综述：黑碳的大气沉降、水生转化及其海洋碳封存潜力：一项关键性综述

《Marine Environmental Research》：Atmospheric deposition, aquatic transformation and marine carbon sequestration potential of black carbon: A critical review

　　摘要
黑碳（Black Carbon，BC）是一种高度凝聚的富碳物质，主要来源于化石燃料、生物质和其他含碳材料的不完全燃烧。大气中的黑碳无处不在，具有很强的光吸收能力和长距离传输潜力。随着人为排放量的增加和气候变化的影响，黑碳沉积到海洋系统中对区域生物地球化学循环产生了深远影响，但其进入水体的途径、基于组分的变化动态以及长期碳封存潜力仍存在很大不确定性。本文系统总结了黑碳的组成连续性、全球分布和跨圈层传输的最新进展，以及其在沉积到海洋环境后的转化和命运。证据表明，黑碳并不是一个化学上惰性的物质，而是一组来源、结构、溶解度和反应性各异的组分的混合物，这些组分的性质决定了其在海洋系统中不同的环境行为。我们阐明了黑碳通量估算中不确定性的关键因素，详细讨论了在水中受物理化学和生物反应影响的黑碳组分的不同地球化学行为，并解释了难降解的黑碳部分如何选择性地被保存下来，从而维持海洋碳封存。这项工作填补了关于沉积大气黑碳水生地球化学演变的重大知识空白，推进了对全球和地区尺度上黑碳循环的理解，并为评估大气黑碳的海洋碳汇潜力提供了理论基础。未来的研究应优先考虑标准化的黑碳表征方法，改进通量和生物地球化学过程的约束，并将动态的溶解态和颗粒态黑碳循环整合到主流海洋碳预算模型中，以最终量化大气沉积黑碳的碳封存潜力。

引言
黑碳（BC）是一类主要由含碳燃料和有机物（如化石燃料和生物质等）不完全燃烧产生的芳香族化合物。作为细颗粒物（PM2.5）的重要组成部分，黑碳不仅通过吸收太阳辐射直接调节地球的能量平衡，还通过改变云过程和降低雪和冰的表面反照率加剧气候变暖（图1）（Bond等人，2013；Cheng等人，2026；Coppola等人，2022；Xiao等人，2025）。此外，大气老化通常会使黑碳的质量吸收截面增加约1.6倍（Gustafsson等人，2026）。这一老化过程还促进了污染物的积累，并可能通过增加大气稳定性和抑制行星边界层内的垂直交换来触发或加剧雾霾事件（图1）（Peng等人，2016）。目前，联合国环境规划署和气候与清洁空气联盟已将黑碳确定为关键的短寿命气候污染物之一。关于黑碳的研究涵盖了大气科学、环境科学和海洋生物地球化学领域，突显了该领域的快速发展及其广泛的跨学科意义。尽管黑碳的大气寿命通常只有几天，但其亚微米级的粒径和高效的大气传输使其能够实现区域甚至洲际的扩散（Hadley等人，2007；Liu和Matsui，2021；Lund等人，2018）。大气黑碳随后可以通过干沉降和湿沉降转移到陆地生态系统、冰冻圈和水生环境（Coppola等人，2022；Geng等人，2021；Holt等人，2025；Ogren和Charlson，1983；Yang等人，2022）。然而，沉降并不是其环境循环的终点。一旦进入不同的接收环境，黑碳可能会经历进一步的迁移、转化、再活化及长期保存，从而对区域气候、生态过程和生物地球化学循环产生复杂的影响。大气沉降不仅是大气污染物的主要去除途径，也是陆地和人为来源物质进入海洋并影响海洋生物地球化学循环的关键途径（Feng等人，2024；Xing等人，2018, 2017a, 2017b）。例如，人为的大气氮沉降已被认为是全球重要的海洋外部氮输入源（Duce等人，1991；Jickells等人，2017）。类似地，大气沉降也是将黑碳从陆地和燃烧源转移到海洋生态系统的重要途径，使颗粒态黑碳（PBC）和溶解态黑碳（DBC）直接输送到沿海水域和开阔海域（Bao等人，2017；Bird等人，2015；Feng等人，2026；Geng等人，2023；Xu等人，2026）。进入海水后，黑碳并不表现为完全惰性的物质，而是会经历一系列耦合的生物地球化学过程，包括光化学转化、微生物处理、吸附和絮凝、颗粒沉降、深海传输和沉积作用（Coppola等人，2022；Wagner等人，2018）。这些过程可能会改变海洋有机物的循环、营养物质的再分布、微生物活动以及污染物的环境命运（Mari等人，2019；Martinot等人，2023；Ou等人，2024；Saidi等人，2025）。更重要的是，它们决定了不同黑碳组分的不同命运，决定它们是在上层海洋中矿化并循环利用，还是选择性地转移到深层水域和沉积物中保存。已经在海洋中发现了长期存在的溶解态和颗粒态黑碳库，表明一部分大气来源的黑碳在经过内部海洋转化和选择性去除后可能进入长期碳库，从而展现出长期碳封存的潜力（Coppola等人，2024；Coppola和Druffel，2016；Wang等人，2025a；Xia等人，2024；Yamashita等人，2022）。在全球变暖背景下，实现碳峰值和碳中和的持续努力以及基于海洋的负排放研究的进展，明确大气沉积黑碳的海洋输入、转化和长期命运对于准确评估其在海洋碳循环中的角色及其潜在碳汇意义至关重要（Zhang等人，2022a）。尽管越来越多的研究认识到大气沉降是黑碳进入海洋的重要途径，且一部分黑碳可以在深层水域和沉积物中长期保存，但将大气输入与有效碳封存联系起来的完整过程仍然缺乏足够的约束。因此，本文重点关注三个核心科学问题：一是大气黑碳如何进入海洋环境，其沉降通量受到什么因素的限制；二是不同黑碳组分在海洋环境中的转化和选择性保存过程；三是能否可靠地约束大气沉积黑碳对长期海洋碳库的贡献。为了回答这些问题，本文系统总结了黑碳的组成特性、全球分布、大气沉降、水生转化和海洋命运的最新进展。特别强调了大气黑碳和DBC沉积到水生和海洋系统的过程，基于组分的生物地球化学转化、传输和保存，以及其对长期碳封存的潜在贡献。通过建立一个从大气沉降到内部海洋转化再到长期保存的连续过程框架，本文旨在澄清大气黑碳的海洋生物地球化学命运，增进对海洋黑碳源-汇关系的理解，并为其潜在碳汇能力提供科学依据。

黑碳的组成和结构
当前的研究通常表明，黑碳主要由具有不同程度凝聚性的芳香碳单元组成，其基本结构框架为六元芳香环（Coppola等人，2022；Zhu等人，2025）。这些单元通过强共价键连接形成类似石墨的层状晶体结构。虽然含有氧的功能团（如羧基、酚羟基和羟基）也很常见。

大气沉降与黑碳向冰冻圈和海洋系统的传输
与相对稳定的黑碳库（如土壤、沉积物和海洋）不同，大气中的黑碳停留时间较短，主要作为黑碳长距离传输和跨圈层再分配的关键介质。先前的研究表明，黑碳的大气停留时间通常约为4-6天（Liu和Matsui，2021；Lund等人，2018）。基于年总排放通量和平均5天的停留时间，本文估计...

大气沉积的黑碳在海洋环境中的传输和水生转化
光化学反应是黑碳沉积到海洋表面后转化和去除的主要途径（图5）。与在海水中表现为完全惰性的组分不同，DBC在光照下可以经历一系列物理化学转化（Cheng等人，2026；Fu等人，2016；Wagner等人，2018）。一部分大气沉积的DBC具有较高的芳香性和光化学不稳定性...

结论
大气黑碳不应仅仅被视为一种空气污染物和短寿命的气候强迫剂，还应被视为一种快速循环的跨圈层载体，连接燃烧排放、大气传输和海洋碳循环。黑碳可以通过干沉降和湿沉降直接输送到海洋，或通过流域径流和冰川融水间接转移到水生系统。其在海洋中的输入通常从沿海区域向开阔海域呈明显递减梯度...

作者贡献声明
Chenlong Feng：撰写——审稿与编辑。
Shanshan Liu：撰写——审稿与编辑。
Eric P. Achterberg：撰写——审稿与编辑。
Jun Ma：撰写——审稿与编辑。
Huamao Yuan：撰写——审稿与编辑，资源整理。
Kexin Wu：撰写——审稿与编辑，原始草稿撰写，数据管理，概念化。
Xingjian Xu：撰写——审稿与编辑。
Jiajia Dai：撰写——审稿与编辑。
Jinming Song：撰写——审稿与编辑，资源整理。
Xuegang Li：撰写——审稿与编辑...

未引用的参考文献
Wang等人，2025；Zhang等人，2022。

利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

数据可用性
数据可根据请求提供。

致谢
本研究得到了国家自然科学基金（42576211）、山东省自然科学基金（ZR2024MD052）、青岛市自然科学基金（24-4-4-zrjj-176-jch）、中国科学院海洋研究所资助的“慧泉青年学者”人才计划和中国 Scholarship Council（CSC）（202504910408）的支持。

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