通过根际插管法缓解水稻镉-菲联合污染：铁膜与微生物调控的双重作用

《Journal of Hazardous Materials》：Mitigating cadmium-phenanthrene co-contamination in rice via rhizosphere tube-insertion: The dual role of iron plaque and microbial regulation

　　

摘要

镉(Cd)和菲(Phen)的复合污染威胁着稻田水稻生产的安全性。本研究引入了一种新颖的根际调控技术——将塑料管插入根际土壤(PIRS)——即将装有吸附剂的塑料滴管插入受污染的水稻根际土壤中。该方法将吸附剂填充管与管壁上原位形成的氧化铁涂层以及功能微生物富集相结合，以实现污染物削减。田间实验表明，PIRS使糙米中的Cd降低了50.3-96.8%（低于中国限量标准），Phen降低了11.5-22.1%，同时将根际土壤中的生物可利用污染物向更稳定的组分转化。PIRS增强了根表的铁膜和管壁上的氧化铁积累，富集了具有Fe(II)氧化、Cd抗性、Phen降解能力（如Sideroxydens和Sphingomonas）的细菌属，并上调了相关功能基因（如czcC和pahE4）。管子的移除使根际中的污染物可直接被清除，对应于每立方厘米插入管体积可去除39.9–65.0 ng Cd和6.7–91.1 ng Phen。结合秸秆移除，假设无外源输入，该策略每个生长季每公顷可去除3.4 g Cd和688.6 mg Phen，估计材料成本为1250美元/公顷/季。本研究为Cd-Phen复合污染稻田提供了一种原位、可控、低影响的根际修复策略。

引言

镉(Cd)和菲(Phen)对稻田土壤的复合污染是一个紧迫问题，威胁着土壤健康和水稻安全[1]，[2]。作为近世界一半人口的主食，水稻容易积累这两种污染物，通过食物链对人类产生显著的毒性和健康风险。根际是控制污染物从根部向地上部转移的关键界面，也是污染物与土壤微生物相互作用的关键场所[3]。因此，开发有效的根际靶向策略以减轻水稻中Cd和Phen的吸收与积累，对于粮食安全而言是迫切需求。

水稻根部通过径向氧损失释放氧气，在根际创造独特的微氧环境。这一条件通过生物和非生物途径促进亚铁(Fe(II))的氧化，导致Fe氧化物在根-土界面沉淀，如无定形Fe矿物和根表面的铁膜[4]，[5]，[6]。这些根际Fe氧化物沉淀物提供了广阔的表面积和丰富的吸附位点，可以固定Cd和Phen，从而缓解根的吸收[7]，[8]。这一独特的生态位还富集了耐Cd和/或耐Phen的微生物，能够通过共沉淀、生物矿化和氧化还原反应等过程进一步降低污染物的生物有效性[9]，[10]。因此，调控根际环境为减轻水稻污染提供了一种有前景的方法。然而，成熟的铁膜本身可以通过降低根壁扩散系数来减少根部的径向氧损失，可能限制其长期吸附能力[11]。尽管已有研究表明，在水饱和土壤中安装人工通气组织（如硅胶管）可以增强Fe氧化物形成并固定类金属元素如砷[12]，但在干湿交替管理下的稻田周期性排水可以提高土壤氧化还原电位，触发Fe氧化物的还原性溶解和吸附污染物的再迁移[13]，[14]。

受一种自然现象的启发，将塑料薄膜或管子插入稻田土壤中，可以在管-土界面形成富含铁的（水合）氧化物的红色涂层[15]，[16]，[17]。基于这一观察，一种替代策略是利用可透性塑料管将氧气直接引入根际。通过管壁扩散的大气氧诱导管-土界面的Fe(II)氧化，形成类似于根铁膜的氧化（水合）铁涂层[18]。这一过程增强了根际的气体交换，促进了作为污染物"汇"的Fe氧化物原位形成。管子实用且可移除，允许从根际土壤系统中物理提取含污染物的Fe氧化物。以往研究主要关注大田土或根际土中的微生物群落[19]，[20]。然而，这些管表面Fe氧化物上微生物的特征和代谢潜力仍不明确，特别是对Cd和Phen的。此外，用高性能吸附剂（如大孔树脂XAD-2、硅胶或硅酸镁）填充管子可以将添加剂的高吸附容量与Fe氧化物的固定化功能协同，提供复合修复效果[21]。

我们假设PIRS通过促进根部和管壁氧化（水合）铁涂层的形成、富集具有污染物抗性和降解能力的功能微生物，并利用填充吸附剂捕获污染物，从而减少水稻中Cd和Phen的积累。因此，为验证这一假设，在实际Cd和Phen污染稻田中进行了田间实验。我们评估了：(1) 不同PIRS处理（不同吸附剂）下根际土壤和水稻中的Cd和Phen浓度；(2) 管壁Fe氧化物和填充吸附剂分别对Cd和Phen的去除效果；以及(3) 定殖于管壁和根际土壤中微生物的分布和污染物代谢潜力。

章节摘要

PIRS的田间实验设计

试验点为中国湖南省两个受Cd和Phen污染的稻田，分别位于湘潭市（XTC；112°52'6″ E, 27°44'25″ N）和益阳市（YYC；112°37'15″ E, 28°29'46″ N）。XTC点土壤pH为5.50，Cd总量0.72 mg/kg，Phen总量0.070 mg/kg，交换态Cd为0.16 mg/kg，水溶态Phen为0.0023 mg/kg。YYC点土壤pH为4.89，Cd总量0.45 mg/kg，Phen总量0.071 mg/kg，交换态Cd为0.11 mg/kg，以及

水稻中Cd和Phen含量的变化

两个试验点的稻米平均千粒重在各处理组间无显著差异（XTC：22.45 ± 0.97 g；YYC：22.82 ± 0.89 g；P > 0.05；图S2），表明基于PIRS的缓解策略未损害水稻产量。

如图1a-b所示，与CK组相比，B1处理在XTC点分别使糙米中的Cd和Phen降低了3.2%（P > 0.05）和13.0%（P < 0.05），在YYC点使Phen降低了15.4%（P < 0.05）。PIRS

结论

本研究证明，PIRS技术通过工程化根际微域有效减轻了稻田中的Cd和Phen污染。PIRS通过填充吸附剂对污染物的吸附作用，以及通过刺激根表面铁膜和管壁Fe氧化物的发育，同时促进了携带Fe(II)氧化、Cd抗性和PAH降解基因的功能微生物组的富集。这种多方面响应导致了

环境意义

本研究提出了将塑料管插入根际土壤（PIRS）作为镉(Cd)-菲(Phen)复合污染稻田的固定化策略。PIRS在根部和管壁创建了双氧化铁汇，并选择性富集了携带Fe(II)氧化、Cd抗性和Phen降解基因的功能微生物（如Sideroxydens、Sphingomonas）。此外，管子和吸附剂的回收可部分去除被固定的污染物。这种结合

CRediT作者贡献声明

Feng Li：撰写-审阅与编辑，监督，资金获取，概念化。Chen Wu：撰写-审阅与编辑，撰写-初稿，可视化，方法论，研究，数据整理。Hao Wang：监督。Peng Hu：可视化，研究。Mingjie Chen：研究，数据整理。Yujun Wu：监督。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争经济利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（编号：22176161）、国家自然科学基金-湖南联合基金（编号：U21A20293）、湖南省教育厅重点研究基金（24A0127）以及湖南省高等学校科技创新研究团队援助计划的资助。

Chen Wu|Feng Li|Peng Hu|Hao Wang|Mingjie Chen|Yujun Wu

陕西省环境科学研究院，中国西安 710061