利用分子动力学数据驱动的物理信息神经网络进行铁电体多尺度模拟：参数识别与场重构

《npj Computational Materials》：Multiscale modelling of ferroelectrics using a physics-informed neural network driven by molecular dynamics data: parameter identification and field reconstruction

　　

在铁电材料的多尺度模拟中，一个基本挑战是将离散的原子尺度信息传递到连续介质相场模型（phase-field model, PFM）中，同时保持对介观尺度行为的准确描述。本文开发了一种物理信息神经网络（physics-informed neural network, PINN）框架，其损失函数由分子动力学（molecular dynamics, MD）数据惩罚项和偏微分方程（partial differential equation, PDE）约束组成。通过最小化损失函数，该模型不仅重构了极化场以及完整的机电耦合响应，包括连续尺度下的应变、应力、电场和能量景观，还识别了PFM所需的关键参数，包括特征能量密度、特征长度因子、各向异性因子和朗道多项式系数。研究人员利用PINN预测的参数在有限元框架内求解相应的偏微分方程，进行了交叉验证，结果表明两种数值实现得到了一致的结果。此外，学习所得参数的迁移性还通过外部拉伸和弯曲载荷下的扩展三维相场模拟进行了进一步评估，其中畴的扩张、收缩、湮灭和碎裂与相应的实验观测结果一致。该框架为钙钛矿铁电材料在原子尺度与连续介质描述之间的多尺度桥接提供了一种有效方法。

**论文解读：基于MD数据驱动的PINN实现铁电体多尺度模拟与参数识别**

铁电材料因具有压电、热释电、电光效应和非线性介电响应等优异物理性质，在传感器、执行器、非易失性存储器以及能量转换与存储器件中具有广泛应用。钛酸钡（BaTiO₃, BTO）作为典型的无铅钙钛矿铁电体，因其环境友好且成本低廉，成为传统铅基铁电材料如锆钛酸铅（PZT）的重要替代品。铁电材料的宏观功能源于其自发极化自组织形成的畴结构，而畴壁作为不同极化取向区域之间的界面，本质上是晶体中的结构和能量缺陷，会在局域引入极化不连续以及显著的电磁场和应力场扰动。这些纳米尺度的局域扰动控制了材料的宏观机电响应，例如畴壁钉扎效应和异常光伏效应。然而，实验表征畴壁局域场通常需要大型同步辐射装置或昂贵的高分辨显微设备，且往往只能提供静态信息，难以捕捉外场下的动态畴演化过程。因此，计算建模成为不可或缺的补充手段。

在多尺度模拟中，分子动力学（molecular dynamics, MD）能够提供原子尺度的畴壁结构与能量信息，而相场模型（phase-field model, PFM）则适合描述介观尺度的极化与机电场耦合行为。但将MD信息传递给PFM的关键瓶颈在于：PFM所需参数，包括特征能量密度G、特征长度因子l、梯度能各向异性因子μ以及朗道多项式系数，无法直接从MD模拟中获取，通常需要依赖繁琐的拟合和人工标定流程。为克服这一困难，研究人员在先前工作中建立了MD到PFM的系统参数化策略，但仍存在计算开销大、需人工校准等问题。为此，本研究提出了一种基于物理信息神经网络（physics-informed neural network, PINN）的统一反演框架，将MD数据作为监督约束、将PFM控制方程嵌入损失函数，在同一优化过程中同时实现材料参数自动识别与连续场重构。该研究成果发表在《npj Computational Materials》上。

在技术方法方面，研究人员构建了基于TensorFlow的全连接残差网络，以三维空间坐标作为输入，输出极化、应变、应力、电场和能量密度等场变量，并通过自动微分计算空间导数以构造PFM偏微分方程残差。损失函数包含数据保真项、金兹堡-朗道（Ginzburg-Landau, GL）方程残差、力学平衡与静电平衡项、平均应力约束、畴壁能量约束，以及针对90°畴壁的过渡态鞍点正则化。采用GradNorm（GN）方法自适应平衡各损失项的梯度量级，并设计了多阶段训练策略以提高参数可辨识性和训练稳健性。MD数据来自BaTiO₃的180°和90°畴壁稳态构型，有限元法（finite element method, FEM）用于交叉验证，三维相场模拟用于检验参数迁移性。

**参数识别。** 通过8组（180°畴壁）和4组（90°畴壁）不同随机初始化的独立训练，所有目标参数均一致收敛至狭窄终值区间，变异系数（coefficient of variation, CV）低于2%，证明了多阶段策略对初值不敏感。最终识别结果为G = 6.0×10⁶ J/m³、l = 0.387 nm、a₄ = 1.566、μ = 39.47、a₃ = 4.31。

**180°畴壁场重构。** PINN预测的极化分布与MD数据高度吻合，而FEM曲线相对平滑，归因于三次拉格朗日形函数的平滑效应。应变/应力场结果与MD-NPT系综的零平均应力条件一致，在畴壁中心出现由位移相容性约束诱发的弹性应变峰，表明PINN成功捕捉了畴壁作为局域“缺陷”结构的弹性补偿机制。能量方面，弹性能贡献较小，极化反转成本主要由分离能与梯度能的平衡决定。

**90°畴壁场重构。** PINN重构的极化分量剖面与MD一致，并准确捕获了带电90°畴壁诱导的局域电场E_x峰值。应变场分析显示，铁弹开关对应的自发剪切应变ε_xz^sp在跨壁时发生特征性符号变化，σ_zz在畴壁中心形成应力峰。能量上，弹性项几乎可忽略，畴壁能量由分离能密度H_sep和梯度能密度H_grad的竞争主导。

**畴壁性质。** PINN和FEM计算的畴壁宽度与MD参考值总体符合，90°畴壁的PINN结果更接近MD。能量比较中，180°畴壁因以极化翻转为主导而一致性更好；90°畴壁涉及复杂机电耦合，定量一致更具挑战，但二者量级相符，可作为特征能量尺度的对比。

**应用：应变驱动的多畴结构演化。** 利用PINN学习参数进行扩展三维PFM模拟，复现了Sumigawa等人原位透射电镜（TEM）观测的拉伸与弯曲载荷下的畴演化行为，包括90°畴壁的粗化与湮灭、180°畴壁的局域形核，以及弯曲条件下畴的膨胀、收缩、断裂和消失，均与实验观测定性一致，验证了学习参数的跨构型迁移能力。

讨论部分指出，该框架的核心优势在于GN方法防止单一损失项主导优化，多阶段训练策略针对参数强耦合问题提高了可辨识性；与FEM的交叉验证以及对畴壁属性和三维演化的比较，系统确认了参数识别的准确性与迁移性。未来方向包括引入应变梯度弹性效应以细化90°畴壁附近的分析，以及将框架扩展至时变动力学畴演化问题。研究结论可概括为：本文开发了由分子动力学数据驱动的PINN框架，在同一反演流程中实现了铁电相场模型关键参数的自动识别与机电耦合场的连续重构，并通过有限元交叉验证、畴壁性质对比和三维多畴演化模拟证明了该方法的准确性、鲁棒性和迁移性，为钙钛矿铁电材料从原子尺度到连续介质描述的多尺度桥接提供了一种高效且可靠的方法论。