天然气分配与表后泄漏可能驱动巴尔的摩甲烷排放的季节性与昼夜变化趋势

《Environmental Science & Technology》：Emissions from Gas Distribution and Postmeter Leaks May Drive Seasonal and Diurnal Trends in Methane Emissions in Baltimore

　　

研究人员估算了美国马里兰州巴尔的摩市甲烷（CH₄）排放的昼夜与季节性趋势，并评估了其与天然气使用数据趋势之间的关系。研究人员利用莫宁-奥布霍夫相似理论（Monin-Obukhov Similarity Theory, MOST），基于数年塔基摩尔分数测量数据，对城市、郊区和乡村站点进行了通量估算，并将城市站点的通量估算结果与逐小时天然气使用数据进行了为期一年的比较。所有站点均呈现出白天排放量较大的昼夜模式，且在可获得使用数据的站点，该模式滞后于天然气使用的类似昼夜模式，表明昼夜趋势与表后排放（postmeter emissions）相关。估算结果显示存在季节性趋势，且城市站点排放量较高，研究人员认为这与天然气分配管道泄漏及泄漏维护计划有关。郊区站点未呈现季节性趋势，这些区域管道可能已进行升级改造。研究结果进一步证实，表后气体排放可能是城市CH₄排放的重要来源。研究人员预计，天然气管道泄漏维护计划在驱动CH₄排放季节性趋势方面发挥重要作用，而管道材料的差异可能导致城市内部CH₄排放量级和趋势的变异性。

**论文解读：天然气分配与表后泄漏对巴尔的摩甲烷排放时空格局的驱动作用**

**一、研究背景与科学问题**

准确的排放追踪对于实施有效的温室气体（GHG）减排策略至关重要。城市地区占人为温室气体排放总量的一半以上，因此在这些复杂环境中进行准确核算尤为重要。城市甲烷（CH₄）排放源包括垃圾填埋场、废水处理系统和天然气泄漏等，这些源本质上与人类活动的相关性不如交通或能源生产产生的二氧化碳（CO₂）排放那样直接，这使得基于活动数据的城市CH₄排放估算颇具挑战性。许多大气研究已发现城市甲烷排放与天然气逃逸性泄漏之间存在关联的证据，部分研究通过移动测量或管道附近测量确认了天然气分配系统中的泄漏是甲烷来源。多个城市识别出冬季排放较高或排放与天然气使用相关的季节性趋势，表明终端使用处的逃逸排放（即表后排放postmeter emissions）具有重要意义。此外，生物成因CH₄源（如垃圾填埋场和废水处理厂）在城市地区也发挥重要作用。

具有高时空分辨率的大气排放估算有助于厘清城市CH₄来源。涡度协方差（eddy covariance）可在局部尺度上以最高半小时的时间分辨率测量温室气体排放，而莫宁-奥布霍夫相似理论（MOST）方法则可利用现有城市塔基网络的数据，以类似涡度协方差的时空分辨率估算逐小时通量。本研究旨在利用MOST的通量-方差关系，估算巴尔的摩及其周边地区七个塔基站点的局地尺度CH₄通量，并将其与天然气使用数据及区域反演排放估算进行对比，以揭示CH₄排放的时空格局及其驱动因素。

**二、主要技术方法**

本研究使用了位于马里兰州巴尔的摩市的两个城市站点、两个郊区站点以及华盛顿特区和巴尔的摩地区的三个乡村站点（由国家标准与技术研究院（NIST）东北走廊GHG摩尔分数监测网络运营）的CH₄干空气摩尔分数数据，测量仪器为波长扫描光腔衰荡光谱（CRDS）仪器（Picarro G2301和G2401）。研究采用MOST的通量-方差关系，利用CH₄摩尔分数测量的标准差估算局地尺度通量，气象变量取自最近的自动化地面观测系统（ASOS）站点数据。为校正系统性的通量高估，所有通量估算值均除以常数校正因子1.29。研究还应用了摩擦速度（u*）滤波以排除稳定夜间条件下不具代表性的估算值，并排除受点源羽流干扰的风向数据以及超过30天移动窗口10个标准差的异常值。天然气使用数据由当地天然气分配公司提供，按15个或以上地址的区块平均以保持匿名性，研究仅纳入了配备先进计量基础设施的服务点数据（2023年全年，共3649个服务点）。此外，研究将通量估算结果与Karion等人（2023）的0.01°×0.01°网格化月均CH₄通量反演后验（posterior）和时不变先验（prior）进行了对比。

**三、研究结果与讨论**

**1. 不同站点的CH₄排放季节性趋势**

通量估算的量级和季节性趋势因站点类型而异：城市站点的估算通量量级约为郊区站点的两倍，而郊区站点又约为乡村站点的两倍（BUC站点7月和8月除外）。城市站点NEB和NWB呈现几乎相同的季节性趋势，排放量自10月后开始增加，2月达到峰值后回落至10月的低值；而郊区站点（JES、HAL）和乡村站点（TMD、SFD）的季节性趋势相对平坦，BUC则呈现独特的夏季排放升高趋势。研究人员认为，巴尔的摩城市与郊区站点之间的通量差异可部分归因于天然气管道材料的不同——郊区管道已从铸铁管升级为塑料管，而城市中心尚未完成升级。冻结线在冬季的位移会使刚性铸铁管道泄漏，而柔性塑料管道更具弹性，泄漏累积直至当地天然气公司完成维修，这与城市站点观测到的排放季节模式相一致。

**2. 与天然气使用数据的对比**

2023年，天然气使用数据与估算的CH₄通量在城市站点均呈现冬季排放较高，但月际变化趋势整体存在差异。NWB站点的月均相关具有统计显著性且相对较高（Spearman r=0.81），而NEB站点则无统计显著性。天然气使用量1月和12月比6至8月高五倍以上，而通量估算的季节振幅约为两倍。研究指出，季节趋势同时受管道维护计划和表后排放影响，因此不必期望天然气使用与CH₄排放的季节趋势之间存在高度相关。NWB的部分相关性可能与表后排放有关，部分则可能与冬季冻融循环导致的管道泄漏增加有关；NEB的低相关性可能因其月际趋势受变化较大的管道维护计划驱动。

**3. 昼夜变化趋势及各站点比较**

所有站点的估算CH₄通量均呈现相似的昼夜模式：夜间排放较低且相对平坦，早晨约4至6时（地方标准时）开始增加，8至10时左右达到峰值，随后下午逐渐下降至夜间低值。城市站点在冬季具有较大的昼夜振幅，所有站点的早晨增加时间在夏季比冬季更早，傍晚下降时间更晚。在NEB和NWB站点，天然气使用数据与估算CH₄通量呈现出非常相似的昼夜模式，估算通量的早晨增加和峰值均滞后于天然气使用约1小时或更长时间。两个站点的逐时相关性较低但具有统计显著性，在2至3小时滞后时达到最大；日循环的相关性同样随滞后增加而增加，在2至3小时滞后时达到最大。研究人员将这种滞后归因于建筑换气率（ACR）对室内表后排放通风延迟的影响，指出建筑内滞留时间可能解释使用数据与通量估算之间的滞后关系。研究还讨论了烹饪器具、热水器、熔炉等燃气器具在白天开关频率更高，导致白天排放增加；服务管线、计量表组件及相关基础设施的泄漏或有意放空也可能对白天较高排放有所贡献。城市站点较小的昼夜振幅的存在（虽预期天然气基础设施较少）表明其他源部门（如温度依赖性生物源，包括湿地或废水输送系统）也可能对昼夜趋势有所贡献。

**4. 与Karion等人反演结果的对比及其他研究比较**

通量-方差估算与Karion等人的后验和先验通量在量级上相似，两者均识别出城市站点冬季排放较高的季节性趋势。六个站点中，平均通量-方差估算有四个在反演后验集合范围内，两个在后验通量均值的一个标准差内。估算通量量级与Karion等人的先验和后验的空间排序相似：城市站点最大，乡村站点较低，郊区站点介于其间。这是首次将局地尺度估算与区域反演估算进行协同评估。两种独立方法的趋同表明估算结果具有较高可信度，特别是城市与郊区在排放量级和趋势上的差异以及城市站点冬季排放升高模式。巴尔的摩各站点的估算通量量级处于其他城市长期涡度协方差CH₄通量测量结果范围内。

**四、研究结论与意义**

本研究识别出巴尔的摩城市站点（而非郊区或乡村站点）CH₄排放的季节性趋势和较大排放量级，表明城市CH₄排放的季节性和空间趋势可能由天然气分配系统泄漏驱动，其排放趋势更多取决于泄漏维护计划而非天然气使用量；泄漏维护计划通过影响泄漏修复的时点（通常至秋季才完成全部维修）导致排放季节性积累。研究同时确认了由表后天然气排放驱动的昼夜趋势，白昼排放高于夜间且滞后于天然气使用约2至3小时（与建筑换气率引起的室内滞留时间相一致），表后排放是城市甲烷的重要来源。管道材料的差异（铸铁与塑料）可导致城市内部的排放量级和趋势变异性。研究结果强调了在城市排放估算中考虑昼夜排放模式的重要性（仅用下午观测可能造成高偏），并为改进城市CH₄排放的自下而上建模提供了概念基础——即排放与天然气使用、管道材料和泄漏维护时间之间存在定量关联，可推广至其他城市以提升对城市甲烷排放机制的理解。该论文发表于《Environmental Science》。