《Bioresource Technology Reports》：Electrochemical induced in situ biogas upgrading and nitrogen removal during anaerobic digestion of food waste hydrolysate
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摘要食物垃圾的利用有助于推进循环经济和实现自然正向成果，这一领域正吸引越来越多的全球关注。厌氧消化（AD）是一种广泛用于处理可生物降解废弃物的废物转能源技术。然而，二氧化碳的共生产降低了生物气的价值，并限制了 AD 技术的应用。本研究调查了微生物电解池（MEC-AD）中电化学
摘要
食物垃圾的利用有助于推进循环经济和实现自然正向成果，这一领域正吸引越来越多的全球关注。厌氧消化（AD）是一种广泛用于处理可生物降解废弃物的废物转能源技术。然而，二氧化碳的共生产降低了生物气的价值，并限制了 AD 技术的应用。本研究调查了微生物电解池（MEC-AD）中电化学耦合厌氧消化。在 250?mV 施加能量下观察到最高的 CH4（65%）和最低的 CO2 含量（29%），与对照组相比，分别增加了 12.3% 和降低了 25.6%。在 500?mV 下，最大生物气（903.9?mL/g VS）和甲烷产量（569.4?mL/g VS）增加了 2.2 倍。此外，在输入能量超过 200?mV 时观察到氮去除的显著增强，总氮去除效率高达 94.3%。这种性能可能归因于一种将直接铵氧化与反硝化耦合的新型电化学途径。本研究可能表明了依赖能量的甲烷产生途径，包括乙酸裂解（< 200?mV）、通过电极电子和甲基裂解（250?mV）的二氧化碳还原，以及氢介导的二氧化碳还原和同型产乙酸（500?mV）。因此，MEC-AD 可能是一种有前景的食物垃圾利用技术，用于增强生物气生产、氮去除和生物气原位升级。
引言
食物垃圾（FW），包括食堂、家庭和市场剩余的剩饭剩菜，占城市固体废弃物的近一半（Wang 等，2019）。食物垃圾的填埋加剧了土地资源的消耗并产生温室气体和水污染（Sharma 等，2019），而由于高水分含量、盐分和营养物质，焚烧对于食物垃圾是不切实际的（Li 等，2021）。因此，开发高效可持续的食物垃圾处理方法已成为优先事项。
厌氧消化（AD）是一种有前景的废物转能源生物技术，可产生可再生生物气（CH4 50–70%, CO2 30–50%, H2S 500–1000?ppm）（Zhou 等，2020; Teng 等，2022）。去除二氧化碳后，通过物理吸收、化学吸附、膜分离和变压吸附，生物气的能量密度可能从 25?MJ/m3 增加到约 35.9?MJ/m3。然而，这些纯化方法由于高能耗和操作成本而昂贵（Jin 等，2017; Teng 等，2022）。开发成本效益高的二氧化碳清除技术对于增强 AD 应用和减轻温室气体排放至关重要。复杂有机物在 AD 期间转化为挥发性有机化合物，发酵细菌可将其进一步转化为乙酸并产生 H2。乙酸被乙酸营养产甲烷菌降解为 CH4 和 CO2，而 CO2 可被氢营养产甲烷菌还原为 CH4，同时以 H2 作为电子供体（Vítězová 等，2020）。有机物中的甲基，如甲醇和甲胺，也可能被甲基营养产甲烷菌转化为 CH4（Singh 等，2005）。然而，由于厌氧消化期间电子供体（H2）不足，CO2 到 CH4 的转化受到限制。因此，AD 与析氢或电子供体供给过程耦合可能是原位二氧化碳转化和生物气升级的有效解决方案（Liu 等，2019, Liu 等，2021）。
铵是通过酰胺分解在厌氧消化过程中作为副产物产生的。产甲烷菌的活性受到氨的抑制，因此，经常排放消化液以减轻氨胁迫（Feng 等，2023）。因此，需要关注液体消化液中的氮去除（NH4+?>?2000?mg/L）。氨吹脱应用于从富含铵的液体消化液中回收营养物质（Uludag-Demirer 等，2008; Song 等，2024），而液体消化液的生物氮去除通常通过硝化、厌氧铵氧化（anammox）和反硝化耦合过程进行（Yan 等，2024; Divya 等，2025）。直接氨氧化（dirammox）在有氧条件下将铵转化为氮气（Wu 等，2021），这是一种可能获得应用潜力的快捷氮去除方法（Li 等，2026）。然而，由于甲烷产生期间缺乏用于氧化氨的氧气，同时去除氮和 AD 很少被调查。
微生物电解池（MEC）是一种微生物电化学系统，因其高转化效率和温和的选择性反应条件而获得全球关注（Rabaey and Rozendal, 2010）。在 MEC 中，微生物胞外电子转移（EET）至氢营养产甲烷菌和产氢细菌得到增强，以将 CO2 还原为 CH4 并产生 H2（Zhen 等，2023）。然后，产生的 H2 可被氢营养产甲烷菌利用，从而提高生物气产量和质量。然而，大多数研究仅关注市政污泥消化液和合成生物气（仅 CO2）的处理（Jin 等，2017; Zhou 等，2020）。在电化学耦合系统中，通过从氨到电极的 EET 增强氨氧化，这可由硝化细菌、anammox 细菌和 dirammox 细菌执行（Shaw 等，2020; Zheng 等，2024; Xu 等，2025）。同时，电化学系统中报道了由自由基驱动的非生物铵氧化（Ma 等，2025; Duan 等，2025）。然而，在各种输入能量下的 MEC 中，食物垃圾厌氧消化期间碳和氮的转化途径以及相关微生物之间的相互作用仍知之甚少。
为了解解决这些空白，本研究调查了 MEC-AD 系统中不同输入能量下的食物垃圾处理厌氧消化和氮转化。监测了关键参数，包括液体消化液中的生物气生产、化学需氧量（COD）、铵、N2O 和挥发性脂肪酸（VFAs），以及微生物群落和胞外聚合物（EPS）的演变。然后，在不同条件下进行电化学测量以评估电化学 - 生化过程。此外，配备了 15N 同位素方法来揭示氮转化过程，而宏基因组和宏转录组分析用于了解厌氧消化和氮去除期间的代谢途径。本研究报道了 MEC-AD 中同时增强生物气生产和氮去除，这可能通过依赖输入能量的甲烷产生（乙酸裂解、二氧化碳还原、甲基裂解和同型产乙酸）和氮去除途径（直接铵氧化和反硝化）进行。这些发现突出了 MEC-AD 在减少全球碳足迹和促进碳中和方面的应用潜力。
章节摘要
食物垃圾和接种污泥的水解
本研究进行了食物垃圾的两阶段厌氧消化。首先，从广州大学食堂收集 FW，预处理和水解如前所述（Yang 等，2023）。然后，产生的水解液用于后续的甲烷生产。预处理食物垃圾的 VS 为 12.0?±?0.3?g/L，VS/TS 为 95.1%，从而产生 COD（200?±?10?g/L）、铵（21–74?mg/L）和 TN（1000?±?100?mg/L）的水解液。活性污泥被
施加电压对厌氧消化性能的影响
为评估输入电压对 MEC-AD 中厌氧消化的影响，进行了一项增加施加电压的长期实验。在不施加电压（E0，开路）的情况下，COD 去除效率达到 94.2%，平均生物气产量为 444.4?mL/g VS，CH4 含量为 54%（如表 1 和图 1a 所示）。当输入能量从 0 增加到 500?mV 时，生物气产量从 444.4?mL/g VS 增加到 903.9?mL/g VS（r?=?0.912, p?=?0.002），
结论
在微生物电解池耦合厌氧消化器（MEC-AD）中同时实现了增强的甲烷生产和氮损失，具有依赖输入能量的甲烷生产和氮去除行为。在 250?mV 施加电压下获得了最高的 CO2-to-CH4 转化效率，而在 500?mV 下获得了最大生物气产量。增强的铵去除可能通过电化学驱动的直接氨氧化和
CRediT 作者贡献声明
黄威耀：写作 – 原稿，调查。 杨思曼：调查。 赵泽：方法论。 居峰：监督。 黄磊：方法论。 李萌：调查。 张洪国：监督。 闫佳琪：资源。 钟云敏：调查。 廖宣先：资源。 洪书远：方法论，资源。 黄越：方法论，资源。 闫佳：写作 – 评论 & 编辑，监督。
致谢
本工作得到 国家自然科学基金 [52270065]，和省级 广东省自然科学基金 [2024A1515012707] 的支持。此外，广州大学与广州市共建基金 [SL2022A03J00950]，广州市城建集团科研基金 [2024-KJ092]，和 国家级大学生创新创业训练计划 [S202311078052] 也得到感谢。作者感谢技术支持
黄威耀 | 杨思曼 | 赵泽 | 居峰 | 黄磊 | 李萌 | 张洪国 | 闫佳琪 | 钟云敏 | 廖宣先 | 洪书远 | 黄越 | 闫佳
广州大学环境科学与工程学院，510006，广州，中国
