引言
工业废水排放导致的水污染已成为全球性的环境问题，因为有毒的有机和无机污染物不断进入水生生态系统[1]。在这些污染物中，重金属和合成染料尤其危险，因为它们即使在低浓度下也具有高持久性、不可生物降解性和强毒性[1],[2],[3],[4],[5],[6],[7]。镉（Cd2?）广泛应用于电池、电镀、颜料和石化行业，当其浓度超过饮用水允许限值时，被认为是一种高毒性和致癌性的金属，可引发严重的肾脏、骨骼和呼吸系统疾病[8],[9]。同样，罗丹明6G（R6G）是一种阳离子花青素染料，在纺织、化妆品、印刷和羊毛工业中广泛应用，由于其高化学稳定性和抗生物降解性，对生态和健康构成重大风险[2],[6]。
因此，开发高效、可持续且低成本的材料以同时去除废水中的重金属和染料污染物仍然是一个关键的科学和技术挑战[10],[11]。
已经研究了多种物理化学处理技术，包括化学沉淀、氧化、膜过滤、电凝聚和吸附等，用于废水处理[6],[12],[13],[14],[15]。其中，吸附被认为是一种最有前景的方法，因为它操作简单、去除效率高、能耗低，并且适用于多种污染物[11],[16],[17]，例如氧化铁、二氧化硅、氧化铝和纤维素等材料在去除废水中的Cd2?和R6G方面显示出强大的潜力[18],[19]。特别是沸石由于其明确的孔结构、高比表面积、优异的热稳定性和化学稳定性以及显著的离子交换能力而受到广泛关注[20],[21]。它们的结晶铝硅酸盐结构由相互连接的[SiO?]??和[AlO?]??四面体组成，形成带负电的框架，并通过可交换的阳离子进行补偿，为污染物吸附提供了丰富的活性位点[3],[22],[23]。除了其固有的微孔性外，开发层次化或介孔沸石结构对于增强分子扩散、改善对表面活性位点的访问性以及促进大有机分子的吸附尤为重要。
传统的沸石合成通常依赖于昂贵的商业二氧化硅和氧化铝前体，这限制了大规模应用并降低了工艺的可持续性。因此，越来越多的研究致力于利用天然丰富的矿物和工业废料作为沸石生产的替代铝硅酸盐来源。一些研究表明，使用水热法可以从飞灰、炉渣、高岭土和农业废弃物中合成沸石，因为这些材料所需的能量相对较低且结晶效率高[3],[24],[25],[26]。
在不同的沸石结构中，Na-P沸石因其gismondine（GIS）拓扑结构和高的离子交换能力而在环境应用中特别具有吸引力，这有利于金属离子和有机污染物的吸附[15],[27]。多项研究使用水热法从天然前体（如飞灰[15]、钢包炉渣[28]和高岭土[29]）合成了Na-P沸石，该方法具有高的前体反应性、低能耗和易于溶液控制[30],[31]。
硅藻土是一种天然存在的富含二氧化硅的沉积岩，主要由化石化的硅藻壳组成，由于其高二氧化硅含量、固有的孔隙率和环境兼容性，成为一种有吸引力的低成本沸石合成前体。然而，只有有限的研究报道了直接从天然硅藻土合成Na-P沸石[32],[33]。更重要的是，这些方法通常需要热预处理或额外的铝/二氧化硅来源才能形成相纯的沸石。这样的要求降低了直接利用原始硅藻土所带来的经济和环境优势。
在这项工作中，开发了一种简单的单步碱辅助水热策略，可以直接将未经处理的摩洛哥硅藻土转化为高结晶度的介孔Na-P沸石，无需预先纯化、热激活或额外的铝来源。系统研究了碱度、结晶温度和反应时间对沸石形成和微观性质的影响。所得到的层次化Na-P沸石表现出增强的介孔性，并被评估为从水介质中去除Cd2?离子和罗丹明6G的有效吸附剂。全面考察了吸附动力学、平衡等温线、热力学参数和再生行为，以阐明吸附性能和控制污染物吸附的界面相互作用。
为了在分子水平上理解吸附机制，将先进的计算研究与实验研究相结合。采用密度泛函理论（DFT）和拓扑分析来阐明R6G分子的内在电子性质和活性反应位点。此外，蒙特卡罗（MC）模拟用于预测有利的相互作用能和吸附构型，而分子动力学（MD）模拟提供了时间分辨的轨迹和扩散动力学，清楚地揭示了控制微小Cd2?离子与庞大的R6G分子吸附的空间和立体动力学。这些实验和理论的结合结果突显了源自硅藻土的层次化Na-P沸石（具有纳米级孔隙）作为废水处理中去除无机和有机污染物的可持续和高性能吸附剂的潜力。
Hajar El Moustansiri|Brahim Arfoy|Soukaina El Abbadi|Mounia Baidou|Abdelmjid Bouazizi|Mikhael Bechelany|Mohamed Douma
