粘弹性粘合剂接触中的瞬态耗散与脱离机制

《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》：Transient Dissipation and Detachment Mechanisms in Viscoelastic Adhesive Contacts

　　摘要
尽管粘弹性粘合接触的稳态力学已经被广泛研究，但在非稳态条件下的瞬态行为仍然知之甚少。本研究通过有限元模拟来探究这一行为，模拟了刚性球形探针以不同的卸载速率从完全放松的粘弹性基底上脱离的过程。我们的分析表明，脱离过程受到两种渐近机制的支配：在低卸载速率下，裂纹传播伴随着局部的粘弹性耗散；而在高卸载速率下，则发生近乎均匀的键断裂，伴随着全局分布的耗散。这两种机制之间的竞争受卸载速率和裂纹速度的控制。这导致有效表面能对裂纹速度的依赖性变得复杂，而这种复杂性无法通过稳态粘弹性断裂模型来捕捉。通过将总耗散分解为局部和体积两部分，我们对每种机制进行了定量分析；由于接触面积的有限性，局部耗散显示出对裂纹速度的钟形依赖性，而体积耗散在脱离开始时迅速增加，随后在裂纹传播过程中逐渐减小。这些结果为瞬态粘弹性粘合提供了统一的解释，并使我们能够根据局部和体积耗散贡献的相对重要性构建一个脱离机制图。

引言
由于软材料在各种工程应用中的使用日益增加（包括结构粘合剂（Kinloch，2012年）、压敏粘合剂（Sun等人，2013年）、软体机器人夹持器（Glick等人，2018年，Shintake等人，2018年）、伤口闭合系统（Ghobril和Grinstaff，2015年，Han等人，2021年）以及超表面（Aymard等人，2024年），理解其粘合行为具有重要的意义。粘弹性在许多软材料中普遍存在，它通过引入时间依赖的弹性和耗散特性，在不同加载条件下使分离变得更加容易或更加困难（Shui等人，2020年）。然而，粘弹性如何在瞬态分离条件下影响粘合尚不充分了解，这激发了当前的研究。有效表面能G定义为沿两种材料界面传播裂纹所需的能量，是表征速率依赖性粘合行为的一个关键量。已经提出了几种模型来预测G与裂纹速度Vc之间的关系（de Gennes，1996年；Greenwood，2004年；Greenwood和Johnson，1981年；Knauss，1973年；Persson和Brener，2005年；Schapery，1975a年；Schapery，1975b年）。这些模型通常假设粘弹性是线性的，裂纹生长是稳定的，裂纹尖端附近的耗散是局部的，且过程区远小于整个域，同时惯性效应可以忽略不计。比较研究（Ciavarella等人，2021年；Hui等人，2022年）表明，不同模型对G–Vc关系的预测大致一致，差异主要归因于过程区大小的估计。总体而言，这些模型预测G随Vc的增加而单调增加，达到最大增强值G/Δγ=E0/E∞，其中Δγ、E0和E∞分别是粘弹性材料的热力学功、瞬态（玻璃态）和松弛（橡胶态）模量。文献中提供了与实验数据的比较（Barthel，2024年；Gent和Lai，1994年；Hui等人，2022年；Knauss，2015年；Lee和Eriten，2024年；VanDonselaar等人，2023年）。从这些实验比较中可以看出，实际上这些模型所基于的假设需要仔细重新审视。正如（de Gennes，1996年）所指出的，粘合接触问题涉及有限的接触面积，这限制了可用于粘弹性耗散的材料体积（有限尺寸效应）。此外，由于脱离过程是有限的，材料在分离过程中可能不会完全放松，导致粘弹性耗散扩展到经典粘弹性断裂理论假设的裂纹尖端过程区之外（Creton和Ciccotti，2016年）。因此，粘合接触问题很少满足稳态条件，除了特定情况（如剥离测试）之外，裂纹通常会加速，裂纹速度从零迅速增加到最终值并在剥离过程中保持稳定。因此，为了加深对粘合接触的基本理解并评估现有模型的适用性，有必要在瞬态条件下研究这一问题，在这些条件下，无限域和稳态假设都不成立。

为了应对粘弹性粘合中的有限尺寸效应，已经提出了几种对现有模型的扩展（Persson，2017年；Saulnier等人，2004年；Violano和Afferrante，2022年）。Persson和Brenner（PB）模型通过在用于估计能量耗散的积分中引入一个较低频率的截止值来考虑有限尺寸约束（详细内容见第3节）（Persson，2017年）。该扩展模型将G/Δγ的最大增强值限制在较小的范围内，并预测G与Vc之间的非单调关系，即G在高裂纹速度时减小，类似于（Saulnier等人，2004年）的预测。有趣的是，（Violano和Afferrante，2022年）报告了不同的预测结果，尽管作者也通过修改PB理论来解释他们的结果。在他们的模型中，引入了一个几何因子来考虑几何形状和有限接触半径的影响。该模型（Violano和Afferrante，2022年）预测G/Δγ的增强值较小，但G随Vc单调增加。这种差异可能是由于有效表面能定义的不同。有效表面能G/Δγ的提高被视为最大拉力的增强（Violano和Afferrante，2022年），假设耗散集中在裂纹尖端附近，因此JOHNSON-KENDALL-ROBERTS（JKR）理论（Johnson等人，1971年）适用。然而，最近的工作（Mandriota等人，2024年）表明，在高裂纹速度下这一假设不成立，脱离机制从裂纹传播转变为近乎均匀的键断裂，界面键几乎在整个接触面积上同时断裂，这也与（Müser和Persson，2022年）的报道一致。因此，（Violano和Afferrante，2022年）中提出的模型与模拟结果之间的一致性可能并非由于物理机制的一致性。为了更好地理解有限尺寸效应，需要进一步的研究，包括追踪耗散区以确认局部耗散假设是否成立，并研究有限尺寸域如何影响耗散过程（Hui等人，2022年）。

上述粘弹性粘合-断裂模型基于稳态假设，并通过假设稳态解立即成立来解释瞬态问题（Knauss，2015年）。当裂纹速度远高于应力场的变化率时，这种近似是合理的，但在裂纹起始和加载率快速变化时则不适用（Knauss，2015年；Lee和Eriten，2025年）。两位作者最近的一项研究报告了球形玻璃探针与明胶基底之间的粘合接触的瞬态行为（Lee和Eriten，2025年）。G与Vc的演变显示出与稳态理论不同的趋势，G–Vc曲线中出现波动和局部最优值。尽管观察到的整体非单调趋势与有限尺寸效应相关的钟形曲线相似，但（Lee和Eriten，2025年）中使用的de Gennes模型的修改版本提供的解释仅是定性的，无法解释所有测量的瞬时能量释放率波动。在本研究中，我们旨在通过数值建模进一步探索这些差异。

本研究的目标是了解粘弹性粘合接触在非稳态条件下的速率依赖性响应。为此，我们开发了一个有限元（FE）模型来模拟刚性球形探针从完全放松的粘弹性基底上的脱离过程。由于问题的非线性运动学特性，即使在恒定卸载速率下，裂纹（接触边缘）也会加速，从而使问题变为非稳态裂纹生长，正如前述的探针-标签实验中所观察到的。尽管这是粘合接触中的一个经典问题，但大多数先前的研究仅报告了在最大剥离力时刻的裂纹速度和/或粘合增强的单一值（Afferrante和Violano，2022年；Maghami等人，2024年；Mandriota等人，2024年；Müser和Persson，2022年；Wang等人，2025年）。尽管之前已经报道了粘弹性粘合接触在瞬态卸载下的脱离机制的有趣变化（Lee和Eriten，2025年；Mandriota等人，2024年），但从脱离开始到完全分离的整个过程中的能量学及其演变尚未得到充分解释。根据裂纹速度、接触尺寸和粘弹性松弛时间的不同，粘弹性接触中可以观察到两种主要的脱离机制：裂纹传播和近乎均匀的键断裂（Mandriota等人，2024年）。在这项工作中，我们通过耗散的时空演变来解释这两种机制之间的转换，从而对复杂的瞬态现象提供了定量解释。特别是，我们利用远离接触区域的耗散演变将总粘弹性耗散分解为局部和体积两部分，作为体积响应的参考，并研究它们在收缩过程中的相对贡献。将能量学分解为局部和体积区域有助于根据卸载速率、初始接触尺寸和粘弹性材料的特征松弛时间尺度来识别主导的脱离机制。正如我们在讨论部分所展示的，这种识别有助于解释实验条件并在非稳态加载条件下测试粘弹性粘合接触时的预期脱离机制。

有限元模型
在ABAQUS中开发了一个轴对称FE模型来模拟探针标签测试，如图1(a)所示。半径为R的球形探针被建模为解析的刚性表面，而尺寸为1.5R×1.5R的基底在法向和径向都被建模为粘弹性材料。选择的基底层大小为1.5R，确保它大于初始接触半径a0的五倍以上，从而最小化潜在的边界效应。

接触运动学和力的演变
图2展示了六个代表性卸载速率V^u下接触运动学、力和过程区大小的演变。如图2所示，清楚地观察到了两种不同的渐近区域：慢速（V^u=0.01）和高速（V^u=100）卸载情况。在最小的V^u下，仿真结果与JKR预测非常吻合，表明材料表现为具有松弛模量E∞的弹性固体。由于有限性，出现了一些小偏差。

结论
本研究研究了粘弹性材料的粘合接触，重点关注非稳态条件下的瞬态行为。FE模拟考察了刚性球形探针从完全放松的粘弹性基底上脱离的过程，覆盖了一系列恒定卸载速率。我们的分析表明，脱离通过两种渐近模式发生：（i）在低卸载速率下，裂纹传播，耗散集中在接触边缘附近；（ii）在高速卸载速率下，键几乎均匀断裂。