联合学习策略，将 GNN 提取的拓扑特征与宏观描述符相协同。通过显式领域指示符统一硼化物与碳化物数据，DeepGAT 有效规避了负迁移并解决了高熵碳化物的数据稀缺瓶颈。2. 卓越的预测鲁棒性在 LOOCV 评估下，DeepGAT 实现 0.86 的高总体 R2，显著优于传统机器学习方法以及当前最先进的材料图网络，表现出强泛化能力且无小样本过拟合。3. 带不确定性量化的高通量发现采用集成推理策略量化认知不确定性，对 189 个候选体系进行高通量筛选。模型成功识别出多种新型超高温碳化物，揭示了体系对含钪与含钛系统表现出强烈的热力学偏好（例如 (Mo?.?Sc?.?Ta?.?Ti?.?V?.?)C）。章节摘要传统实验与筛选高熵陶瓷主要包括高熵碳化物与高熵硼化物，在极端环境下表现出超越常规陶瓷的优异性能。为开发具有优异热震抗力的材料，研究人员在高熵陶瓷的合成与性能优化方面开展了大量工作。Wen 等人[17] 开发了超快高温合成（UHTS）技术，该方法成功克服了多元成分方法与模型架构本研究开发了一种领域感知的基于图的混合模型，称为 DeepGAT，如图 1 所示。该模型采用双流架构，通过特征融合模块与深度 MLP 模块协同微观与宏观特征[29]。具体而言，特征提取模块通过 GNN 路径提取微观原子拓扑特征（即节点特征、边特征、邻接矩阵与图索引）[30]，而宏观路径则纳入结果与讨论本节探讨领域感知 DeepGAT 框架在极端数据稀缺条件下预测高熵陶瓷熔点的可行性与优越性，并通过 LOOCV 与全面消融实验验证模型的泛化能力，最终将验证后的模型应用于新型超高温碳化物的高通量发现。结论针对高熵碳化物（HECs）熔点预测中极端数据稀缺与实验效率低的问题，本研究提出领域感知的 DeepGAT 框架。该模型采用双流协同架构，融合微观原子图与经 GA 优化筛选的宏观描述符。相较于依赖传统顺序迁移学习，本文引入了一种多领域联合学习策略，将硼化物与碳化物体系合并至一个作者贡献声明（CRediT）潘斌：指导。张云辉：撰写——初稿。许康：指导。王晓蓉：指导。利益冲突声明作者声明，不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性财务利益或个人关系。潘斌 | 张云辉 | 许康 | 王晓蓉