在多金属矿区，利用综合的PMF-XGBoost分析方法研究重金属来源的贡献及其相关的预测模式

《Environmental Pollution》：Integrated PMF-XGBoost analysis of heavy metal source contributions and associated predictor patterns in a polymetallic mining region

　　

摘要

采矿活动导致的土壤中重金属（HM）污染对生态环境和人类健康构成了持续的威胁，然而源头贡献与相关环境变量之间的关联仍不甚明了。为了解决以往研究的局限性，我们采用了一种集成正矩阵分解（PMF）和极端梯度提升（XGBoost）框架，基于55个表层土壤样本来估算重金属来源，并探索了中国中部多金属采矿区内与特定来源污染变化相关的地球化学和环境变量。PMF确定了四种潜在来源：冶金排放（26.7%）、地质来源（55.3%）、燃烧产生的沉积物（8.1%）以及采矿引起的地球化学再活化（9.9%）。利用SHapley Additive exPlanations（SHAP）对XGBoost模型进行解释后，结果显示锌（Zn）是与冶金排放因素最相关的预测因子，锰（Mn）和铬（Cr）是次要的预测因子。地质因素主要与锰和锌相关，其中锌显示出反向模型模式，而铬则进一步增强了污染效应。铬也是燃烧产生沉积物因素中的主要变量。镍（Ni）和铬共同主导了沉积后的再活化过程。独立随机划分下的重复建模表明这些预测因子的重要性排名是稳定的，从而增加了数据集内结果的可重复性。空间验证显示，这四个因素在该区域的预测效用是可以接受的，且没有显著的空间自相关性，尽管不同因素之间的预测性能存在差异。这些探索性发现表明，在研究区域内，PMF解析的因子贡献的变化不仅可能与单个金属浓度有关，也可能与金属和土壤性质之间的模型依赖性相互作用有关。

引言

土壤中的重金属（HM）污染已成为一个全球性的环境问题，其主要原因是工业化、采矿和城市化（Khalil et al., 2023; Mwesigye and Lawrence, 2024; Sodnomdarjaa et al., 2024）。土壤既是重金属的汇也是二次来源，通过积累和再迁移过程影响食品安全、生态系统稳定性和人类健康（Dai and Zhou, 2025; Odelami et al., 2025）。全球有超过2000万公顷的土地受到污染，其中采矿区被认为是主要的污染热点（Aba et al., 2025; Kumari and Bhattacharya, 2023）。多金属矿带尤其脆弱，因为长期的矿石开采、冶炼和尾矿处置导致了持续数十年的多源污染（Li et al., 2024b; Sodnomdarjaa et al., 2024）。地质矿化作用与人为排放的共存形成了复杂的空间模式，使得精确确定污染来源和管理污染变得困难（Chandra et al., 2023; Dai and Zhou, 2025）。在过去二十年中，基于受体的模型和多元模型（如正矩阵分解（PMF）（Chakraborty et al., 2025）、化学质量平衡（CMB）（Zhang et al., 2022）和主成分分析（PCA）（Sarpong et al., 2025）被广泛应用于量化工业、地质和大气来源的污染贡献。然而，这些模型可以识别污染源的比例，但对不同地球化学环境中污染模式的差异了解有限，因为重金属的迁移性不仅受排放强度的影响，还受土壤物理化学性质（如pH值、氧化还原电位和矿物组成）的影响（Barago et al., 2025; Liu et al., 2018; Mensah et al., 2020）。在中国南部的大宝山镇（Liu et al., 2018）、意大利阿尔卑斯山东北部的Zn-Pb Raibl矿区（Barago et al., 2025）以及加纳西部的金矿区（Mensah et al., 2020）的研究表明，土壤与金属之间的相互作用是非线性的，并且取决于具体背景，在相似的排放条件下会产生不同的污染模式。尽管最近有研究应用了随机森林和梯度提升等机器学习算法进行重金属预测（Meng et al., 2024; Yan and Yang, 2025），但其可解释性仍然有限，难以将统计模式与环境背景联系起来（Proshad et al., 2025）。在中国中部的多金属矿区，几个世纪的矿石开采和冶炼导致了高度异质的土壤系统，反映了自然和人为影响的相互作用（Li et al., 2024b; Liu et al., 2024b; Xu et al., 2021）。先前束缚在矿物或有机相中的金属可能通过尾矿风化、硫化物氧化、氧化还原波动、侵蚀和径流重新迁移，而pH值缓冲、铁和锰氧化物吸附、次生矿物沉淀以及有机络合作用可能有助于其滞留（Liu et al., 2026; Zhang et al., 2023）。这些竞争过程可以在沉积后改变污染源信号，使来自采矿、大气输入或母材的金属在局部地球化学条件下重新激活、重新分布或稳定（Cappuyns, 2023）。然而，这种不确定性尚未得到充分研究（Liu et al., 2024b）。因此，现有的污染评估可能无法完全捕捉到与来源相关的变化，需要一个结合定量来源分配和可解释的地球化学变量分析的集成框架。

章节摘录

研究区域和样本分析

本研究在中国中部的湖北省东南部阳新县进行，该地区位于中下游扬子多金属成矿带内，是一个以密集采矿和长期冶炼活动为特征的Cu-Pb-Zn-Fe矿区（图S1）。该地区具有湿润的亚热带季风气候，年平均气温为16.8°C，年降水量超过1389毫米，有利于强烈的淋溶和二次金属迁移（Liu et al., 2024b）。从地质上看，该地区……

I_geo值的统计和分布特征

如图1和表S3所示，I_geo值在不同金属之间显示出明显差异，反映了不同的地球化学行为和人为影响。镉（Cd）的富集程度最高，I_geo值范围从3.86到5.72，平均为4.94（图1和表S3）。所有样本均超过了未受污染的阈值，其中98.2%被归类为严重或极度污染（图S2），表明整个研究区域内镉的富集现象普遍存在。

结论

本研究结合了正矩阵分解（PMF）和极端梯度提升（XGBoost），以研究中国中部多金属矿区重金属来源贡献及其空间变化的相关变量。通过分析四种土地利用类型下的八种重金属，本研究确定了主要污染源，评估了金属浓度、土壤pH值和土地利用类型与特定因子贡献模式之间的关联，并利用基于SHapley Additive exPlanations（SHAP）的特征归属方法，评估了关键地球化学预测因子与土壤性质之间的非线性相互作用效应。本研究的新颖之处在于将基于受体的来源分配方法与可解释的机器学习相结合，超越了简单的来源量化，实现了对多金属矿区污染变异性的特定来源解释。这种整合能够明确识别并研究与每个来源因子最密切相关的地球化学和环境条件，提供了传统基于受体的模型单独无法实现的特定因子分析的细节。

利益冲突声明

作者声明没有已知的利益冲突。

致谢

我们衷心感谢湖北省自然科学基金的黄石创新与发展联合基金（项目编号2026AFC0019）以及湖北省自然科学基金和中国黄石市（项目编号2024AFD015）的联合支持。此外，我们也非常感谢众多个人和组织在多个方面对这项研究的宝贵贡献。

Yanni Li | Shan Liu | Shici Zhang | Kuangxin Guo | Jiaquan Zhang | Hongxia Liu | Changlin Zhan | Han Zheng | Yifei Wang | Xuanhua Liu

湖北理工学院环境科学与工程学院，黄石435003，中国