综述：基于MXene材料的结构-活性关系：在多个领域中的应用及逆向设计

《Materials Today Chemistry》：Structure–activity relationships of MXene-based materials: Applications in multiple fields and inverse design

　　

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  本文深入讨论了不同MXene合成方法的优缺点。
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  理清了制备、结构、性能与应用之间的关系。
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  提出了一个从应用到制备方法的逆向设计框架。
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  讨论了MXene材料在各个领域的应用进展。
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  概述了MXene材料研究当前面临的挑战及前景。

引言

随着能源需求的增长和可再生能源使用的增加[1]，高效且可持续的储能技术受到了广泛关注。储能设备，包括电容器[2]、超级电容器[3,4]和电池[5,6]，其性能在很大程度上取决于其电极材料。然而，传统的贵金属电极（如Pt、Ru和Ir）成本高昂且可扩展性有限[7]，这凸显了对新型电极材料和创新方法的需求[[8], [9], [10]]。在此背景下，二维（2D）材料受到了越来越多的关注，其中石墨烯表现出优异的电导率和机械稳定性[11,12]。其他2D材料，如过渡金属硫属化合物（TMDs）和六方氮化硼也得到了广泛研究。与这些材料相比，MXene在亲水性、结构多样性和储能机制方面具有独特优势[13]。

2D纳米材料MXene于2011年首次由Drexel大学的Gogotsi等人发现[14]，标志着材料科学的一个重大进展。MXene是一类由过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物衍生的层状材料，其化学式通常表示为M_{n+1nTx，其中M代表早期过渡金属（包括Cr、Mo、Ta、Hf、Zr、Sc、Ti、Nb、V），X代表碳和氮，Tx表示表面官能团（如–F、–O和–OH）[15]。代表性的MXene组成及其相应的结构特性见表1。MXene具有出色的机械强度、优异的电导率、亲水性、丰富的表面官能团和高比表面积，并且能够容纳插层物质，因此非常适合用于储能应用[16,17]。此外，MXene还可以与石墨烯、金属有机框架（MOFs）[18]、碳纳米管[19]、过渡金属氧化物、过渡金属硫属化合物、导电聚合物等结合使用，从而改善其电化学性能[20]。}

目前，研究人员已经探索了许多合成MXene的方法，包括氢氟酸蚀刻、熔盐蚀刻、化学气相沉积（CVD）、电化学蚀刻、模板法等。代表性MXene合成方法的优缺点总结在表2中。

不同的MXene制备方法显著影响其表面官能团、层间间距和缺陷结构，进而影响其电学、物理化学及应用相关性能。例如，卤素官能团（如–Cl、–F）由于其强共价键，赋予MXene优异的电导率以及出色的机械和结构稳定性，使其成为电池电极的理想选择。氧/羟基官能团（–O、–OH）通过调节电子能带配置，可以实现能带隙的精细控制，使这种材料能够满足半导体设备的特定电性能要求。另一方面，硫属官能团（–S、–Se）展现了出色的催化性能，兼具高活性和强选择性，这归因于它们在表面原子与反应物分子之间的独特吸附作用以及电荷传递方式，使它们在催化领域具有巨大潜力[35]。图1总结了MAX和MXene相的元素组成，并强调了不同制备方法如何决定具体的结构特征，例如蚀刻和熔盐方法主要调节表面化学和层间间距，而机械剥离和模板方法分别能更好地控制层厚和孔结构。这为深入理解MXene提供了清晰的风貌。

本文首先讨论了MXene的各种合成方法，从传统的含氟蚀刻技术到新兴的环境友好型制备方法，详细介绍了每种方法的优缺点。接着，通过建立MXene的结构特性与各种应用之间的兼容性关系，回顾了MXene在超级电容器、电池、传感器、催化、环境修复、生物医学、电磁波和柔性电子领域的最新进展。

为了理解MXene的结构特性与机制之间的关系，本文还构建了MXene结构特性和机制的示意图（图2）。图2中显示的结构参数中，层间间距和表面官能团对MXene的性能影响最大。层间间距决定了离子的插入/删除动态过程，间接影响电化学性能；而表面官能团则调节电解质的润湿性、赝电容氧化还原活性和界面电荷转移。缺陷和孔结构起次要作用：缺陷可以引入额外的活性位点并调节电子结构，而孔结构则提供快速的离子/分子传输通道并增加可接触的表面积。层数主要影响材料的机械柔韧性和堆叠稳定性；单层或少层结构具有更多的暴露活性位点。基于这一结构-活性图，进一步开发了一个逆向设计框架，从应用需求出发，逆向推导出实现目标性能所需的结构特性和制备方法。最后，本文总结了MXene研究中的当前挑战，并对人工智能辅助设计、绿色大规模制备和异质结构工程等发展趋势进行了展望，旨在推动MXene从实验室走向工业应用。

章节摘要

MXene的合成方法

作为一类有前景的2D过渡金属氮/碳化合物，MXene的合成方法的发展一直是其应用的核心驱动力。传统上，MXene的合成使用含氟蚀刻剂，这为MXene的基础研究奠定了基础，但会对环境造成严重污染并对人类健康构成风险。随着研究的深入，新的合成方法不断涌现，逐渐实现了MXene的制备

MXene的储能应用

储能技术是推动能源结构转型和可持续发展的关键力量，促进了可再生能源的大规模应用。近年来，作为新兴的2D材料，MXene的制备工艺持续创新，为其丰富的结构特性奠定了基础。这种独特的层状结构赋予MXene较高的比表面积、优异的机械强度和电导率

MXene的新兴应用

目前，由于MXene独特的层状结构、丰富的表面官能团和优异的性能，它在传感器、柔性电子、催化、环境修复、生物医学和电磁波等新兴研究领域得到了广泛应用。随着持续深入研究，MXene的性能不断得到优化，预计其在这些领域的应用将进一步扩展。

面向需求的MXene逆向设计

为了实现MXene结构与其应用性能的有效匹配，本文提出了一个逆向设计框架。该框架从应用需求出发，推导出满足目标性能所需的MXene结构特性，再选择合适的制备方法。随后，我们以超级电容器、传感器、水处理和电催化为例进行了讨论。

首先，对于结合了...

挑战与展望

作为一种新兴的2D材料，MXene由于其独特的层状结构、高导电性、可调的表面官能团和机械灵活性，在储能和多功能应用中引起了广泛关注。然而，在合成、稳定性和实际应用方面仍存在挑战需要解决。

CRediT作者贡献声明

Ruohan Liu:撰写——原始稿件，概念构思。Junyi Shi:撰写——原始稿件，概念构思。Shuo Ling:撰写——原始稿件，概念构思。Jiajing Sun:撰写——原始稿件，概念构思。Menghan Liu:撰写——原始稿件。Yujing Chen:撰写——原始稿件。Guijing Liu:撰写——审稿与编辑，监督，资金获取。Hao Luo:撰写——审稿与编辑，监督。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了山东省自然科学基金（ZR2022QB089）的财政支持。

Ruohan Liu|Junyi Shi|Shuo Ling|Jiajing Sun|Menghan Liu|Yujing Chen|Guijing Liu|Hao Luo