综述：利用人工智能解锁可充电电池材料：从数据-描述符-模型工作流程到闭环发现

《Journal of Energy Chemistry》：Unlocking rechargeable battery materials with artificial intelligence: From data-descriptor-model workflows to closed-loop discovery

　　

鉴于材料化学空间的广阔性，传统的试错方法因开发周期长、成本高、筛选效率有限，已日益无法满足可充电电池开发的需求。人工智能（AI），尤其是机器学习，已被应用于从计算和实验数据中提取组成、结构、加工条件与材料性能之间的关系。这些模型支持快速性能预测、大范围候选空间筛选以及信息丰富的实验的迭代选择。本综述聚焦于锂离子电池、钠离子电池和锌离子电池，概述了AI驱动的可充电电池开发的关键技术、应用进展、挑战和未来方向。首先概述了技术基础与通用工作流程。随后回顾了AI在正极、负极、液态电解质和固态电解质应用的最新进展，重点关注高通量筛选、性能预测和结构-性能关系挖掘。进一步从数据质量、描述符构建、可解释性和泛化能力方面分析了当前面临的挑战。未来方向，包括新型描述符系统、AI增强表征、逆向设计，以及由机器人自动化和大型语言模型（LLMs）驱动的闭环开发，也结合智能电池研究进行了讨论。本综述旨在为加速发现下一代可充电电池化学体系及关键材料提供理论参考。

**1. 引言**

随着可再生能源的大规模利用和交通电气化的持续推进，对高性能、高安全、低成本的可充电电池技术的需求日益迫切。在众多可充电电池体系中，锂离子电池（LIBs）、钠离子电池（SIBs）和锌离子电池（ZIBs）因其相对较高的能量密度、长循环寿命和广阔的应用前景而受到广泛关注。可充电电池的性能并非由单一因素决定，而是由负极、正极、电解质、隔膜和电池构型等多个组件的协同效应共同决定。因此，先进可充电电池的开发是一个多目标协同优化过程，必须同时平衡能量密度、功率性能、循环稳定性、安全性、成本和环境适应性等关键指标。传统上，可充电电池的开发主要依赖于实验试错和第一性原理计算。虽然这些方法建立了原子结构、热力学稳定性、反应动力学和电化学行为之间的关系，但在应用于大范围化学空间及复杂的结构-性能关系时，常受限于开发周期长、成本高和筛选效率低。因此，亟需开发既能提高开发效率又能应对复杂电池系统内在耦合特性的新研究方法。

在此背景下，人工智能（AI），特别是机器学习（ML），正逐渐成为加速可充电电池研发的重要技术途径。ML在数据处理、定量关系提取、预测准确性、适应性、缩短开发周期和降低开发成本方面具有显著优势。通过利用这些优势，ML可以在材料组成、结构特征、加工参数和电化学性能之间建立复杂的映射关系，从而为材料筛选、性能预测和设计优化提供有效途径。

近年来，AI驱动的电池设计受到越来越多关注，其在可充电电池研究中的应用已从概念验证发展到系统设计。早期研究主要将ML作为一种新颖的数据驱动工具，初步展示其在材料性能预测和高通量（HT）筛选中的可行性。在此基础上，材料描述符系统不断得到完善，传统ML方法被广泛用于容量、电压、离子电导率、扩散势垒和循环寿命等关键性能指标的预测与筛选。此外，随着深度学习（DL）、贝叶斯优化（BO）和主动学习（AL）的发展，AI在电池研究中的角色已逐渐从独立的性能预测工具转变为能够处理多目标权衡的材料和系统设计工具。

尽管已有若干综述回顾了AI在可充电电池开发中的应用，但多数现有综述仍聚焦于特定电池体系、单一材料类别或局部方法论框架。缺乏对整体研究轨迹的系统性、全面性概述，涵盖数据基础、描述符表示、模型构建、关键电池组件应用及未来智能发展路径。基于此，本综述从关键技术和应用进展两个角度，系统概述了AI驱动的可充电电池开发。特别关注LIBs、SIBs和ZIBs三个代表性可充电电池体系，系统讨论了AI辅助策略在不同材料组件和开发场景中的进展。首先总结了AI辅助电池研究的关键技术和通用工作流程，包括数据库构建、材料描述符表示、特征工程、算法开发以及模型验证与优化。随后，系统讨论了AI在正极材料、负极材料、液态电解质和固态电解质（SSEs）开发中的应用进展。最后，分析了当前AI驱动的可充电电池开发面临的关键挑战，包括数据质量与标准化、描述符构建、模型可解释性、泛化能力及工程应用等。未来方向则从数据和描述符系统、AI增强表征、逆向设计以及机器人自动化与大型语言模型（LLMs）协作驱动的闭环开发四个方面展开讨论。

**2. AI辅助电池材料开发的关键技术与工作流程**

AI辅助的电池材料开发依赖于可靠的数据、物理上有意义的表示和任务合适的模型。本节讨论了支撑电池材料发现、性能预测和设计优化的数据资源、材料表示、建模方法和验证工作流程。

**2.1. 数据资源与标签质量**

AI模型在电池材料研究中的预测性能和适用性受到数据来源、标签质量、化学和结构空间覆盖度以及元数据完整性的强烈约束。Materials Project (MP)、Open Quantum Materials Database (OQMD) 和 Automatic Flow for Materials Discovery (AFLOW) 是代表性通用计算材料资源。这些平台主要汇集了通过密度泛函理论（DFT）计算或优化的晶体结构和性质标签，可用于电极和SSE候选材料的初步筛选。然而，不同平台采用的相关泛函、赝势、收敛标准和能量校正方案可能存在差异，来自不同数据源的标签不应未经兼容性检查而直接合并。此外，不同平台间可能存在重复结构或重叠数据源，若在数据分割前未进行去重，则可能发生训练-测试泄漏，导致模型性能被高估。DFT计算的热力学稳定性并不能保证实验上可行的合成路线，也不足以确定动力学可及性或实际电化学性能。因此，这些资源更适合缩小候选搜索空间，而选定候选材料的实际可行性仍需通过实验合成和电化学测试进一步验证。

DFT衍生的标签不应被视为独立于方法的真实值。Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) 泛函计算成本相对较低，因此广泛用于高通量数据库。然而，自相互作用和电子离域误差会影响局域电子态，并在过渡金属化合物的电子结构和氧化还原能量学中引入系统偏差。PBE+U 可以改善某些过渡金属化合物中的电子局域化和氧化能及插层电压的描述。大规模固态基准表明，r²SCAN 泛函可以改善许多材料的形成能预测，但这些改进并非在所有化学类别和目标属性上都是一致的。HSE06 杂化泛函可以改进选定正极体系中的电子局域化和氧化还原能量学描述，但其高得多的计算成本限制了其在大规模数据生成中的应用。没有单一泛函对所有 E_form、正极电压和离子迁移势垒都是普遍最优的；因此，应根据目标化学体系和性质选择和基准测试参考方法。

近年来，用于ML的数据资源已从平衡结构和单点性质扩展到AI生成的候选结构、原子力和结构弛豫轨迹。Graph Networks for Materials Exploration (GNoME) 及其衍生条目扩展了潜在稳定无机材料的候选空间。Open Materials 2024 (OMat24) 数据集和 Materials Project trajectory dataset (MPtrj) 进一步提供了能量、原子力、应力和结构弛豫信息，可用于训练机器学习原子间势（MLIPs）。Open Molecules 2025 (OMol25) 和 Open Polymers 2026 (OPoly26) 数据集将大规模原子级数据扩展到分子和聚合物体系。在电池层面，Battery Archive 和 Severson cycle-life dataset 提供了循环曲线、早期容量演变、测试条件和寿命标签等数据资源，而 Battery Evaluation and Early Prediction (BEEP) 工具支持此类循环数据的标准化处理和早期预测。

**2.2. 材料表示与描述符选择**

原始材料数据在被用于性能预测、材料筛选和设计优化之前，必须转换为ML模型可处理的数值表示。现有表示策略大致可分为两类：一类是基于化学知识、晶体结构参数或物理模型构建的手工描述符；另一类是模型从组成、结构或实验信号中学习得到的潜在表示。前者通常具有更好的可解释性，后者更适合捕捉复杂的局域环境、高维结构关系和动态演化过程。

有效的材料表示首先应满足任务相关性、可重现性和可区分性。材料表示和模型预测应与目标属性的物理对称性一致。对于总能量、E_form 和带隙等标量属性，预测值应在材料结构经历全局平移、旋转或相同原子置换时保持不变。对于原子力和偶极矩等矢量属性，以及应力等二阶张量属性，模型输出应根据相应的物理变换规则进行变换，即满足等变性。

手工描述符通常基于化学组成、晶体结构或物理化学性质预先定义，是材料ML中使用最广泛且可解释性最强的表示形式之一。组成描述符可直接从化学式或组分比例得出。结构及局域环境描述符用于编码原子排列、晶体对称性和局域配位信息。电子结构和热力学描述符用于表征化学键合、氧化还原行为和反应稳定性。

基于学习的材料表示中，现代图表示通常将原子视为节点，化学键或相邻关系视为边。图神经网络（GNNs）通过消息传递逐层学习局域环境和全局结构的嵌入表示。当预测目标涉及总能量、原子力和应力时，具有等变性的原子级表示通常更有优势。预训练原子模型和新出现的材料基础模型进一步提供了可迁移的学习嵌入。

描述符选择应从特定预测目标出发，综合考虑主导物理机制、所需信息尺度、数据可用性和计算成本。描述符的相关性主要由目标标签的物理起源和定义决定。

**2.3. AI在可充电电池开发中的工作流程**

数据、表示、模型和验证共同构成了电池材料发现的迭代过程。随着模型预测进一步指导新的计算、实验或数据库更新，该工作流程可随着新证据的积累不断优化。

**2.3.1. 任务相关的模型选择**

对于基于描述符的表格数据集和早期候选材料筛选，基于描述符的ML模型仍然非常有用，包括线性或正则化回归模型、高斯过程回归（GPR）和梯度提升决策树（GBDT）方法。GPR通过核函数定义函数空间上的先验，并基于观测数据更新后验预测分布，因此可以提供预测均值和不确定性估计。GBDT通过迭代拟合损失函数的负梯度来构建加法树模型，能够捕捉非线性特征交互。

当预测目标从组成或手动构建的描述符扩展到晶体结构本身时，GNNs提供了更自然的表示框架。晶体图卷积神经网络（CGCNN）将晶体表示为原子节点和邻近边的周期图，使模型能够从原子种类和局域连接信息中学习结构-性能关系。

对于涉及势能面、原子力、应力、扩散和界面演化的任务，模型选择必须超越静态结构-性能预测，转向原子级势能面学习和动力学模拟。随机表面行走结合神经网络（SSW-NN）加速构型探索和低能结构搜索。M3GNet结合基于图的传递和三位几何信息来预测能量、力和应力。大规模预训练通用原子模型提供了可迁移的表示。生成模型将AI的作用从评估预定义候选扩展到提出新的组成和结构。新兴的智能体工作流进一步将生成模型与数据库、性能预测器、模拟工具和迭代反馈连接起来。

**2.3.2. 模型训练与验证**

在确定模型类别后，训练过程应确定预测性能的提升是源于模型本身，还是源于数据处理选择和对测试集的重复使用。应遵循上述数据层次和分割原则。所有数据相关的操作，如特征缩放、缺失值插补和特征选择，应仅使用训练数据进行拟合。超参数应在内部验证循环或嵌套交叉验证（CV）中进行优化，而独立测试集应保持不动，直到最终评估。

数据充足性不应仅通过原始样本数量或通用数值阈值来判断。更合适的方法是在一致的数据分割策略下逐步增加训练样本数量，并使用学习曲线来检查验证误差及其变异性如何随训练集大小变化。

评估指标应根据预测目标和模型输出类型进行选择。对于连续属性预测，平均绝对误差（MAE）、均方根误差（RMSE）和决定系数（R²）提供互补信息。对于类别不平衡任务，应辅以精确率、召回率、F1分数、平衡准确率或精确率-召回率曲线下面积（PR-AUC）等指标。

**2.3.3. 模型可靠性与迭代优化**

在模型训练和验证之后，还需确定模型使用哪些信息生成预测。对于线性模型和树集成，标准化回归系数、排列重要性和SHAP可用于评估变量贡献。对于GNNs，节点、边或局域环境归因，以及受控结构扰动，有助于识别与氧化还原活性、局域配位和离子迁移路径相关的结构信息。

可解释性有助于解释模型为何产生特定预测，而不确定性量化（UQ）则评估该预测是否得到现有数据的充分支持。不确定性估计方法应与模型类型和预测任务相匹配。在AL和BO中，预测性能和认知不确定性通过采集函数结合，以选择下一步的计算或实验。

**3. AI在电池材料设计中的应用**

在系统层面，LIBs、SIBs和ZIBs因其工作离子的离子半径和电荷、电解质环境、工作电压范围和界面化学的差异，对电池材料提出了不同的要求。以下分别讨论AI在正极材料、负极材料、液态电解质和固态电解质开发中的应用。

**3.1. 正极材料开发中的应用**

正极材料在决定可充电电池的工作电压、比容量、能量密度、循环耐久性、安全性和成本方面发挥着核心作用。AI辅助策略为正极材料开发提供了高效途径。

对于LIB正极，AI辅助研究主要集中在电压预测、容量优化、掺杂剂筛选、有机正极发现和功能性添加剂设计。例如，开发了MLIP用于预测和优化NMC正极材料的开路电压（OCV）；开发了基于XGBoost的模型仅使用充放电态的化学式预测LIB正极电压；通过逆设计框架预测NMC正极放电性能；通过结合HT计算和层次聚类的筛选工作流程，确定了高性能有机电极材料；通过半监督框架筛选有机锂盐以补偿首次循环的不可逆锂消耗。

对于SIB正极，AI辅助研究侧重于电压和体积变化（ΔV）的耦合预测、HT筛选、组分优化和可解释的结构-性能关系挖掘。例如，开发了DNN回归模型用于大规模SIB正极筛选，同时预测ΔV和电压；开发了ML筛选工具预测电极电压；使用混合流机器学习（HFML）框架优化高熵氧化物（HEOs）正极的复杂组分空间，并确定了Na_0.95Li_0.06Ni_0.25Cu_0.05Fe_0.1Co_0.05Mn_0.44Ti_0.05O₂ (LNCFCMT) 候选材料；使用BO指导O3型NaNi_0.39Mn_0.50Cu_0.06La_0.05O₂ (NMCL) 正极的La³⁺掺杂优化；结合Transformer-GNN模型学习电极平均电压（V_avg）并筛选Na(NiO₂)₂候选材料；使用GPR模型预测Na离子扩散势垒并识别Na₄CoO₃；开发了整合ML、MLIPs和DFT计算的HT筛选框架，用于识别NASICON正极。

对于ZIB正极，AI辅助研究侧重于扩展传统V_xO_y和MnO₂体系之外的候选空间。例如，开发了结合工程描述符和任务特定ML模型的两阶段ML工作流程，用于预测V_avg和比容量；开发了基于CGCNN的框架，用于从超过130,000种无机化合物中筛选高电压ZIB正极材料。

**3.2. 负极材料开发中的应用**

负极作为负责能量存储和释放的核心组件，对电池的能量密度、循环寿命和安全性至关重要。AI已应用于筛选合金组分、使用MLIPs模拟原子输运和界面演化、关联硬碳加工和微观结构与存储性能，以及模拟固态电解质界面（SEI）形成。

对于高容量LIB负极材料，合金型负极是AI辅助优化的重要目标。例如，一个集成BO和高斯过程（GP）的闭环实验平台被用于迭代筛选Si-Ge-Sn合金组分，并确定了Si_0.54Ge_0.32Sn_0.14为最佳组分。基于Deep Potential (DP) 的MD模拟被用于研究非晶Si/Li和晶体Si/Li界面模型中的Li-Si相互扩散。基于CGCNN的计算筛选框架被用于从MP和AFLOW数据库中的大型候选池中识别二元合金负极。对于安全导向和功能性LIB负极材料，例如掺杂TiO₂，ML模型被用于预测其充放电性能，SHAP分析表明电流密度和电负性是影响电化学行为的主要因素。对于新兴负极体系，结合DFT的正负半监督学习（SSL）框架被用于识别二维负极材料。

对于SIB负极，硬碳（HC）因其独特的无序微结构而成为一个独特的研究方向。研究表明，应建立将制备条件、微结构特征和电化学性能联系起来的描述符系统。例如，通过调控温度和压力条件制备HC样品，引入石墨化程度（DG）、结晶度（DC）、缺陷度（DD）、取向度（DO）和中孔率（MR）等结构描述符，使用Bagging模型进行预测和筛选，优化后的HC负极在0.03 A g^-1下容量达到375 mAh g^-1，初始库仑效率（ICE）为92.3%。

**3.3. 液态电解质开发中的应用**

液态电解质是连接正负极的关键离子传输介质，其性能直接影响可充电电池的倍率性能、循环寿命和安全性。ML已被应用于预测配方级别的离子电导率、使用氧化还原和溶剂化描述符筛选溶剂分子、优化多组分配方以及指导闭环实验。

例如，Clio机器人平台与BO相结合，用于在单盐和三元溶剂体系中自主优化电解质电导率，并确定了EC-DMC 40%–60% 含0.9 m LiPF₆的高电导率电解质。DiffMix框架结合几何DL和物理混合定律，在Clio平台的指导下，10步实验内将离子电导率提高了18.8%以上。基于150种Li||Cu电池的库仑效率（CE）数据，使用元素组成描述符构建了可解释的CE预测模型，确定了溶剂氧含量是影响CE的关键因素，并据此设计了无氟溶剂电解质。AL框架被用于搜索高性能锂金属电池（LMBs）电解质。对于Li-O₂电池，自动机器人HT实验装置与BO结合，用于搜索合适的电解质添加剂。

对于ZIBs，ML被用于基于分子描述符和预测的氧化还原电位筛选有机溶剂。PGBO框架被用于识别具有稳定结构的多组分电解质。监督和无监督ML方法被结合，以识别与添加剂稳定性相关的描述符。ML模型被用于指导凝胶聚合物电解质（GPEs）的合成。

**3.4. 固态电解质开发中的应用**

固态电解质（SSEs）被探索用于减少对挥发性液态电解质的依赖，并实现固态电池架构。AI可以支持识别组成-结构关系、筛选大型候选空间，以及耦合优化传输、稳定性和界面相容性。

对于锂离子SSEs，监督和无监督学习已被用于在昂贵AIMD或实验验证之前缩减大型无机材料空间。对于钠离子固态电解质（Na-SSEs），无监督聚类结合统计分析已被用于筛选含Na材料并识别与钠离子电导率相关的关键描述符。对于玻璃态电解质，GPR被用于预测磷酸盐玻璃的离子电导率，并确定了NaCl促进离子传输。对于氧化物、硫化物和卤化物电解质，神经网络势辅助结构搜索已被用于识别稳定的Li-Zr/Hf-Cl三元化合物LZrC和LHfC。AI也被应用于电极/SSE界面稳定性研究，例如使用ML分类器区分热力学稳定和不稳定的Li||LLZO界面。MLIPs被用于研究正极/SSE界面（如LLZO/LCO）的动态退化过程。基于机械性能描述符，LightGBM回归器被用于预测SSEs的剪切模量（G）和体积模量（K）。

**4. 挑战与展望**

研究表明，AI带来的益处并非仅来自模型复杂性。当AI被用作明确定义设计空间内的代理模型或决策支持工具，且其建议经过后续计算评估、材料合成或电化学测试时，其实际效益的证据最为清晰。然而，当这些条件不满足时，AI模型的可靠性会显著下降。限制或偏斜的数据集、DFT衍生标签与实验标签之间的不一致、训练集和测试集中密切相关的组分或结构原型重叠，以及目标化学空间覆盖不足，都可能导致对模型性能的过度乐观估计。

**4.1. 可靠AI驱动电池设计的数据生成、整合与标准化**

AI在可充电电池设计中的系统部署被认为受到数据生态系统结构缺陷的阻碍。高质量实验数据集的稀缺、跨尺度和跨格式的实验与计算数据流协调整合的困难，以及缺乏能够定量映射材料配方和结构设计选择与电池性能指标的统一描述符框架，是三个紧密相关的限制因素。

**4.2. 可信赖的电池逆向设计**

生成模型和智能优化算法的进步将AI在可充电电池研究中的作用从正向预测扩展到了逆向设计。逆向设计使用目标性能指标来识别可控变量。然而，这些方法仍面临多目标权衡、物理和制造约束不完整、训练数据有限以及训练域外预测不可靠等共同挑战。

**4.3. AI驱动电池设计的评估挑战**

AI驱动电池设计的一个常被低估的瓶颈是基准测试和可重现性框架的不成熟。任务定义、数据分割、验证协议和评估指标的标准化缺乏，导致即使模型在单一数据范围内表现良好，其结果也可能难以公平比较、独立重现或积累为可复用的设计原则。

**4.4. 总结与展望**

AI赋能可充电电池设计的下一阶段将不再仅仅关注改进孤立的性能指标。相反，它需要一个端到端的框架，建立可迁移的表示语言、可部署的设计和决策方法，以及由闭环实验能力支持的可验证的机制证据链。未来研究重点将从数据与描述符系统、AI增强表征、可信逆向设计以及由机器人自动化和LLMs驱动的自驱动实验室四个方面进行讨论。