《Environmental Research》:Bioaugmentation enabled simultaneous biodegradation of sulfadiazine and nitrification
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摘要:表面水中检测到抗生素的原因之一是传统的污水处理工艺无法有效降解它们。此外,抗生素的存在会抑制生物处理的效果,尤其是在硝化过程中。然而,目前尚未有同时去除抗生素和氮的有效策略。本研究针对常见磺胺类抗生素磺胺嘧啶(SDZ)的生物降解及其对硝化过程的抑制作用进行了探讨。实验结果表
摘要:
表面水中检测到抗生素的原因之一是传统的污水处理工艺无法有效降解它们。此外,抗生素的存在会抑制生物处理的效果,尤其是在硝化过程中。然而,目前尚未有同时去除抗生素和氮的有效策略。本研究针对常见磺胺类抗生素磺胺嘧啶(SDZ)的生物降解及其对硝化过程的抑制作用进行了探讨。实验结果表明,当正常的硝化菌群(NNB)暴露于10 mg/L或20 mg/L的SDZ时,硝化速率分别降至3.4 mg/(L·h)和1.9 mg/(L·h)(原始速率为19 mg/(L·h))。通过用适应SDZ环境的菌群(SDAB)对NNB进行生物强化,能够实现SDZ的生物降解,从而解除其对硝化过程的抑制。在20 mg/L SDZ存在的情况下,NH??-N的去除速率达到了7.8 mg/(L·h),使用SDAB生物强化的效果比未强化的情况下快4倍以上。宏基因组分析表明,NNB负责硝化过程,而SDAB则负责SDZ的降解,从而实现了NH??-N和SDZ的同时去除。例如,宏基因组分析还发现SDAB含有4个对SDZ生物降解至关重要的单加氧酶基因,而NNB则富含NH??和NO??的氧化基因。
引言
抗生素被广泛用于治疗人类的细菌感染,因为它们可以抑制或杀死细菌(Mahesh等人,2024年)。抗生素也被广泛用于预防和治疗动物疾病,尤其是在畜牧业、禽业和水产养殖中(Hossain等人,2022年)。这些广泛应用导致抗生素被检测到地表水中(Manbohi等人,2024年),包括饮用水源中(Hanna等人,2023年),这对人类健康构成了风险(Li等人,2024a)。
人类产生的废水中含有抗生素,这些抗生素会被输送到污水处理厂(WWTPs)进行处理(del Olmo等人,2025年)。目前的污水处理工艺通常无法有效去除废水中的抗生素(Zhu等人,2021年),即使生化需氧量(BOD)得到了有效去除(Chmielewski等人,2024年)。尽管研究表明抗生素可以被生物降解(Gahrouei等人,2024年),但废水中的抗生素与其他多种有机和无机物质共存(Chen等人,2026年),因此同时去除BOD、营养物质和抗生素对传统的污水处理工艺来说是一个挑战。虽然有时能够实现NH??-N、NO??-N和抗生素的同时去除,但这些方法通常是通过非生物手段(Yang等人,2026a;Zhao等人,2026年)或微藻-细菌共生系统(Li等人,2024b)实现的;尚未探讨使用生物强化方法来实现NO??-N和抗生素的同时去除。
在抗生素中,磺胺类药物尤为突出(Peng等人,2025年),而磺胺嘧啶(SDZ,C??H??N?O?S)是一个重要的代表(Lv等人,2022年)。SDZ是一种广谱抑菌剂,对许多革兰氏阳性和革兰氏阴性细菌以及某些原生动物有效(Zhang等人,2025年)。SDZ的广谱抗菌特性对其常见的生物处理工艺产生了负面影响。某些细菌可以降解SDZ(Wang等人,2020年;Xia等人,2024年),图1展示了一系列启动SDZ生物降解的反应,最终导致其矿化。这些反应包括单加氧、水解、双加氧以及还原性和水解脱氨基作用;每种反应都由特定的酶催化(Pan等人,2014年;Zhang等人,2019b;Wang等人,2024年;Kaur等人,2025年)。
在典型的污水处理过程中,硝化作用容易受到抑制剂的影响,如磺胺类药物(Zhang等人,2023年),而且硝化菌的生长速度本来就很慢,因此暴露于抑制剂时容易被冲走(Rittmann和McCarty,2020年)。Su等人(2026年)报告称SDZ的存在影响了微生物群落,进而影响了氮的转化过程。他们提出了基于硝化和反硝化基因的宏基因组分析机制,但没有涉及SDZ的生物降解。原则上,当SDZ被生物降解时,其抑制作用可以消除,但在传统的污水处理过程中,正常的硝化菌群可能缺乏降解SDZ所需的酶。在这种情况下,SDZ和氮的去除效果会受到影响。为了在SDZ存在的情况下成功进行硝化,Wang等人(2019a)对硝化菌群进行了富集,并根据共代谢作用评估了硝化细菌对抗生素的响应。
然而,克服NNB中SDZ降解缺陷的更好策略是使用含有 SDZ降解相关基因的菌群进行生物强化。这样就可以实现氮和SDZ的同时去除。
在这项工作中,我们制备了能够降解SDZ的菌群(SDAB),并将其添加到NNB中以实现SDZ和铵氮的同时去除。具体来说,初始SDZ的浓度设定为ppm级别,因为来自制药厂的废水可能达到这一浓度,尽管家用和医院废水中抗生素的浓度通常为ppt到ppb级别(Larsson等人,2007年;Wan等人,2018年)。接收含有ppm级别抗生素废水的污水处理厂最容易受到抑制。通过高通量DNA测序和宏基因组分析来研究微生物群及其基因,我们解释了生物强化菌群在实现SDZ和铵氮同时去除中的生化作用。
章节摘录
化学物质和培养基
所有化学品均从中国上海的TITAN Technology Co., Ltd.购买。SDZ的储备溶液是通过首先将1克SDZ溶解在16克/升的氢氧化钠溶液中制备的,然后将其加入1升去离子水中,得到1克/升的SDZ储备溶液。其他培养基(NH??-N、N、P、NaHCO?和葡萄糖)的制备方法与Liu等人(2025年)的研究相同。
活性污泥和硝化菌以及SDZ降解菌群的驯化
活性污泥取自上海奉贤西污水处理厂的二次沉淀池。
SDZ对NNB硝化作用的影响
图2显示了在不同浓度SDZ存在下的抑制现象:0毫克/升、10毫克/升和20毫克/升。在没有SDZ的情况下,NNB能够快速进行硝化,NH??-N的去除速率为19毫克/升(图2(a))。而在SDZ的存在下,硝化作用受到严重抑制,NH??-N的去除率仅为18%(10毫克/升SDZ)和10%(20毫克/升SDZ)(图2(b))。图2(c)显示,在10毫克/升SDZ的存在下,实验结束时NO??-N的积累量增加了。
结论
当NH??-N和SDZ同时存在时,SDZ会抑制硝化作用,因为NNB无法降解SDZ。通过用SDAB对NNB进行生物强化,可以实现SDZ的降解,从而解除SDZ对硝化作用的抑制。SDAB对SDZ的降解与
Azohydromonas、
Microbacterium、
Rubrivivax和
Brevundimonas等菌属的富集有关。SDZ的单加氧关键步骤可能由< />、< />、
和等基因编码的酶催化。CRediT作者贡献声明
Bruce E. Rittmann:撰写 – 审稿与编辑,数据管理,概念构思。Yongming Zhang:撰写 – 审稿与编辑,初稿撰写,监督,方法学研究,数据管理,概念构思。Fu Chen:监督,资金获取。Xinyan Ma:方法学研究。Wen Li:方法学研究,数据管理。Yaxin Chen:初稿撰写,方法学研究,数据管理
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。
致谢
上海市自然科学基金(编号23ZR1446200)和上海师范大学(编号SK202255)的财政支持。
陈亚新|李文|马欣妍|陈福|张永明|Bruce E. Rittmann
上海师范大学环境与地理科学学院环境工程系,中国上海,200234