氧化铝溶胶涂层烧结助剂对(TiNbTaV)C高熵碳化物陶瓷致密化行为及性能的影响

《Journal of Alloys and Compounds》:Effect of alumina sol-coated sintering aids on the densification behavior and properties of (TiNbTaV)C high-entropy carbide ceramics

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年09月03日 来源:Journal of Alloys and Compounds 6.7

编辑推荐:

   摘要 本研究调查了氧化铝溶胶涂层对通过火花等离子烧结制备的(TiNbTaV)C高熵碳化物陶瓷的致密化行为和性能的影响。与直接粉末混合相比,氧化铝溶胶涂层使得Al2O3在HEC粉末表面的分布更加均匀。在所研究的条件下,添加了20 wt.%氧化铝溶胶的(S20)粉末显示出最均匀的

  

摘要

本研究调查了氧化铝溶胶涂层对通过火花等离子烧结制备的(TiNbTaV)C高熵碳化物陶瓷的致密化行为和性能的影响。与直接粉末混合相比,氧化铝溶胶涂层使得Al2O3在HEC粉末表面的分布更加均匀。在所研究的条件下,添加了20 wt.%氧化铝溶胶的(S20)粉末显示出最均匀的Al分布、减少的团聚现象以及改善的粉末特性。在烧结过程中,均匀分布的氧化铝通过增强颗粒间的接触、界面质量传输和孔隙消除促进了液态辅助致密化。提高烧结温度有助于提高致密化程度,但在1900 ℃时发生的界面反应形成了Al2TiO5,略微降低了机械性能。使用20 wt.%氧化铝溶胶并在1800 ℃下烧结的样品表现出最佳的机械性能,同时还展现出更高的热导率和减少的模拟氦气积聚及辐照损伤,证明了氧化铝溶胶涂层在优化HEC陶瓷方面的有效性。

引言

高熵碳化物(HECs)由于其出色的硬度、优异的高温稳定性、抗氧化性和耐磨性,在超高温陶瓷领域受到了广泛关注,使其成为航空航天、能源系统和下一代核应用等极端环境中的有前景的结构材料[1],[2],[3],[4],[5],[6]。这些材料的优异性能源于其多主元素晶体结构,这种结构会导致严重的晶格畸变和缓慢的扩散效应。这些特性为HECs提供了调节结构稳定性和机械性能的巨大潜力[7]。在各种HEC体系中,(TiNbTaV)C因其相对简单的元素组成、高硬度和良好的热稳定性而特别受到关注[8],[9]。
与其他复杂的多组分HEC体系相比,(TiNbTaV)C不仅具有有利的机械和高温性能,而且由于其成分简单,也具有更好的加工可行性和结构稳定性[10],[11]。然而,实现HEC陶瓷的高致密化仍然是一个重大挑战。难熔碳化物成分的强共价键合和相对较低的自扩散系数会限制烧结过程中的质量传输,使得在某些加工条件下难以完全致密化HEC陶瓷。这些因素常常导致残余孔隙、异常晶粒生长和微观结构不均匀,即使采用了热压或火花等离子烧结(SPS)等先进的致密化技术[7],[8],[9],[10],[11],[12]。由于密度和微观结构的均匀性对陶瓷的机械性能和可靠性有很大影响,因此改善HEC陶瓷的烧结行为具有重要的科学和实际意义。
添加烧结助剂已被广泛认为是一种有效的提高碳化物陶瓷致密化的策略。这些添加剂可以增强质量传输、促进晶界扩散并促进颗粒重新排列。特别是氧化物助剂在烧结过程中可能会形成 transient 或稳定的液相,从而加速颈部生长和孔隙消除[13],[14],[15],[16],[17]。然而,氧化物烧结助剂也可能在高温下与碳化物相发生反应,导致界面反应和二次相的形成。这种反应可能会改变陶瓷的相组成和微观结构,从而影响其机械和热性能。陈等人报告称,机械合金化的氧化物烧结助剂显著改善了(TiNbTaV)C高熵碳化物陶瓷的致密化和机械性能[18]。蔡等人也通过添加氧化物烧结助剂实现了HEC陶瓷的致密化提升[19]。
在氧化物助剂中,基于氧化铝的系统特别具有吸引力,因为它们可以调节界面化学性质、促进颗粒重新排列并增强烧结过程中的质量传输[15],[16],[17]。同时,氧化铝烧结助剂的分布状态对陶瓷基体的烧结行为起着重要作用。Nikzad等人通过调整氧化铝烧结助剂的含量,改善了碳化钨的烧结行为,获得了具有优异机械性能的陶瓷[20]。罗等人在碳化硅粉末上制备了纳米级氧化铝涂层,均匀的涂层通过增强质量传递和抑制异常晶粒生长促进了致密化[21]。这些研究强调了在颗粒水平上实现添加剂均匀分布的重要性。然而,烧结助剂的有效性不仅取决于它们的组成和含量,还取决于它们的尺寸、形态和空间分布。直接将烧结助剂粉末与基体粉末混合常常会导致添加剂团聚和局部富集,从而产生不均匀的颗粒间接触和局部致密化[14],[22]。基体粉末的表面改性提供了一种替代方法,其中均匀沉积的添加剂前驱体可以在烧结过程中增强界面接触和质量传输[22],[23]。
在本研究中,使用氧化铝溶胶对(TiNbTaV)C粉末进行涂层处理,使得氧化铝烧结助剂以更加均匀的方式引入。为了对比,也研究了直接添加Al2O3粉末制备的样品。系统研究了不同氧化铝溶胶浓度对粉末涂层行为及其随后烧结陶瓷微观结构演变的影响。此外,还评估了所获得的HEC陶瓷的物理性能、机械性能和热导率。

章节摘录

材料与方法

本研究使用的HEC粉末是在我们之前的研究中使用Ti、Nb、Ta和V金属粉末以及石墨碳微球作为碳源制备的[19]。如图1所示,首先将HEC粉末分散在无水乙醇中,然后通过超声波处理进行分散,随后在110 ℃下干燥12小时。接着,将10%、20%和30%浓度的氧化铝溶胶(德州市晶火科技有限公司生产)逐滴加入预处理的HEC粉末中。

结果与讨论

图2展示了不同氧化铝烧结助剂的(TiNbTaV)C粉末的表面形貌和元素分布。SEM图像结合EDS映射显示,直接粉末混合和溶胶涂层粉末之间的氧化铝分布存在明显差异。在DM样品(图2a)中,氧化铝分布不均匀且存在明显的团聚现象。而在添加了10%质量分数氧化铝溶胶的样品(图2b)中,氧化铝的分布相对均匀

结论

本研究证明了氧化铝溶胶涂层作为一种烧结助剂引入策略的有效性,可以改善(TiNbTaV)C高熵碳化物陶瓷的微观结构均匀性和性能。与直接粉末混合相比,溶胶涂层方法使Al2O3在HEC粉末表面的分布更加均匀。在所研究的氧化铝溶胶浓度中,S20粉末显示出最均匀的Al分布、减少了颗粒团聚现象

伦理声明

作者声明本研究不涉及人类或动物实验。

CRediT作者贡献声明

陈若瑜: 监督,软件工作。常书全: 方法设计,实验研究。贾文宝: 验证,监督。李明辉: 资源准备,方法设计。孙易科: 形式分析,数据管理,概念构思。蔡成鹏: 文稿撰写 - 审稿与编辑,原始草稿撰写,资金申请。李赛赛: 实验研究,资金申请。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究结果的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了南京航空航天大学研究生研究与实践创新计划(项目编号:xccxjh20250605)、核技术研发计划(项目编号:HJSYF2025(23)的支持,以及中国国家自然科学基金(项目编号:12305296、52572019、52302013)、安徽工业大学冶金工艺与系统科学国际联合研究中心项目(项目编号:2024001)和先进耐火材料国家重点实验室开放项目(项目编号:)的支持。
蔡成鹏|孙易科|李赛赛|常书全|陈若瑜|李明辉|贾文宝
南京航空航天大学核科学技术系,南京,中国
相关新闻
生物通微信公众号
微信
新浪微博
  • 搜索
  • 国际
  • 国内
  • 人物
  • 产业
  • 热点
  • 科普

热点排行

    今日动态 | 人才市场 | 新技术专栏 | 中国科学人 | 云展台 | BioHot | 云讲堂直播 | 会展中心 | 特价专栏 | 技术快讯 | 免费试用

    版权所有 生物通

    Copyright© eBiotrade.com, All Rights Reserved

    联系信箱:

    粤ICP备09063491号