数据驱动的二维材料异质结构带隙和能带对齐预测

《Materials Today Chemistry》：Data-driven band gap and band alignment prediction of 2D material heterostructures

　　

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  构建了一个包含超过7000种二维异质结构的综合数据库，并按晶格角和能带对齐类型进行了系统分类。
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  从十六个候选特征中识别出七个关键描述符，捕捉了决定带隙行为的本质物理机制。
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  通过DFT和功函数分析验证了预测的能带对齐类型，阐明了其背后的电子学机制。
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  通过逐步筛选和系统验证，我们获得了具有光电应用前景的异质结构。

引言

二维（2D）材料——包括石墨烯 [1]、过渡金属二硫化物和氮化硼——凭借其非凡的物理、化学和电子特性 [2]，已成为凝聚态物理、材料科学和纳米技术领域的前沿变革方向。其原子尺度的厚度通常低于1 nm，可实现极端的垂直微缩和具有卓越静电控制能力的超短沟道晶体管制造 [3]。此外，这些材料表现出较大的比表面积、优异的载流子迁移率以及高度可调的光学带隙 [4]，为下一代电子、光电、能源和传感技术提供了巨大的潜力。然而，尽管具有这些显著优势，单一的二维材料往往难以满足实际应用中多功能和性能的需求 [5]。

将互补的二维晶体垂直堆叠形成范德华异质结构（vdWHs），已成为克服这些局限性的一种强大策略。这类异质结构不仅能够整合各组分层的独特优势，还能产生新的电子和光学现象 [6]。例如，引入h-BN等绝缘间隔层可以调控电子结构、增大带隙并促进高效的电荷分离 [7]。异质结构的纳米级界面区域创造了独特的电子环境，促进快速的电荷传输，而外电场可进一步调节光吸收，增强光电性能 [8]。引人注目的是，界面相互作用的协同效应往往能产生超越各层简单叠加的效果，极大地扩展了定制化功能的设计空间。

尽管范德华异质结构前景广阔，但其合理设计仍是一项艰巨的挑战。第一性原理方法，特别是密度泛函理论（DFT），在阐明电子结构方面不可或缺，但其高昂的计算成本使得对庞大异质结构空间的穷尽探索难以实现 [9,10]。传统的DFT计算不适合高通量筛选，这促使了将DFT与机器学习（ML）相结合的混合策略的发展 [11,12]。

机器学习正日益渗透材料科学的各个领域，从合成和性能预测到逆向设计、优化和表征，极大地加速了发现周期 [13]。在合成方面，机器学习可以从海量数据中快速提取关键趋势，减少实验时间和成本 [14,15]。在性质预测方面，基于图的神经网络，如图卷积神经网络（GCNNs）[16]和原子级线图神经网络（ALGNNs）[17]，在预测包括能带结构和载流子迁移率等关键物理量方面表现出高精度。C2DB和JARVIS-DFT等大规模数据库为稳健的机器学习模型开发提供了必要的多样化训练数据集 [18]，实现了具有定制功能的异质结构的高效筛选和设计 [19]。机器学习框架已被应用于异质结构类型的分类（I型、II型和III型）、揭示化学趋势以及预测应用潜力 [20]。通过从有限数据中提取结构与性质之间的关联，机器学习将预测时间从几天缩短到几分钟，如对g-GaN范德华异质结构和MoS₂生长机制的研究即为明证 [21]。

因此，机器学习与DFT的融合提升了计算材料研究的能力 [22,23]。基于第一性原理数据训练的机器学习模型已能以DFT计算成本的几分之一准确预测TMDs中的最小能量路径和转变势垒，以及扭曲二维堆叠的结合能和带隙 [24]。然而，一个庞大的半导体二维异质结构空间仍基本未被探索。要在多样化的材料和异质结构构型中实现稳健的泛化能力，需要精细的特征工程和异质数据集上的模型训练 [25]。机器学习研究者与材料科学家之间的紧密合作是将算法进展转化为实际应用发现流程的关键 [26]。

本文从C2DB数据库 [27,28] 中挖掘了4561种半导体相二维材料，并采用优化后的XGBoost模型预测了超过7000种二维范德华异质结构的典型能带对齐类型（I型、II型和III型）及对应的带隙。本研究并未局限于大规模数值预测，而是选取了部分异质结构通过DFT计算进行验证，以评估机器学习预测的一致性，并分析其电子结构和界面电荷转移特性。随后，应用渐进式多层次筛选策略，识别出具有前景光电性能的目标异质结构。本工作的独特贡献在于将大规模异质结构构建、基于机器学习的性质预测、DFT验证和渐进式候选筛选整合于统一的数据驱动框架中，从而实现从广泛的材料空间探索到特定候选异质结构识别的转变。

章节摘要

机器学习

机器学习算法可大致分为三类：监督学习、无监督学习和强化学习。其中，监督回归算法在性质预测方面尤为有效，包括随机森林（RF）[29]、梯度提升决策树（GBDT）[30]、自适应提升（AdaBoost）[31]、支持向量回归（SVR）[15]、极限梯度提升（XGBoost）[32]、人工神经网络（ANN）[33]和k近邻（KNN）[34

方法框架与数据准备

本研究建立了一个综合研究框架，整合了高通量数据挖掘、机器学习和第一性原理计算，以加速具有定制电子性能的二维异质结构的发现，如图1所示。从C2DB数据库中系统整理了4131种金属相（补充材料表S1）和4561种半导体相（补充材料表S2）材料的数据。

为了构建二维异质结构，

结论

在本工作中，我们通过整合机器学习和DFT系统地探索了二维异质结构的电子性质。利用从C2DB数据库中收集的4561种半导体材料，我们根据晶格角和能带边缘位置将异质结构分为I型、II型和III型。通过特征工程，我们确定了七个用于异质结构带隙预测的信息性描述符。XGBoost模型被选为最佳预测器，实现了0.175 eV的均方根误差（RMSE）和R²为

CRediT作者贡献声明

陈心锐： 撰写——初稿、形式分析、数据整理。苏清新： 方法论。莫天才： 形式分析。徐静： 数据整理。李芳： 方法论。张若雅： 软件。高一宁： 方法论。张远： 验证。谢林君： 资源。张伟彬： 调查研究、资金获取。栾玉民： 形式分析、数据整理。丁涛： 资源。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：张伟彬报告称获得了中国国家自然科学基金的财务支持。张伟彬报告称与中国国家自然科学基金创新研究群体基金存在关系，包括：资金资助。如有其他作者，他们声明不存在已知的竞争财务利益

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金的资助（编号：52262042）。

陈心锐|苏清新|莫天才|徐静|李芳|张若雅|高一宁|张远|谢林君|张伟彬|栾玉民|丁涛