电动交通、可再生能源整合和高功率电子系统的持续扩张，产生了对兼具快速功率输出、实用能量密度和延长使用寿命的能量存储设备的需求[1], [2], [3], [4], [5], [6]。锂离子电容器 (LICs) 在锂离子电池和电化学电容器之间占据重要地位，将在单一设备中整合电池型和电容器型电荷存储过程[7], [8], [9], [10]。然而，其可达到的能量 - 功率响应不仅由两个电极的电化学特性和匹配决定，还由分布在整个电池中的电阻损耗决定[11], [12], [13]。由于快速充放电是 LIC 运行的核心，即使电子电阻的局部增加也会加剧极化，限制活性层的利用率，并减少高功率下的能量输出[14], [15], [16]。电极/集流体边界尤为重要，因为每个与外部电路交换的电子都必须通过这个界面[17], [18], [19]。然而，集流体通常被视为被动的导电支撑，而大多数性能优化集中在电极材料、配方或多孔结构上[20], [21], [22]。这种观点忽视了集流体表面性质可以决定物理接触质量并 thereby 调节 LICs 内有效电极动力学的可能性[23], [24], [25], [26], [27]。
当电极膜通过干法工艺生产时，集流体的影响变得更加显著。干法工艺减少了活性层形成过程中对溶剂的依赖，并通过粉末混合、粘结剂纤维化、机械辊压和随后的层压构建具有凝聚力的膜[28], [29]。因此，它在工艺效率、电极负载和结构设计方面具有潜在优势[30], [31]。同时，浆料辅助流动的缺失从根本上改变了电极/集流体界面的形成方式。自支撑干法膜在涂覆过程中不能自发地贴合集流体表面，而是必须通过压力、温度和界面导电胶的铺展来建立紧密接触。在这些条件下，集流体润湿性和形貌成为耦合的界面变量。高表面润湿性有利于导电胶更均匀的铺展和覆盖，而适当发达的形貌提供了额外的接触面积，容纳胶体，并在热压过程中促进物理锚固[32]。相反，相对光滑且润湿性有限的表面会产生覆盖不完整、局部间隙和接触点受限的情况。这些不连续性降低了干法膜与金属基体之间电子通路的连续性，创建了一个在 LICs 所需的高电流运行期间容易被放大的界面瓶颈。
尽管干法电极研究通过改进粘结剂纤维化、导电网络构建、粉末分散、膜致密化和层压条件取得了进展，但集流体表面性质的作用仍解决不足[33]。铝表面条件的变化可能同时改变润湿性、形貌、自然氧化层特性和电阻率，使得难以识别观察到的电化学改进的起源[34], [35]。单独的接触角或粗糙度测量无法证明形成了更连续的电极/集流体界面[36], [37], [38]，而单独的提升倍率性能无法区分改进的电子接触与表面化学、电荷存储机制或离子传输行为的改变[39]。因此，建立可辩护的机制需要一条连贯的证据链，将集流体润湿性和三维形貌与界面贴合度、频率分辨极化和器件级性能联系起来。还必须在一种隔离干法电极/集流体界面的构型中首先评估界面，然后在实际的 LIC 构型中进行评估，在后者中测量的响应受正极、负极及其电化学匹配的共同影响。这种方法可以确定集流体是仅仅影响局部粘附，还是作为一个控制电池动力学的功能性界面组件。
在本工作中，将 HD Al 和 Bare Al 作为其他方面相同的干法电极的集流体进行比较，以评估集流体润湿性和形貌的耦合界面效应。采用活性炭作为选定的干法电极平台，首先在 AC//Li 电池中检查界面效应，随后在含有预锂化、湿法工艺硬碳负极的 AC//HC 锂离子电容器中进行评估[40], [41], [42]。接触角测量和 Owens–Wendt–Rabel–Kaelble 模型与光学轮廓测量和截面扫描电子显微镜相结合，将表观表面自由能和形貌与导电胶铺展和界面贴合度联系起来。X 射线光电子能谱、电阻率测量、循环伏安法、b值分析、电容贡献分析和恒流间歇滴定技术用于确定电化学响应是否源于铝化学、集流体导电性、电荷存储行为或本征离子传输的改变[43], [44], [45]。随后，电位依赖的电化学阻抗谱和弛豫时间分布分析解析了界面的动力学贡献。结果表明，HD Al 更高的润湿性和更发达的形貌共同建立了更紧密的干法电极/集流体接触和更连续的电子通路。由此产生的电化学优势集中在有效高频界面响应中，而不是在改变的存储化学或本征离子扩散中，并且在转移到 AC//HC 全电池构型后仍然明显。这些发现确定了集流体润湿性和形貌作为耦合设计参数，用于调节界面动力学并改进干法电极 LICs 的实际能量 - 功率响应和耐久性[46]。
