CdTe是一种具有闪锌矿晶体结构的优异II-VI族宽带隙化合物半导体,因其高原子序数、直接带隙(1.45–1.50 eV)和高本征载流子迁移率-寿命积(μτ)而备受关注[[1], [2], [3], [4]]。这些特性使其成为X射线和γ射线探测器以及太阳能电池的理想选择,在核医学成像(NMI)、工业无损检测(NDT)和国防军事等领域发挥关键作用[5,6]。在X射线成像中,CdTe探测器可在电流积分和光子计数两种模式下工作[[7], [8], [9]]。在电流积分成像系统中,高灵敏度和低噪声是实现低剂量辐照条件下高质量图像的关键[10,11]。在光子计数计算机断层扫描(PCCT)中,作为下一代医学成像技术,CdTe探测器能够实现单个光子的直接探测和能量分辨,与传统的能量积分CT系统相比,显著提高了空间分辨率、对比度噪声比和剂量效率[[12], [13], [14]]。然而,探测器级CdTe材料的高成本仍是其广泛应用的主要障碍[[14], [15], [16]]。因此,开发兼具高灵敏度和优异光子计数能力的低成本、高性能CdTe材料,对下一代X射线成像系统至关重要。
目前,高质量CdTe单晶主要通过高压布里奇曼法(HPB)和旅行加热法(THM)生长。为实现高电阻率,通常采用卤素元素(如Cl、Br)或III族元素(如Al、In)进行外掺,或在富Te条件下进行生长[[17], [18], [19], [20]]。然而,有报道指出某些掺杂剂不仅会形成富Te析出相和复合缺陷,还会导致CdTe单晶中元素分布不均匀,从而降低探测器性能和晶体产出率[21]。此外,由于技术限制,通过HPB和THM生长大尺寸CdTe单晶成本高且耗时长,通常需要数月时间[[22], [23], [24]]。气相沉积是一种快速生长大尺寸单晶的方法,可以有效减少影响材料性能的Te夹杂物的形成[25]。常用的气相沉积方法包括分子束外延(MBE)[26]、金属有机化学气相沉积(MOCVD)[27]和窄间隙升华(CSS)[28]。尽管MBE和MOCVD在薄膜电子器件的厚度均匀性和缺陷控制方面表现优异,但CSS具有设备成本更低、真空要求更宽松和生长通量更高的优势,使其在CdTe晶体大规模生产方面极具吸引力[29]。
Jiang等人[30,31]证明了通过窄间隙升华(CSS)在GaAs和Ge(100)衬底上生长厚且高电阻率CdTe外延膜的可行性。后续研究表明,Te2气氛退火可以调节CSS方法生长的CdZnTe薄膜的电学性能、载流子传输和光子计数性能[32,33]。除材料生长优化外,接触层和结结构也被用于提高体CdTe探测器的性能[34,35]。然而,先前的研究主要关注CSS生长CdTe的可行性、三元CdZnTe薄膜的退火调节或接触结体CdTe探测器。对于CSS生长的二元CdTe探测器薄膜,生长动力学、晶体质量、电学电阻率、载流子传输、X射线灵敏度和高通量光子计数稳定性之间的关系尚未得到系统阐明。因此,建立全面的工艺-结构-传输-性能关系,同时评估电流积分和光子计数响应,对于CSS生长的CdTe X射线探测器的进一步发展至关重要。
本工作中,在CdTe和GaAs衬底之间引入了Cd0.9Zn0.1Te缓冲层,以减小晶格失配并提高外延质量。通过优化工艺条件,实现了12553.29 μC Gy?1 cm?2的高X射线灵敏度,电阻率达到7.124 × 109 Ω·cm,空穴迁移率-寿命积为3.719 × 10?4 cm2 V?1。此外,由CdTe薄膜制备的单像素光子计数探测器实现了1.18 MCPS/mm2的计数率,且无明显极化现象。这些结果表明,CSS生长的CdTe薄膜在电流积分和光子计数X射线成像应用中具有巨大潜力。