在具有反铁磁（AFM）和铁磁（FM）层间耦合的分层MnBi?Te?/Mn???VxBi?Te?系统中，调节Weyl半金属态和准节点环态

《Journal of Physics and Chemistry of Solids》：Tuning Weyl-semimetal and quasi-nodal-ring states in layered MnBi 2Te 4/Mn1?xVxBi 2Te 4 systems with AFM and FM interlayer coupling

　　•反铁磁（AFM）耦合在降低有效自旋轨道耦合（SOC）的情况下稳定了Weyl半金属相。•铁磁（FM）耦合产生了一个具有小SOC允许的避禁带的准节点环。•在Weyl和准节点环的交叉点附近形成了相反自旋分支。•磁矩的减少驱动了持续的从准节点环到Weyl的转变。•Te/Se替代产生了实验上可访问的拓扑相范围。

引言
基于MnBi2Te4家族的本征磁性拓扑绝缘体为将能带拓扑与长程磁序耦合提供了一条直接途径[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13]。通过部分替代磁性子晶格（例如用Ge、Sn或Pb替换Mn [14], [15], [16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24]）或用较轻的元素（如Se）替换Te，可以调整它们的电子结构，从而降低有效自旋轨道耦合（SOC）强度[25], [26]。这些替代可以改变体相能带结构和狄拉克点处的拓扑表面态能隙，实现拓扑绝缘体、Weyl半金属、狄拉克半金属和普通绝缘体相之间的转变[3], [4], [5], [20], [21], [25], [26], [27]。这种控制对于实现和优化Weyl半金属相的量子反常霍尔效应、拓扑磁电响应和体相反常霍尔响应至关重要[12], [13], [20], [26], [28], [29], [30], [31], [32], [33], [34]。

原始的MnBi2Te4结合了铁磁（FM）层内耦合和反铁磁（AFM）层间耦合[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25], [26], [27]。因此，量子反常霍尔效应需要奇数个三层堆（SLs）或外部再磁化来产生净FM态[35]。Weyl半金属的形成同样得益于全局FM层间耦合[3], [4], [5], [20], [26], [27], [34], [36], [37], [38], [39], [40]或局部破坏AFM序，例如通过非等价的Mn/Ge替代[20], [26]。

另一种策略是直接工程化层间交换。最近的研究表明，用d壳层占据较低的磁性原子（如V、Cr或Eu）替换每第二个SL中的Mn，可以在基于MnBi2Te4的异质结构中稳定FM类型的层间耦合[41], [42], [43], [44]。在MnBi2Te4/ABi2Te4和MnBi2Te4/Mn1?xAx Bi2Te4中，当相邻的磁性层包含d轨道占据数介于半满和半空之间的过渡金属离子（如Mn(Fe)-V）时，有利于从AFM到FM的转变[41], [42], [43], [44]。

在MnBi2Te4中，MnMn层间交换是通过Te(Bi) p轨道跨越范德华间隙进行的，这是由于超交换或超超交换TeTe相互作用。层间相互作用的类型主要由d轨道占据情况决定，其强度取决于介导p轨道的离域程度和d-p杂化的强度。Mn2+具有d5构型，具有填充的自旋向上t2g和eg态。对于相邻的Mn层，由于这些填充的自旋向上d轨道之间的相互作用，优先形成AFM排列。用V2+（d3，电子构型d(t2g3,eg0)）替换相邻SL中的Mn2+可以改变可用的交换通道，包括Mn d(t2g)–V d(eg)和Mn d(eg)–V d(eg)杂化，从而有利于FM型的Mn/V层间耦合[41], [42], [43], [44]。因此，在MnBi2Te4/VBi2Te4中交替包含Mn和V的SLs预计会为FM类型的层间交换提供有利配置。

在这里，我们比较了AFM和FM层间耦合如何影响分层MnBi2Te4/Mn1?xVxBi2Te4系统的体相电子结构和自旋结构，从部分Mn/V替代到MnBi2Te4/VBi2Te4极限。我们关注由有效SOC强度、V和Mn磁矩的大小和方向以及用d壳层较低的元素Ti（d1）和Ca（d0）替换V所驱动的拓扑相变。为了将这些趋势与实验上可访问的调节联系起来，我们还分析了部分Te/Se替代，并确定了有利于Weyl半金属和准节点环状态的MnBi2(Te1?xSex)4/VBi2(Te1?xSex)4的组成范围。

方法
第一性原理计算是在密度泛函理论（DFT）范围内进行的，部分使用了SPbU研究园区的计算中心。原始和替代的MnBi2Te4基系统的电子结构是用OpenMX计算的，该软件使用伪原子轨道的线性组合（LCPAO）[45], [46], [47]和完全相对论性的守恒归一化赝势[48]。交换和相关性在GGA-PBE泛函内处理[49]。

结果与讨论
图1介绍了在后续分析中用于Mn/V替代的MnBi2Te4/ VBi2Te4系统的结构模型和倒空间符号。图1(a)中的传统非原始单元显示了沿晶体c轴的ABC三层堆序列，其中包含Mn和V的块由范德华间隔隔开。对于能带结构计算，使用图1(b)中的原始单元更为方便，在该单元中，包含Mn和V的层交替排列。

结论
我们建立了一个统一的观点，解释了层间磁序如何控制分层MnBi2Te4/ Mn1?xVxBi2Te4系统的SOC驱动的拓扑演变。在AFM MnBi2Te4/ VBi2Te4中降低有效SOC会产生一个沿ΓZ方向具有相反手性Weyl点的Weyl半金属相，并且具有非零的Chern数。在FM配置中进行相同的调节会在kx,ky平面接近kz=0处产生一个准节点环态。因此，层间磁排列决定了是形成Weyl半金属相还是准节点环态。

作者贡献声明
A.M. Shikin：写作 - 审稿与编辑，写作 - 原始草稿，可视化，验证，项目管理，方法论，研究，资金获取，形式分析，概念化。
R.V. Makeev：可视化，验证，方法论，研究，形式分析，数据管理。
A.V. Eryzhenkov：可视化，验证，软件，研究，数据管理。
A.V. Tarasov：写作 - 审稿与编辑，写作 - 原始草稿，可视化，验证，监督。

利益冲突声明
作者声明他们没有任何已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报道的工作。

致谢
本研究得到了俄罗斯圣彼得堡州立大学的支持（项目编号125022702939-2）。
A.M. Shikin | R.V. Makeev | A.V. Eryzhenkov | A.V. Tarasov