栖息地异质性调节河口和沿海湿地中全氟和多氟烷基物质（PFAS）的行为及其生态风险

《Marine Environmental Research》：Habitat Heterogeneity Regulates PFAS Behavior and Ecological Risks in Estuarine and Coastal Wetlands

　　

摘要

全氟和多氟烷基物质（PFAS）是一种具有强表面活性的持久性污染物，能够在水和颗粒物之间进行分配。栖息地的异质性调节了它们在河口和沿海湿地中的传输、重新分布以及生物暴露情况。本综述综合了来自水、颗粒物、沉积物和生物群落的多模式观测证据，以及对PFAS分配、传输和生物响应的机制研究。基于栖息地的框架将栖息地异质性与PFAS的分配、传输、生物暴露和食物网传递联系起来，并探讨了这些过程对生物地球化学循环、生物多样性和生态系统服务的影响。以红树林、盐沼和潮滩为重点，研究了水动力和盐度梯度，以及颗粒物和沉积物特性（包括有机碳、粘土和透明外聚物颗粒）如何影响PFAS的滞留，并决定了底栖生物的空间暴露基线。生物工程效应、育苗场动态和物种栖息地利用可以改变营养级暴露途径，而不同系统的食物网结果各不相同，某些长链PFAS表现出营养级放大效应，而其他系统则出现了生物稀释现象。根据这些发现，提出了针对特定栖息地的综合管理和风险评估建议，强调减少源头污染、明确考虑沉积物相，并通过被动和非目标筛选方法进行PFAS的多介质评估，并结合生活史和栖息地利用情况进行解释。

引言

在过去60年里，全氟和多氟烷基物质（PFAS）被广泛应用于多个领域，包括金属电镀中的防雾处理、防水和拒油纺织品、耐油纸张和纸板、水成膜泡沫（AFFF）以及半导体制造。其广泛使用主要是由于它们极强的C-F键、低表面能和独特的两亲性^[1]。因此，PFAS在全球范围内的河流、地下水、沿海海水、沉积物和生物群落中普遍存在[2], [3], [4], [5]。近年来，许多长链PFAS，如PFOS、PFOA和PFHxS，已被列入《斯德哥尔摩公约》的受控物质名单。与此同时，新一代含有醚基的短链替代品，如PFBA、PFBS、6:2 Cl-PFESA、HFPO-DA和TFMS，在环境监测数据中的出现速度很快[6], [7]。与湖泊和大型河流相比，河口和沿海湿地对PFAS的研究相对较少，部分原因是这些地区的水文和地球化学过程非常复杂，另外红树林、盐沼、潮滩和微河口的栖息地异质性导致PFAS的传输和生态效应在空间上高度不均匀[8], [9], [10]。本综述探讨了栖息地异质性对PFAS分配、传输、生物暴露和食物网传递的影响，从而揭示了这些过程对生物地球化学循环、生物多样性和生态系统服务的影响。研究重点关注红树林、盐沼和潮滩，分析了水动力和盐度梯度，以及颗粒物和沉积物特性（如有机碳、粘土和透明外聚物颗粒）如何调节PFAS的滞留，并影响底栖生物的空间暴露基线。生物工程效应、育苗场动态和物种栖息地利用可以改变营养级暴露途径，而不同系统的食物网结果也存在差异，一些长链PFAS表现出营养级放大效应，而其他系统则出现生物稀释现象。基于这些发现，本文提出了针对特定栖息地的综合管理和风险评估建议，强调减少源头污染、明确考虑沉积物相，并通过被动和非目标筛选方法进行PFAS的多介质评估，同时结合生活史和栖息地利用情况进行解释。

引言

在过去60年中，全氟和多氟烷基物质（PFAS）被广泛应用于多个行业，例如金属电镀中的防雾处理、防水和拒油纺织品、耐油纸张和纸板、水成膜泡沫（AFFF）以及半导体制造。它们之所以被广泛使用，主要是因为其极强的碳-氟键、低表面能和独特的两亲性^[1]。因此，PFAS在全球范围内的河流、地下水、沿海海水、沉积物和生物群落中普遍存在^{[2], [3], [4], [5]。近年来，许多长链PFAS（如PFOS、PFOA和PFHxS）被列入《斯德哥尔摩公约》的受控物质名单。与此同时，新一代含有醚基的短链替代品（如PFBA、PFBS、6:2 Cl-PFESA、HFPO-DA和TFMS）在环境监测数据中的检出频率逐渐增加[6], [7]。与湖泊和大型河流相比，河口和沿海湿地对PFAS的研究较少，这既与它们复杂的水文和地球化学过程有关，也与红树林、盐沼、潮滩和微河口之间的栖息地异质性有关，这种异质性导致PFAS的传输和生态效应在空间上极为不均匀[8], [9], [10]。本文探讨了栖息地异质性如何影响PFAS的分配、传输、生物暴露和食物网传递。}

在过去5到10年里，中国沿海地区进行了大规模的调查，涵盖了91个河口和106个站点^{[11]，同时还在黄河三角洲湿地[12]、长江口和东海[13]、九龙河和厦门湾[14]、南澎群岛以及海南岛的河流-红树林系统中[15]进行了多介质研究，这些研究显著提升了我们从栖息地角度对沿海湿地中PFAS环境行为和生态风险的理解。此外，对欧洲斯海尔德特河口潮汐沼泽和恢复湿地的详细监测、地中海地区的微河口以及美国东南部的潮汐溪流系统的研究也进一步丰富了这一认识[9], [16], [17]。随着对PFAS混合物组成复杂性的关注增加，以及对短链替代品高迁移性和其与传统疏水性持久性有机污染物（POPs）不同行为的认识加深，人们呼吁重新评估PFAS对生态系统功能和服务的风险[1], [18]。与河口和沿海湿地系统相关的出版物数量也反映了这种研究兴趣的增长（图1）。出版物数量从2016年的5篇增加到2025年的31篇，显示出过去十年的明显增长趋势。值得注意的是，2022年后年出版物数量仍保持在20篇以上，表明河口、红树林、盐沼、潮滩和潮汐溪流中PFAS的存在、环境归趋、生态风险和管理已成为日益活跃的研究课题。}

基于这一新证据体系的系统总结，本文首先概述了PFAS在河口水体、沉积物和生物群落中的分布情况，然后讨论了不同河口栖息地的环境作用和脆弱性，以及PFAS对生态系统功能和服务的潜在影响。进一步分析了PFAS与传统疏水性POPs在物理化学性质和环境行为方面的根本差异，并解释了为什么必须从生态系统功能的角度研究和管理河口中的PFAS。本文重点研究了三种代表性沿海栖息地——红树林、盐沼和潮滩，综合了它们的PFAS输入、沉积和传递特征，并比较了这些栖息地对底栖生物和幼鱼的潜在影响。这些比较构成了一个基于栖息地的框架，涵盖了水动力和盐度梯度、沉积物和颗粒物过程，以及涉及生物工程、育苗效应和物种栖息地利用的生物过程。文章探讨了这些因素之间的相互作用如何影响PFAS的分配、传输、生物暴露和食物网传递，还分析了区域条件和气候变化如何改变这些因素的相对重要性和相互作用。最后，讨论了这些因素对生态系统功能和服务、栖息地恢复、风险评估、管理以及未来研究的影响。

章节片段

综述方法

相关文献主要通过Web of Science核心库进行搜索。搜索结合了通用和特定化合物的PFAS术语，包括PFAS、全氟和多氟烷基物质、PFAAs、全氟烷基酸、PFOS和PFOA，以及描述河口和沿海湿地栖息地的术语。栖息地术语包括河口、红树林、盐沼、潮滩、潮汐溪流和微河口。搜索涵盖了数据库中索引的所有年份，最后一次搜索是在

PFAS在河口水体、沉积物和生物群落中的分布概述

多区域监测一致表明，河口和沿海湿地已成为PFAS从陆地传输到海洋的关键汇^[19]。对中国18,000公里海岸线的系统调查显示，在91条主要河流和106个河口近岸站点中，北岸地区的PFAAs和药 pessoal care products (PPCPs)较为普遍，而南岸地区的PAHs和金属更为突出^{[11], [20], [21]}

不同河口栖息地的环境作用和脆弱性

红树林、盐沼和潮滩（或泥滩）都是河口和沿海湿地，但它们在生态功能和污染响应方面存在根本差异^{[31], [32], [33]}

PFAS对河口生态系统功能和服务的潜在影响

从生态系统功能的角度来看，PFAS的主要问题不在于急性毒性，而在于长期低至中等暴露下河口和沿海湿地结构和功能的逐渐侵蚀^{[2], [8]}。首先，PFAS可能对微生物群落和生物地球化学循环产生隐秘影响。一项使用来自山东的潮汐沼泽沉积物的PFBS培养实验表明，0.1 μg/g的低剂量会使孔隙水中的总有机碳（TOC）降低到对照组的0.69倍

不同河口湿地栖息地中PFAS的环境行为

表1和表2为以下章节提供了互补的比较框架。表1区分了红树林、盐沼和潮滩之间的共同机制和特定栖息地的差异，而表2使用标准化框架比较了它们的环境特征、主要PFAS化合物、滞留机制、暴露途径和生态风险。

不同栖息水中水生生物的PFAS风险差异

图4总结了PFAS在河口食物网中的主要暴露和营养级传输途径。在典型的沿海栖息地（如红树林、盐沼、潮滩、泥滩、微河口和潮汐溪流）中，水生生物在PFAS的暴露途径、内部负担和潜在生态风险方面存在系统差异。这些差异不仅受污染物浓度梯度的影响，还受到更多因素的深刻影响

栖息地结构如何调节PFAS的传输和食物网传递

典型的沿海栖息地（如红树林、盐沼、潮滩、泥滩、微河口和潮汐溪流）不仅仅是PFAS的被动接收者。通过水动力、地貌和生物工程过程的综合作用，它们主动调节PFAS在水、颗粒物和沉积物相之间的重新分布，并影响食物网中的PFAS传递模式^{[9], [53], [54]}

恢复措施对PFAS重新分布和暴露的影响

现有证据表明，沿海湿地恢复不仅可以增强PFAS的滞留，还可以提高暴露基线。在斯海尔德特河口，潮汐恢复增加了沼泽沉积物中的PFOS、PFOA和PFBS含量，并确定植被和高程控制了颗粒物中PFAS的流动和细颗粒沉降，因此恢复的沼泽可作为长期的PFAS汇和潜在过滤器^[9]

作者贡献声明

Tianxu Zhang: 资料监督、方法学设计、资金获取。Ming Zeng: 资料监督、正式分析。Hongkun Chen: 写作——审稿与编辑、初稿撰写。Wenjing Jing: 数据整理

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（22276135, 42507374）的资助。

Hongkun Chen|Wenjing Jing|Tianxu Zhang|Ming Zeng