偶极核自旋网络中旋转参考系下的预热化固体回波

《Journal of Magnetic Resonance》：Prethermal rotating-frame solid echo in a dipolar nuclear-spin network

　　

• 在偶极耦合13C自旋中观测到Floquet工程化的旋转坐标系固体回波。• 单个角度为??的y脉冲在两倍延迟时产生回波复兴。• 回波幅度取决于y脉冲的旋转角??。• Floquet微运动解释了部分回波响应。引言周期性（Floquet）驱动为工程化有效哈密顿量和稳定非平衡相提供了强有力的途径[1]、[2]，但一般的相互作用系统最终会吸收驱动的能量并加热至无特征态。当驱动足够快时，加热可参数化地变得缓慢，动力学可在由涌现有效哈密顿量和近似守恒量所支配的预热平台中被长时间捕获[3]–[13]。最近的实验利用这一思想延长了相干时间，并实现了对稠密自旋系综的长时间控制[14]、[15]。在固体NMR中，周期性脉冲序列下长寿命的准稳态已被以自旋热力学和准平衡的语言所识别[16]、[17]、[18]。在我们的平台——金刚石中13C核的偶极网络——中，脉冲自旋锁定作为Floquet驱动产生了具有准守恒横向磁化的长寿命预热态[14]。结合光学超极化，所得信噪比允许在不取平均的情况下对旋转坐标系磁化进行逐周期解析的感应检测。这种准连续读出有效地将旋转坐标系动力学提升为实验上可及的"实验室坐标系"，在其中可以直接跟踪被驱动的许多体演化。在此我们报告了这种预热旋转坐标系控制的一个令人惊讶的后果：一个简单的脉冲序列产生了类似固体回波的复兴，尽管底层动力学源于许多体偶极相互作用，而非静态场不均匀性下单自旋的进动动力学（如自旋回波[19]）或射频场不均匀性（如旋转回波[20]）。在传统NMR中，固体回波可在小的耦合自旋系统中重聚焦退相位，但在扩展的偶极网络中变得不完备[21]–[25]。我们发现，在预热平台内，延迟??后施加的单个(??)??"回波"脉冲在2??处产生了显著的复兴，最大幅度出现在??≈??/2附近，且相对于??呈现拉伸指数衰减。我们将这一效应解释为经典固体回波的"旋转坐标系类似物"——遵循Solomon为旋转回波所确立的历史命名法[20]，我们在此将其称为"旋转坐标系固体回波"。这一名称强调了初始衰减和随后的复兴均在连续的脉冲自旋锁定下进行，而非在实验室坐标系中。在物理上，驱动下的周期内动力学——通常称为Floquet微运动（即每个周期[(??/2)?????]中(??/2)??脉冲引起的快速演化）——周期性地在线算符子空间之间转移密度矩阵，其结果是只有与????耦合的分量被??脉冲反转并重聚焦。回波现象通常通过步进延迟??并在单独的采集窗口中记录信号来表征，从而产生名义上的二维实验[26]、[27]。在预热旋转坐标系中工作的一个关键优势是可观测的拉莫尔进动可在驱动脉冲之间准连续地采样，因此回波物理可通过大幅减少实验开销来访问。下文我们首先总结驱动偶极固体中的旋转坐标系自由感应衰减（FID）和预热平台（图1），然后介绍旋转坐标系固体回波协议和观测结果（图2），最后通过玩具模型模拟发展了一个直观机制（图3、图4）。节选摘要实验平台与旋转坐标系FID我们的系统由金刚石中天然丰度（1.1%）下随机排列的三维13C核自旋晶格组成，自旋密度约为每nm3 1个自旋[28]。自旋通过NV色心进行光学超极化[29]、[30]、[31]，并被转移至高场中用于感应读出和控制[14]。自旋通过久暂偶极哈密顿量?????相互作用：?????=∑??

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