具有水自适应流场的质子交换膜燃料电池中气液两相演化可视化研究：运行条件调节机制

《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》：Visualization study on gas–liquid two-phase evolution in PEMFC with water self-adaptive flow field: regulation mechanism of operating conditions

　　

摘要
自适配流场能够根据燃料电池内部含水量动态调整通道几何构型，为解决传统固定通道在可变载荷条件下面临的寄生损失与排水之间的权衡提供了新思路。运行条件是影响质子交换膜燃料电池（PEMFCs）电化学性能及内部两相流动特性的关键外部因素。运行条件与自适配流场之间的耦合效应直接决定了电池的输出特性和运行稳定性。因此，在本工作中，系统研究了入口流速、运行温度和加湿条件对具有自适配流场的电池电化学性能的影响。通过可视化观察，揭示了不同运行条件下两相流动特性及阴极侧自适配结构的溶胀效应。结果表明，反应物入口流速、燃料电池运行温度和反应气体加湿温度的适中值更有利于动态电化学性能。关于自适配结构的有效性，100% 的加湿水平在高电流密度下能带来更优的膨胀性能。与提高反应物入口流速或降低加湿水平相比，提高燃料电池运行温度在高压条件下更能有效促进自适配结构的收缩。在 70℃的运行温度下，自适配结构达到了 88.36% 的收缩率。本工作为优化可变载荷条件下自适配流场的运行策略奠定了理论基础。

引言
在全球化石燃料枯竭与利用导致的环境问题日益严峻的背景下，能源结构向清洁低碳系统的转型已成为必然趋势 [1], [2]。氢气凭借其零排放和高能量密度的优势，被视为构建未来可持续能源系统的主要能源载体之一 [3], [4], [5]。PEMFCs 作为氢气利用的核心技术，能够直接将氢气中的化学能转化为电能，具有能量转化效率高、运行温度低和响应速度快等特点 [6]。它们在交通、无人机和便携式电源等领域显示出广阔的应用前景 [7], [8]。双极板是 PEMFCs 的核心组件，其表面流道结构直接决定了燃料电池内部反应气体的传输路径和分布模式。因此，双极板影响气体分布的均匀性、液态水排出效率、热传导特性以及最终的输出性能。然而，现有的流道结构在实际运行中仍面临气体分布不均、局部严重积水以及高电流密度下的浓差极化等问题，限制了电性能的进一步提升和寿命的延长。因此，开展通道设计优化研究对于突破当前性能瓶颈和推动 PEMFCs 商业化具有重要意义。

为解决反应物分布不均和液态水滞留的问题，许多学者专注于设计双极板的整体流场（FF）布局。基于平行流道和蛇形流道等经典结构，开发了一系列新的流场布局。孙等人 [9] 提出了一种新的多通道仿叶脉流场。优化结果表明，当优先保证功率密度时，60°分叉角与 7 条叶脉的组合最佳；而当优先保证热管理性能时，80°分叉角与 9 条叶脉更优。为防止通道内气体速度的剧烈变化，王等人 [10] 构思了一种带有矩形倒角挡板的蜂窝状仿生流场。与传统平行流场（PFFs）相比，这种优化结构可使平均 O2 质量分数提高 45.08%，并使净功率提高 44.4%。受植物叶片结构的启发，柴等人 [11] 设计了仿生叶状流场。LSFF-4 具有最高的功率输出，比传统蛇形流场高出 19.2%。丁等人 [12] 设计了一种具有交替分叉和汇合通道的蜂窝状流场。三条分支宽度为 0.75 mm 的蛇形通道实现的最高功率密度增加了 19.1%。高等人 [13] 比较了四种阴极流道结构：传统 PFF、块状流道、肋下子流道以及整合了块状和子流道的组合流道。组合通道的净功率比 PFF 高出 16%。刘等人 [14] 为大规模 PEMFC 电堆提出了一种新型波浪形通道设计，其特征是氢气和空气通道在空间上重叠。波浪形流道内空气的间歇性速度脉动增强了气体传输和电化学反应。蔡等人 [15] 通过用子流道和主通道的组合替换传统直肋，并沿流向逐渐改变通道长度，设计了一种梯度 3D 流场结构。左等人 [16] 提出了一种具有不同转弯数量的新型蛇形流场。结果表明，五转弯流场表现出最佳的传质性能，与常规蛇形流场相比，净功率提高了 7.2%。此外，针对这种新型流场，他们利用动态模态分解技术开发了一种数字孪生模型，提高了重构 PEMFC 物理场的计算效率 [17]。Babay 等人 [18] 开发了一种分支蛇形流场的三维非等温模型。与常规蛇形流场相比，分支设计使电流密度均匀性提高了 6%，并且压降减少了 18%。为了更准确地揭示流场内部气液流动的演化规律，研究人员利用透明燃料电池进行了大量的可视化实验研究。赵等人 [19] 提出了一种基于脉动流的双向 H2 供应模式。通过可视化实验，脉动流对气体和水施加交替冲击力，加速了小液滴的移除，并有效抑制了液滴生长和流道堵塞。Aslam 等人 [20] 利用热成像仪和高分辨率数码相机对透明燃料电池进行了实验。随着空气流速上升，阴极通道内的液态水体积减少，温度分布均匀性变差。郭等人 [21] 使用直接注水，并通过可视化实验比较了定向通道和直通道中的流动特性和电池性能。在定向通道中，液滴可以快速被上游驱动力移动。Iranzo 等人 [22] 利用中子成像对 50 cm2 PEMFC 启动过程中的积水积累和演化进行了可视化分析。积水积累过程分为三个阶段：初始缓慢积累期、快速积累期以及接近稳态的缓慢生长期。李等人 [23] 提出了一种由正弦函数控制的 2D 变截面通道。变截面结构中产生的离心力将液态水推离通道中心区域，形成液滴流和膜流，避免了流道堵塞。Rahimi-Esbo 等人 [24] 发现，在死端模式下，当电流密度低于 200 mA/cm2 时，水以液滴形式存在。当电流密度高于 300 mA/cm2 时，通道的下半部分出现液膜和塞状流。

除了重新配置整体流场外，在现有流道内引入局部几何特征以增强局部传质也被认为是提高电池性能的有效方法。在通道内周期性排列障碍物是提高流道性能的常见设计。这些障碍物可以呈现各种几何形状，如传统的波浪形 [25], [26], [27]、梯形 [28], [29], [30]、三角形 [31], [32] 和矩形 [33], [34], [35] 结构。尽管传统挡板在一定程度上可以增强局部传质，但其固有的结构局限性促使研究人员寻求进一步的突破。各种具有复杂曲面或仿生流线形状的新型挡板应运而生。志等人 [36] 设计了一种通道上部收缩的新结构。这种上部收敛通道设计的峰值功率密度达到 0.630 W/cm2。为解决肋下积水问题，王等人 [37] 设计了一种具有多孔挡板和肋的通道，以诱导局部压力差和加速流动，从而实现了 0.85 W/cm2 的峰值功率密度。李等人 [38] 采用改进的遗传算法优化了矩形均匀截面流道的入口和出口尺寸。最佳流道采用了截面逐渐变窄的圆锥形结构。韩等人 [39] 通过将通道从入口到出口划分为四个区域来优化挡板。最佳配置表现出梯度分布，挡板高度从入口到出口逐渐升高。洪等人 [40] 系统研究了四种阻塞比和四种数量下五种挡板对电池性能的影响。具有 8 个矩形挡板和 60% 阻塞比的配置实现了最佳的整体效果。贤等人 [41] 提出了一种从入口到出口挡板高度增加的梯度双侧矩形阴极通道，在此通道下峰值功率密度提高了 11.28%。范等人 [42] 在 PFFs 和蛇形 FFs 中设计了呈橄榄形、喇叭形和沙漏形的流道，这些流道先收缩后膨胀。沙漏形蛇形流道具有最佳的整体性能。蒋等人 [43] 提出了一种带有肋下微通道的非对称通道。刘等人 [44] 设计了一种将翼型扰流块与鱼骨结构相结合的新通道，以同时增强阴极气体在垂直和水平方向的传输。风等人 [45] 将阴极斜收缩流道与气体扩散层中的梯度孔隙率分布相结合。优化后的设计方案使净功率提高了 32.8%。Khazaee 等人 [46] 比较了五种通道截面形状：扁平、三角形、椭圆形、矩形和管形。他们发现，管形几何结构在所有对比方案中表现最佳。

上述针对流场和流道的结构改进均针对固定结构。尽管固定结构的流道在特定条件下可以实现一定的性能提升，但一旦加工成型，其几何结构便不可改变，难以满足燃料电池在实际运行中宽载荷范围和可变运行条件下的动态需求。认识到固定几何流道的局限性，研究人员近年来开始探索根据内部环境条件自主调整几何形状的自适配流道概念。挡板可以根据不同电流密度下反应物流速的变化发生变形，从而改变流道阻塞比。改进后的自适配通道实现了 1.222 W/cm2 的最高功率密度，并有效提高了极限电流密度 [47]。

值得注意的是，水管理是 PEMFCs 的关键问题。不同的运行条件影响电池内部液态水的积聚状态。在高液态水含量条件下，流道的主要任务是及时排出多余的液态水。然而，侧重于排水功能的流道设计往往在低液态水含量条件下引入额外的流动阻力。为了更好地满足各种运行条件下的排水要求，我们提议在流道中引入由湿度敏感材料制成的自适配结构，该结构响应液态水发生变形，以提升各种条件下的运行性能。自适配结构在液态水积聚处吸水膨胀，从而增加局部流速以促进液态水排出；相反，在低含水量条件下，它脱水收缩以减少额外的流动阻力。这使得流道能够更好地适应燃料电池的多种运行条件。作为初步尝试，我们建立了一个 3D 非等温模型来分析自适配通道变形对传热的影响机制 [48]。

自适应性结构膨胀增加了阴极催化剂层（CL）的热量产生。同时，流速的增加提高了阴极流道与气体扩散层（GDL）界面的对流热通量，降低了 GDL 和流道的温度。尽管 CL 的热量产生增加，但整体过热风险得到了缓解。水自适应性流道已通过数值模拟进行了初步研究，但实际自适应流场中气液流的动态演变仍不清楚。总之，目前关于自适应流场的相关研究相对较少。现有的一项研究调查了响应反应物流速而发生形变的流道，主要采用数值模拟并侧重于电气性能测试 [47]。考虑到水管理的重要性，本研究中的水自适应性流道变形由液态水含量控制。本小组此前作为初步工作进行的另一项研究，通过数值模拟探讨了水自适应性流道变形对燃料电池内部传热的影响 [48]。然而，基于亲水膨胀橡胶材料的水自适应性流场的实验研究尚不充分。缺乏不同工况下自适应流场内部两相演变的实时可视化观察。此外，工况与自适应结构膨胀和收缩行为之间的耦合机制尚不清楚，因此电化学反应和气液两相状态的变化需要进一步阐明。因此，本研究从数值模拟推进到实验研究，首次利用可视化实验探索入口流速、工作温度和加湿条件对具有自适应流场的 PEMFC 电化学性能和气液流的影响。结果表明，在完全加湿条件下高电流密度时，自适应结构的膨胀效果最为显著，而高温下的热气流有效促进了由脱水引起的收缩。与流速或加湿调节相比，温度调节对结构收缩的影响更为显著。当反应物流速、工作温度和加湿温度均设定为中等值时，电池表现出最佳性能。本研究揭示了工况与自适应流场变形行为之间的耦合机制，可为自适应性流道的优化设计以及动态变工况条件下操作策略的制定提供理论支持。这项工作对于促进具有广泛适应性的燃料电池的发展具有重要的指导意义。

章节片段 实验系统
图 1(a) 展示了构建的 PEMFC 测试系统。整个实验系统分为三层。顶层包括流量控制器、燃料电池温度控制器和管道温度控制器。中间层布置了各种管道。加湿器放置在实验台下方。反应气体通过质量流量控制器，然后到达中间层的加湿管道。恒定

结果与讨论
为了评估不同工况下自适应流场的特性，研究了反应物入口流速、电池工作温度和加湿温度对电气性能和两相分布的影响。操作范围适当地扩展超出实际条件，以便进行更全面的参数研究。氧气和氢气的入口流速设定为 52.5 mL/min 和 105 mL/min，105 mL/min 和

结论
本研究设计并制造了一种自适应性流场结构，能够根据内部水含量自动调节流道截面积。系统分析了不同工况下自适应流场的变形行为、电化学性能响应和两相流特性。主要结论如下：
中等流速通过平衡膜水合和反应物

CRediT 作者贡献声明
李逸彤：写作 – 审查与编辑，写作 – 原稿，验证，方法论，调查，数据整理。郭航：写作 – 审查与编辑，监督，项目管理，方法论，调查，资金获取，形式分析，概念化。叶芳：资源，调查，形式分析。陈浩：资源，数据整理。

利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本报告中所述工作的公正性。

致谢
本工作得到了国家自然科学基金（批准号 52476171）的支持。

李逸彤 | 郭航 | 叶芳 | 陈浩
北京传热与能量转换重点实验室，北京工业大学机械与能源工程学院，北京 100124，中国