《Journal of Water Process Engineering》：Dual upcycling of waste PET into both the porous support and the Al-MOF filler of thin film nanocomposite nanofiltration membranes
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本研究报道了一种新型化学结构一致的薄膜纳米复合（TFN）膜平台的设计。回收的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）被高值化利用，用于生产多孔支撑层或金属有机框架（MOF）填料。随着MOF负载量的增加，TFN膜的水渗透性得到提升。通过不可逆污染阻力的降低，
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本研究报道了一种新型化学结构一致的薄膜纳米复合（TFN）膜平台的设计。回收的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）被高值化利用，用于生产多孔支撑层或金属有机框架（MOF）填料。随着MOF负载量的增加，TFN膜的水渗透性得到提升。通过不可逆污染阻力的降低，证明了其优异的抗污染性能。
论文解读文章
研究背景与问题
全球对清洁水的需求持续增长，推动了对节能可持续分离技术的迫切需求。压力驱动膜工艺，尤其是纳滤（NF），因其在较低操作压力下仍能保持高分离效率而成为关键工具。薄膜复合（TFC）膜是纳滤的结构基础，但其存在渗透性-选择性权衡、易污染以及对石油基材料的依赖等固有限制。薄膜纳米复合（TFN）膜通过在聚酰胺（PA）选择层中引入多孔填料（如金属有机框架MOF、沸石等），可有效克服上述缺陷。其中，铝基MOF（特别是MIL-53(Al)系列）因兼具水热稳定性、可调微孔性和极性表面化学特性而备受关注。与此同时，膜材料的环境可持续性成为重大挑战。聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）作为最丰富的塑料废弃物之一，因其高对苯二甲酸含量和机械强度，被视为极具价值的膜材料来源。已有研究表明，废弃PET可通过相转化法制备多孔支撑膜，也可通过解聚获得对苯二甲酸盐配体用于合成MOF。然而，此前的研究通常只将回收PET用作单一角色（结构材料或功能前驱体），尚未实现在同一膜结构中同时发挥两种作用。因此，研究人员提出了双重升级回收策略，旨在利用同一批废弃PET同时制备膜基底和功能性纳米填料，以实现前驱体级别的化学一致性，从而改善界面聚合过程中的聚酰胺形成行为。
研究内容与方法
研究人员开发了一种基于废弃PET双重升级回收的TFN纳滤膜。关键技术方法包括：首先通过碱性水解将废弃PET瓶转化为对苯二甲酸二钠（DST）；随后在室温水相条件下，以DST为配体、硝酸铝为金属源合成铝基MOF；采用相转化法将回收PET溶解于三氟乙酸（TFA）中，加入聚乙二醇（PEG）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为致孔剂，在无纺布支撑层上制备多孔PET支撑膜；最后通过界面聚合（IP）技术，将对苯二胺（MPD）水相溶液（含分散的Al-MOF颗粒）与均苯三甲酰氯（TMC）/正己烷有机相反应，形成聚酰胺选择层，制备TFC和不同MOF负载量（0.1–0.5 wt%）的TFN膜。
研究结果
1. 结构与化学表征
傅里叶变换红外光谱（FTIR）证实了DST中羧酸盐官能团的存在以及Al-MOF框架中的配位相互作用。粉末X射线衍射（XRD）分析确认了Al-MOF的高结晶度。扫描电子显微镜（SEM）显示MOF颗粒呈均匀的棒状形态，能量色散X射线光谱（EDX）验证了Al元素的存在。接触角测量表明，随着MOF负载量增加，TFN膜的表面亲水性显著增强。Zeta电位分析显示，MOF的引入改变了膜表面的电荷性质。
2. 分离性能评价
在死端过滤系统中，所有TFN膜的水渗透性均高于TFC膜，且随MOF负载量从0.1 wt%增至0.5 wt%而持续提高。对于NaCl（1000 ppm）和MgSO?（1000 ppm）的截留率测试表明，TFN膜在提升通量的同时保持了良好的盐截留性能，其中TFN-0.3膜表现出最优的综合分离性能。
3. 抗污染性能
以牛血清白蛋白（BSA）为模型污染物进行抗污染实验。结果显示，TFN膜的不可逆污染阻力（Rir）较TFC膜显著降低，通量恢复率（FRR）明显提高，总通量下降率（FDR）减小。这表明MOF填料的引入有效降低了污染物与膜表面的亲和力，增强了抗污染能力。
讨论与结论
讨论部分指出，MOF的引入增加了聚酰胺层的交联度和亲水性，提供了额外的水传输通道，从而提升了渗透性。同时，MOF与聚酰胺基质之间的良好界面相容性（源于两者共享相同的芳香骨架）有助于维持截留性能。抗污染性能的提升归因于膜表面亲水性的增强和粗糙度的变化，减少了蛋白质的不可逆吸附。
研究结论：研究人员成功开发了一种基于废弃PET双重升级回收的新型TFN纳滤膜平台，将回收PET同时用作多孔支撑层和Al-MOF填料的前驱体。这种前驱体级别的化学一致性策略促进了更均匀的聚酰胺层形成。所制备的TFN膜展现出优异的水渗透性、良好的盐截留能力和显著的抗污染性能。该工作为将塑料废弃物高值化利用于先进膜分离技术提供了一条可持续路径。论文发表于《Journal of Water Process Engineering》。
