温度依赖性的种子辅助低模板ZSM-5微观结构演变及其在苯与甲醇烷基化反应中的催化行为

《Molecules》：Temperature-Dependent Microstructural Evolution of Seed-Assisted Low-Template ZSM-5 and Its Catalytic Behavior in Benzene Alkylation with Methanol

　　

摘要

值得注意的是，ZSM-5分子筛的低成本合成对其大规模工业应用至关重要。本文采用种子辅助的低模板水热法制备了ZSM-5分子筛。系统研究了梯度结晶温度对ZSM-5的结晶动力学、形态、孔结构及酸性性质的影响，并建立了温度变化与其在苯与甲醇烷基化反应中的催化行为之间的结构-活性关系。研究结果表明，提高结晶温度可以缩短非晶态诱导期，促进骨架铝（Al）的掺入，并增加布伦斯特酸位点的浓度。同时，结晶温度还会影响比表面积和晶间介孔体积，从而调节酸位点的可及性以及反应物和产物的传质效率。在170°C的适中温度下合成的样品在结构性质和酸浓度方面达到了最佳平衡。由于具有较大的比表面积、丰富的晶间介孔以及高浓度的布伦斯特酸，该催化剂能够实现69.1%的苯转化率和79.1%的甲醇利用率，并在连续运行135小时后仍保持稳定性能。本研究揭示的温度依赖性调控机制为ZSM-5的低成本合成以及高性能芳香族烷基化催化剂的合理设计提供了依据。