《Polymer Testing》：Experimental Investigation and Multi-Objective Optimization of Waste Granite Filled Luffa and Sisal Fiber Reinforced Epoxy Hybrid Composites Using GRA and RSM
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开发了使用丝瓜纤维、剑麻纤维和花岗岩填料制备的混杂环氧复合材料。纤维与花岗岩含量显著影响复合材料的力学性能和吸湿性能。采用Taguchi方法、灰色关联分析（Grey Relational Analysis，GRA）和响应面法（Response Surface
开发了使用丝瓜纤维、剑麻纤维和花岗岩填料制备的混杂环氧复合材料。纤维与花岗岩含量显著影响复合材料的力学性能和吸湿性能。采用Taguchi方法、灰色关联分析（Grey Relational Analysis，GRA）和响应面法（Response Surface Methodology，RSM）对复合材料性能进行优化。扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope，SEM）分析证实了界面结合性能的改善以及填料的有效嵌入。研究成果为工程应用开发了可持续的混杂复合材料。
一、研究背景与意义
天然纤维因其低密度、可生物降解性、成本效益和良好的力学性能，正日益成为玻璃纤维、碳纤维和芳纶纤维等合成纤维的可持续替代品。剑麻纤维源自剑麻植物的叶片，在埃塞俄比亚、肯尼亚、中国、印度和巴西等地区广泛种植，因其资源丰富、成本低廉且力学性能可与多种传统增强纤维相媲美而受到广泛关注。然而，纤维素中大量羟基的存在使纤维呈现亲水性，导致纤维与疏水性聚合物基体之间的界面粘附性较差，形成弱纤维-基体界面。碱处理能够有效去除木质素、半纤维素和表面杂质，增加纤维表面粗糙度，从而改善纤维与基体之间的界面结合。
丝瓜纤维因其轻质蜂窝结构和良好的力学性能，作为可生物降解的增强材料在包装和抗冲击防护等复合材料应用中受到广泛关注。然而，丝瓜纤维的多孔结构导致复合材料具有较高的吸湿率，这会降低聚合物复合材料的力学强度。纤维混杂化是平衡天然纤维增强聚合物复合材料力学性能的有效策略，通过结合具有互补特性的纤维，混杂复合材料可获得优于单一纤维体系的强度、刚度、韧性和耐久性。此外，将废弃颗粒填料掺入聚合物复合材料中可减少孔洞形成、抑制裂纹萌生与扩展，从而提高复合材料的结构完整性。
尽管混杂天然纤维复合材料的研究日益增多，但丝瓜纤维的多孔结构导致复合材料具有较高的吸湿性，且纤维混杂虽可改善力学性能和耐湿性，丝瓜与剑麻纤维结合废花岗岩填料在环氧基体中的系统研究仍然缺乏。特别是花岗岩填料对丝瓜/剑麻混杂复合材料力学性能、吸水性能及性能优化的影响仍是重要的研究空白。为此，研究人员开发了掺入废花岗岩粉末作为可持续基体填料的丝瓜/剑麻混杂环氧复合材料，旨在为汽车、包装和低承载结构应用提供可持续的环保复合材料。
二、研究内容概述
研究人员采用手糊成型结合压缩模压工艺制备了混杂复合材料，以丝瓜纤维质量分数和花岗岩填料质量分数为两个独立工艺参数，各设四个水平，采用L16正交阵列进行试验设计。保持纤维与基体总质量比为30:70恒定，其中丝瓜纤维含量在10至17.5 wt.%之间变化，剑麻纤维含量相应调整以维持总纤维分数为30 wt.%。花岗岩填料以基体相质量的2.5、5、7.5和10 wt.%掺入。研究评估了冲击强度、压缩强度、弯曲强度和吸水性能，并采用田口分析、灰色关联分析（GRA）和响应面法（RSM）进行多目标优化。复合材料的形貌特征采用场发射扫描电子显微镜（FESEM）进行表征。
三、主要技术方法
研究人员应用了以下关键技术方法：（1）碱处理工艺：丝瓜纤维采用5 wt.% NaOH溶液处理60分钟，剑麻纤维采用6 wt.% NaOH溶液处理75分钟，以改善纤维-基体界面结合；（2）Taguchi试验设计：以L16正交阵列设计16组实验，采用信噪比（S/N）分析各参数对响应的影响；（3）灰色关联分析（GRA）：通过归一化、灰色关联系数计算和灰色关联度排序，实现多目标优化；（4）响应面法（RSM）：采用二次多项式模型结合期望函数法预测最优参数组合；（5）力学性能测试：按照ASTM标准进行冲击强度（ASTM D6110-10）、压缩强度（ASTM D695-96）、弯曲强度（ASTM D790-22）和吸水率（ASTM D570-98）测试；（6）X射线荧光光谱（XRF）分析花岗岩填料的元素组成；（7）场发射扫描电子显微镜（FESEM）观察复合材料断口形貌和纤维-基体界面结合情况。复合材料原材料来源为埃塞俄比亚提格雷地区，其中环氧树脂和固化剂购自默克莱当地供应商，丝瓜纤维取自阿克苏姆，剑麻纤维取自坦本，花岗岩粉末为纳亚纳尺寸石材厂的副产物。
四、研究结果与分析
4.1 密度与孔隙率
理论密度和实验密度均随花岗岩填料含量的增加而逐渐增大，表明复合材料结构的致密性提高。最小孔隙率为1.7%，出现在10 wt.%丝瓜纤维、20 wt.%剑麻纤维和10 wt.%花岗岩填料组合（第4组）；最大孔隙率为3.6%，出现在17.5 wt.%丝瓜纤维、12.5 wt.%剑麻纤维和2.5 wt.%花岗岩填料组合（第13组）。花岗岩颗粒填充了纤维-基体结构中的空隙，促进了更致密的复合材料形成。
4.2 力学性能与吸水性能
4.2.1 冲击强度
最大冲击强度为40.50 kJ/m2，出现在含17.5 wt.%丝瓜纤维、12.5 wt.%剑麻纤维和5 wt.%花岗岩填料的第14组；最小值为14.83 kJ/m2，出现在第4组。在5 wt.%花岗岩填料条件下，丝瓜纤维含量从10 wt.%增至17.5 wt.%使冲击强度提高约64%。花岗岩填料从2.5 wt.%增至5 wt.%时冲击强度有所提升，归因于细分散的花岗岩颗粒引发裂纹偏转和分枝。然而，填料含量从5 wt.%增至10 wt.%（17.5 wt.%丝瓜条件下）使冲击强度降低约31.7%。
4.2.2 压缩强度
最高压缩强度为89.10 MPa，出现在10 wt.%丝瓜纤维、20 wt.%剑麻纤维和10 wt.%花岗岩填料组合；最低值为57.30 MPa，出现在17.5 wt.%丝瓜纤维、12.5 wt.%剑麻纤维和2.5 wt.%花岗岩填料组合。在10 wt.%花岗岩填料条件下，丝瓜纤维从10 wt.%增至17.5 wt.%使压缩强度降低约14.1%，表明剑麻纤维因较高刚度和承载能力提供更好的压缩抗力。在10 wt.%丝瓜纤维条件下，花岗岩填料从2.5 wt.%增至10 wt.%使压缩强度提高约28.2%。
4.2.3 弯曲强度
最大弯曲强度为54.83 MPa，出现在第4组；最小值为32.53 MPa，出现在第13组。在10 wt.%花岗岩填料条件下，丝瓜纤维含量从10 wt.%增至17.5 wt.%使弯曲强度降低约24.3%。在10 wt.%丝瓜纤维条件下，花岗岩填料从2.5 wt.%增至10 wt.%使弯曲强度提高约33.6%，归因于刚性花岗岩颗粒强化了环氧基体并增强了弯曲载荷下基体与纤维间的应力传递。
4.2.4 吸水性能
最低吸水率为8.00%，出现在第4组；最高值为14.60%，出现在第13组。在2.5 wt.%花岗岩填料条件下，丝瓜纤维含量从10 wt.%增至17.5 wt.%使吸水率增加约9.7%，归因于丝瓜纤维的多孔结构。在10 wt.%丝瓜纤维条件下，花岗岩填料从2.5 wt.%增至10 wt.%使吸水率显著降低约39.8%，与孔隙率从3.2%降至1.7%相对应，表明花岗岩掺入减少了复合材料内部孔洞。
4.2.5 方差分析
方差分析（ANOVA）结果表明，丝瓜纤维质量分数对冲击强度贡献率为56.91%，花岗岩填料贡献率为40.74%；对压缩强度而言，花岗岩填料贡献率最高（66.48%），丝瓜纤维贡献率为32.79%；对弯曲强度，丝瓜纤维贡献率为51.89%，花岗岩填料贡献率为45.09%；对吸水率，花岗岩填料贡献率最高（72.23%），丝瓜纤维贡献率为24.24%。所有参数均具有统计学显著性（p < 0.05）。
4.2.6 Taguchi分析
Taguchi信噪比分析确定了各响应变量的最优参数组合：冲击强度的最优组合为17.5 wt.%丝瓜纤维和5 wt.%花岗岩填料；压缩强度和弯曲强度的最优组合均为10 wt.%丝瓜纤维和10 wt.%花岗岩填料；吸水率的最小值在10 wt.%丝瓜纤维和10 wt.%花岗岩填料组合下获得。
4.2.7 灰色关联分析
GRA确定第4组（10 wt.%丝瓜纤维和10 wt.%花岗岩填料）为最优配比，该组合获得最高加权灰色关联度（GRG=0.833），在所有L16实验组合中排名第一。该优异表现主要归因于其高压缩强度（89.10 MPa）、高弯曲强度（54.83 MPa）和低吸水率（8.00%），表明环氧基体与混杂增强体之间具有有效的应力传递和改善的界面结合。
4.2.8 响应面法优化
RSM预测的最优组成为10 wt.%丝瓜纤维和7.6738 wt.%花岗岩填料。预测的压缩强度为82.15 MPa，经实验验证为89.1 MPa；弯曲强度预测值50.20 MPa与实测值54.8 MPa接近；预测最小吸水率9.71%经实验确认为8%。各响应的期望值分别为：弯曲强度0.7938、压缩强度0.7817、吸水率0.7409，整体综合期望值为0.5617。冲击强度的期望值相对较低（d=0.2165），表明多响应优化中存在权衡关系。
4.3 SEM形貌分析
SEM显微照片显示复合材料具有致密、内聚的结构，纤维-基体界面结合良好。碱处理后的剑麻/丝瓜纤维表面粗糙，增强了与环氧基体的机械互锁和界面粘附。复合材料的平滑致密形貌以及主要裂纹和大界面间隙的减少表明基体对增强体进行了有效浸渍，这主要促进了有效的载荷传递。
五、讨论与结论
本研究开发了丝瓜纤维、剑麻纤维和花岗岩填料增强的混杂环氧复合材料，并系统评估了其力学性能和吸水行为。结果表明，将天然纤维与废花岗岩颗粒结合可有效提升复合材料综合性能。花岗岩填料含量使孔隙率从最高3.6%降至最低1.7%，表明改善了复合材料的致密化程度。最大冲击强度（40.50 kJ/m2）在17.5 wt.%丝瓜纤维和5 wt.%花岗岩填料组合下获得，与最低值相比提高了173.3%。最优组合（10 wt.%丝瓜纤维和10 wt.%花岗岩填料）展现出最佳力学性能，压缩强度达到89.10 MPa，弯曲强度达到54.83 MPa。与性能较差的复合材料相比，压缩强度提高约55.49%，弯曲强度提高68.61%，吸水率降低约45.2%。灰色关联分析确定10 wt.%丝瓜纤维和10 wt.%花岗岩填料为力学性能与耐湿性的最佳平衡组合。RSM模型预测的最优组成与实验结果吻合良好。SEM分析证实了碱处理改善了纤维-基体粘附性，并揭示了致密的断口形貌，表明复合材料内部载荷传递有效。该研究为开发适用于包装、汽车零部件和低承载结构部件的可持续环保复合材料提供了可行方案，未来研究应关注纤维和填料比例的优化、长期耐久性评估以及回收利用和环境影响等方面。
