binningverdict：小角中子散射数据对数分箱与线性分箱的统一决策系统

《Computer Physics Communications》：binningverdict: A unified decision system for logarithmic versus linear binning of small-angle neutron scattering data

　　

摘要：我们提出了 binningverdict，一个用于在小角中子散射 (SANS) 数据归约中定量选择对数或线性分箱的开源 Python 包。该框架将感知相关性的方差 - 偏差优化与费雪信息分析相结合，在一个直接在测量的 (Q, I, σ) 轮廓上运行的计算高效工作流中。该方法的核心是一个闭式重建误差比率，$\mathbb{R}_{MSE}=\mathbb{E}^*_{log}/\mathbb{E}^*_{L}$，通过将 Freedman–Diaconis 均方误差分解扩展至依赖于 Q 的分箱宽度而获得。所得表达式仅依赖于数据的四个基本矩，且完全无模型。一个可选的费雪信息模块评估有限 -N 参数估计精度，并展示了在对数与线性离散化之间的渐近方案独立性。该包提供收敛诊断、批处理能力，并仅使用 NumPy 实现毫秒级执行。在典型 SANS 模型上的基准测试，以及应用于测量的 EQ-SANS 数据集，证明了稳健的性能，并确立了该框架作为自动化 SANS 归约和预处理工作流的实用工具。

程序摘要
程序名称：binningverdict
CPC 库程序文件链接：https://doi.org/10.17632/mmg6scgc5z.1
开发者仓库链接：https://github.com/cw-do/binningverdict
许可条款：MIT
编程语言：Python ( ≥ 3.8)
外部程序/库：NumPy ( ≥ 1.20); SciPy (可选，用于示例中的圆柱形状因子)
问题性质：将 SANS 测量归约为强度轮廓 I(Q) 需要选择如何离散化动量转移轴。自 Mildner 和 Carpenter [1] 确立分辨率匹配径向分箱准则以来，分箱宽度就一直被定量处理，而事件模式采集现在使得分区在测量后可以自由选择 [2, 3]。仍然未解决的问题是互补的选择，即在 Q 中如何分布分箱，这仍然主要依据惯例。关于 SAS 数据信息含量的文献（香农信道 [4]、费雪信息 [5] 等）表征了测量的信息上限，但并未针对给定轮廓推荐特定的分箱方案。因此，需要一种单一的、无模型的、计算廉价的过程，以测量的 (Q, I, σ) 轮廓作为输入并返回定量建议。
解决方法：Freedman–Diaconis 方差 - 偏差分解被推广至依赖于 Q 的分箱宽度 h(Q)，所得重建均方误差在匹配分箱数量下在线性和对数方案下进行评估，并得到闭式形式的比率 $\mathbb{R}_{MSE}=\mathbb{E}^*_{log}/\mathbb{E}^*_{L}$，即 $\mathbb{R}_{MSE}=(\mathbb{J}\sigma_1 / \bar{\sigma_2})^{2/3} (\mathbb{J}_2 / \bar{\beta})^{1/3}$，其中四个矩通过梯形积分在提供的输入网格上计算。对子采样网格的自洽性检查可标记出判定尚不稳定的输入。当提供参数模型时，可选的费雪分支评估有限 -N 比率 Flog/FL。如果提供了仪器 Q 分辨率（标准归约文件的 dQ 列），除了返回比率外，还会返回一个感知分辨率的比率。
其他注释：该包是单文件的，仅依赖于 NumPy，并在典型的 SANS 轮廓上运行仅需几毫秒。一维和二维（环形平均）泊松约定均可用，通过单个关键词选择。仓库包含典型 SANS 模型的示例、费雪分支以及测量轮廓的批量分析，外加单元测试套件。

引言
动量转移轴的离散化是小角中子散射 (SANS) 数据归约中的一个基本步骤，因为它直接影响重建精度、参数估计和下游分析工作流 [6]。
分箱在仪器分析中已被定量研究了几十年 [7], [8]。因此，区分问题中已解决的部分和仍然开放的部分是有用的。Mildner 和 Carpenter [1] 推导了小角散射分辨率的优化条件，并表明对于方位角平均数据，径向分箱宽度 ΔR 与准直和波长项一起进入 Q 方差；他们的准则将 ΔR 设定为优化仪器探测器元件尺寸的固定分数，并且用他们自己的话说，是该工作最实际有用的结论。相关的分辨率函数由 Pedersen 等人 [9] 和 Barker 和 Pedersen [10] 进一步发展，并由 Mildner 等人 [11] 扩展到时间飞行测量。对于脉冲源 SANS，Heenan 等人 [12] 给出了一个分辨率表达式，在平方全宽中包含项 $13(\Delta R/L2)^2$，其中 ΔR 是探测器上环形环的宽度，以及两个孔径项和波长项。在方差中，这正好是 $h^2/12$，其中 h 是 Q 分箱的宽度，因此分箱贡献在四十年中被包含在该领域的标准分辨率函数内。同一工作还描述了在测量后拒绝时间通道以改善分辨率而牺牲计数统计，直接在时间飞行归约中说明了这种权衡。因此，分辨率匹配分箱在反应堆和散裂仪器上已成为常规 [12], [13], [14]，ISIS、J-PARC 和 SNS 的设施归约堆栈提供了对波长和径向分区的明确控制 [15]。因此，这一长期存在的经验法则是有充分依据的。分箱切割得尽可能细，受计数统计允许的限制，并受仪器分辨率施加的下限约束。
然而，那部分工作并没有解决一旦固定了特征宽度，分箱应如何沿 Q 分布的问题。分辨率匹配是一个仪器驱动且与样品无关的准则；它从下方限制了分箱宽度，但并没有说明分区应该是 Q 均匀还是 ln Q 均匀。这一剩余选择仍然主要依据惯例，也是本工作的重点。在过去四十年中，几个信息论框架从互补角度表征了 SANS 测量的信息含量。Damaschun 等人 [16] 和 Moore [17] 引入了香农信道框架，识别香农信道数量，$N_S = D_{max}(Q_{max}-Q_{min})/\pi$，作为从有限实空间范围 Dmax 的散射轮廓中可恢复的独立强度数量的采样论上限，该轮廓在区间 [Qmin, Qmax] 上测量。Taupin 和 Luzzati [18] 针对溶液散射完善了该框架。Vestergaard 和 Hansen [19] 引入了“良好参数数量” Np，作为基于贝叶斯间接傅里叶变换的感知噪声细化，而 Rambo 和 Tainer [20] 开发了相关体积度量 VC。Pedersen 等人 [21] 以费雪信息 [5] 的术语表述了该问题，$\mathbb{E}[\mathcal{I}_{ab}(\theta)] \propto \sum_j \int_{\tilde{Q}_j}^{\tilde{Q}_{j+1}} \frac{\partial_a I dQ \int_{\tilde{Q}_j}^{\tilde{Q}_{j+1}} \partial_b I dQ}{\sigma_j^2}$，并观察到最优分箱应适应散射轮廓快速变化的区域。然而，他们也指出费雪最优离散化的实际实施在计算上会很困难，问题被遗留未解决。生物 SAXS 社区 [22] 中最近的工作将基于香农的想法扩展到感知过采样的拟合策略，但 Q 轴对数与线性采样的具体计算问题仍未得到解答。
一个相关的问题是分析者在选择分区时有多少自由度。记录单个中子事件而不是预成型直方图消除了要求在采集时固定分区的要求，这种能力并非特定于任何单一设施。事件模式采集已在时间飞行社区中开发并部署，相应的归约方法，包括基于事件的重分箱的统计处理，已在 ISIS 和 SNS 共用的 Mantid 框架 [15] 内由 Peterson 等人 [2], [3] 详细描述。实际上，这意味着分区可以在基本上每臺现代时间飞行 SANS 仪器上的归约过程中选择，使得自动选择准则直接有用。
在最近的工作 [23], [24] 中，我们通过将 Freedman–Diaconis (FD) [25] 方差 - 偏差分解适应于 SANS 数据并扩展高斯过程推理以包含箱间相关性，将分箱宽度优化置于定量基础。这些研究确立了固定离散化方案下最优分箱宽度的标度关系，但没有解决对数与线性采样之间的比较。关于 Bonse–Hart USANS 归约的相关工作 [26] 同样识别了对数和线性步进几何的存在，但没有提供定量选择准则。缺乏一个计算高效的决策框架促使了本工作。
在这里，我们提出了 binningverdict，一个开源 Python 包，用于定量确定测量的 (Q, I, σ) 轮廓是否优先采用对数、线性或有效等效分箱。该工作流计算闭式重建误差比率 RMSE，以及可选的费雪信息比率 RF，并返回直接的分箱建议。重建度量将 FD 方差 - 偏差框架扩展至依赖于 Q 的分箱宽度，并将对数与线性方案之间的比较简化为测量轮廓的四个基本矩。费雪信息分支进一步证明了渐近方案独立性，并表征了与实用参数估计相关的有限 -N 修正。该包完全使用 NumPy 的 Python 实现，支持批处理和收敛诊断，并在典型的 SANS 轮廓上以毫秒级执行。
本文的其余部分组织如下。第 2 节推导重建和费雪信息准则。第 3 节呈现工作流算法和软件接口。第 4 节在代表性 SANS 模型上基准测试该方法，并考察 Q 窗口选择和测量协议的影响。第 5 节将工作流应用于测量的 EQ-SANS 数据集。第 6 节将本框架与先前的信息论方法相关联，第 7 节讨论对自动化 SANS 归约工作流的启示。结果表明，幂律散射系统地倾向于对数分箱，而宽 Q 窗口（典型于 EQ-SANS 类仪器 [27] 的扩展范围仪器）下的非幂律轮廓通常倾向于线性离散化，在足够大的分箱数量下，两种方案对于参数估计变得渐近等效。

部分片段
依赖于 Q 的分箱宽度的重建均方误差
SANS 的 Freedman–Diaconis 分解，在参考文献 [23] 中推导并在参考文献 [24] 中完善，将分箱估计器 Ih(Q) 的总重建均方误差表达为计数噪声和箱内混叠失真的总和。我们在这里利用的关键观察是这种分解在 Q 上是局部的。应用于具有局部分箱宽度 h(Q) 的非均匀分区，参考文献 [23], [24] 的逐点误差密度推广为
$\epsilon(Q; h) = \sigma^2(Q)/h(Q) + h(Q)^2/12 [I'(Q)]^2 + \mathcal{O}(h^4)$，
其简化为

工作流与软件
第 2 节的理论被转化为算法 1 中的实验工作流。
该工作流实现于开源 Python 包 binningverdict 中，以 MIT 许可证在 https://github.com/cw-do/binningverdict 分发。该包仅依赖于 NumPy。面向用户的 API 由单个函数组成：
可以可选地提供参数模型以也评估费雪比率。结果字典额外报告用于自洽性的子采样 RMSE

基准测试结果
我们在代表性 SANS 轮廓上验证工作流。除非另有说明，参考窗口为 [Qmin,Qmax]=[10?3,0.5] ??1，在 104 个对数间隔点上采样。

应用于测量的 EQ-SANS 数据
我们通过将工作流应用于五个跨越不同软物质和多孔材料类别的测量 EQ-SANS 轮廓（图 4，表 6）来结束验证。前四个样品——代表不同的软物质类别——在它们被测量的宽 Q EQ-SANS 窗口下均返回线性判定。RMSE 值覆盖相当大的范围 (1.24–2.57)，其中 D100 的优势最小，其较窄的窗口 [0.007, 0.12] ??1 使判定向平局区域移动，这与...一致

与先前信息论框架的关系
本工作建立在早期 SAS 信息含量分析的基础上，而不是取代它们。表 8 总结了。
香农信道框架 [4], [16], [17], [18] 设定了从有限实空间范围轮廓中可恢复的独立强度数量的采样论上限，但对于这些强度应如何在 Q 中分布保持沉默。Np [19] 和 VC [20] 通过考虑噪声和相关性来细化信息边界，但同样没有做出建议

讨论
统一判定是依赖窗口的且操作简单。幂律轮廓在每个 Q 窗口下都倾向于对数分箱。非幂律轮廓在典型于 EQ-SANS 类仪器的扩展 Q 窗口下倾向于线性，在泊松极限下比率为 1.5–2.3。在窄窗口下，方案收敛至统计等效。
实际意义沿着用例划分。当归约后的轮廓 I(Q) 输入到进一步的重建阶段处理，如多重散射...

结论
我们提出了 binningverdict，一个用于在 SANS 数据归约工作流中定量选择对数与线性分箱的开源 Python 包。该框架将闭式重建误差估计器，$\mathbb{R}_{MSE}=\mathbb{E}^*_{log}/\mathbb{E}^*_{L}$，与可选的费雪信息分析相结合，以提供直接从测量的 (Q, I, σ) 轮廓得出的自动化且计算廉价的分箱建议。重建准则是通过扩展 Freedman–Diaconis...获得的

CRediT 作者贡献声明
Changwoo Do: 写作 – 审查与编辑，写作 – 原始草稿，监督，软件，项目管理，方法论，数据管理，概念化。Lijie Ding: 软件，数据管理。Chi-Huan Tung: 写作 – 审查与编辑，方法论，调查。

Wei-Ren Chen：写作 – 审阅与编辑，写作 – 初稿，验证，方法论，形式分析，概念化。利益冲突声明作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。Changwoo Do|Lijie Ding|Chi-Huan Tung|Wei-Ren Chen 美国田纳西州橡树岭 37831，橡树岭国家实验室，中子散射分部