综述：二维材料中单量子发射体的电子与光子集成

《Progress in Quantum Electronics》：Electronic and photonic integration of single quantum emitters in 2D materials

　　

二维材料中的单量子发射体（SQEs）为量子光产生提供了一个有前景的平台，具有与静电控制、范德华（vdW）异质结构和纳米光子集成的兼容性。本综述总结了将过渡金属二硫化物（TMDs）和六方氮化硼（hBN）中的SQEs与电学和光子器件结构集成的最新进展。研究人员讨论了电驱动发射、静电调谐和电荷稳定，以及与高速率脉冲工作相关的器件和电路考虑。研究人员进一步综述了旨在改善发射收集、方向性和辐射性能的波导、片上谐振器和片外腔平台。在这些进展中，研究人员强调了材料特性、器件几何结构以及局部电磁和静电环境如何影响关键源特性，包括单光子纯度、亮度、光谱稳定性、线宽、相干性和光子不可区分性。特别关注了TMDs中局域缺陷束缚激子和hBN中基于缺陷的色心的独特机遇和限制。研究人员确定了在可重复电操作、低噪声器件环境、光谱匹配和可扩展光学接口方面的剩余挑战。总之，这些进展为具有可控发射和高效光学功能的集成二维材料量子光源奠定了基础。

1. Introduction

单光子源是量子通信、网络和光子量子信息处理的核心资源。实际应用要求源在相对于外部时钟的确定时间触发，发射具有高单光子纯度和光学相干性的光子，并能在时间上保持光谱稳定，同时高效耦合到可通过光纤或光子电路路由的光学模式。二维（2D）材料为此提供了独特平台，因为其光学活性态位于原子级薄的主体内，可直接接触电极、介电界面、应变场和纳米光子模式。过渡金属二硫化物（TMDs）中的局域激子态和六方氮化硼（hBN）中的色心可集成到范德华（vdW）异质结构中，通过周围电子和光子堆栈来工程化SQE环境。本综述的核心主题是电子集成与光子集成解决可扩展量子光源道路上的互补限制：电学控制提供载流子注入、电荷态控制、光谱调谐和抑制电荷噪声引起的谱扩散；光子集成则重塑光学环境以增强提取、将发射导向有用模式，并通过珀塞尔效应改变辐射速率。

1.1. Scalable and turnkey quantum light sources

实用单光子源需满足一系列耦合要求：触发操作、高单光子纯度、高亮度进入单一光学模式、光谱稳定和光学相干。这些指标相互依赖，例如高重复率需要短有效发射时间尺度，而高不可区分性需要抑制退相干机制。在激发方式上，大多数2D材料SQE演示始于光激发，光激发便于实现共振或准共振泵浦，但引入激光传输、对准和滤波等系统开销。电注入则提供与芯片级架构天然兼容的触发操作路径，可减少光学足迹并实现直接电子调制，但必须设计以保持量子发射，避免电荷噪声、过热和背景电致发光。静电门控可将不受控的环境转变为可控器件参数：通过扫走移动电荷和控制陷阱占据，可抑制电荷噪声诱导的退相干、窄化线宽并稳定发射频率；同时利用量子限制斯塔克效应调谐跃迁能量，实现光谱匹配。光子集成则针对模式工程：没有光子结构时，SQE辐射到非导引模式的连续谱，仅小部分被有限数值孔径捕获；集成波导或腔体可将发射优先引入期望通道，实现高效收集和片上路由，并通过珀塞尔效应增强辐射速率。

1.2. 2D material SQEs

1.2.1. Transition metal dichalcogenides

半导体族VI TMDs具有MX2化学形式，单层为X-M-X三原子层，具有六方面内晶格。单层WSe2等材料在不等价K和K'谷具有直接光学跃迁，强自旋轨道耦合产生自旋-谷锁定。光学响应由激子主导，激子结合能达数百meV，受非局域介电屏蔽影响。当激子被应变、介电涨落、无序或原子级缺陷限制在纳米尺度势阱中，形成离散的量子点状局域激子态，可在低温下发射具有光子反聚束的尖锐谱线。代表性微观模型认为非均匀应变和邻近点缺陷共同作用产生亮缺陷激子。应变工程通过纳米柱、纳米压痕等模板可重复地产生SQE，实现确定性格点阵列，同时保留vdW材料平台的集成优势。

1.2.2. Hexagonal boron nitride

hBN是由交替硼氮原子组成的六方蜂窝晶格宽禁带vdW半导体，禁带宽度约6 eV，可在带隙内引入局域电子态。不同缺陷构型产生原子类似零声子线（ZPL）发射，并伴随声子边带。hBN缺陷家族覆盖可见光到近红外：负电硼空位（VB^?）具有自旋活性的三重态；可见光碳相关SQE包括多种候选构型；蓝色B中心在436 nm附近表现出高光谱均匀性；近红外SQE与含氧缺陷复合物相关，单光子纯度可达99.9%。hBN的层状几何使缺陷可接近电极、应变场和纳米光子模式，并支持通过离子辐照、退火等实现位点可控的确定性生成。

2. Electrical addressability

电学可寻址性为将2D材料SQE作为即用型量子光源提供了可扩展路径，包括电注入激发、快速调制、发射位点选择以及静电环境控制。

2.1. Electrical injection

电注入已收敛到几种可靠器件原型：垂直vdW隧穿结、双隧穿势垒垂直LED和横向门控p-i-n结。垂直隧穿结通过石墨烯电极和hBN隧穿势垒控制载流子注入；双势垒结构支持双极注入；横向p-i-n结通过独立背栅定义p区和n区，将重组限制在窄本征结内。对于hBN，缺陷辅助隧穿机制实现电激发。

2.1.1. Transition metal dichalcogenides

单层WSe2垂直石墨烯/hBN/WSe2异质结QLED实现了电驱动单光子发射，早期报道g⁽²⁾(0)=0.29±0.08。双势垒器件中EL在|V_b|?1.9 V开启，阈值附近谱线由缺陷束缚发射主导。横向p-i-n结平台实现确定性单光子EL，单层器件g⁽²⁾(0)=0.085±0.029，驱动电流低至约4.5 nA。垂直结器件进一步展示低开启电压（约1.5 V）、窄线宽（数百μeV）和强线性偏振。电驱动位点控制单光子源也通过金纳米柱嵌入垂直LED实现。

2.1.2. Hexagonal boron nitride

hBN色心电致发光依赖缺陷态辅助隧穿。石墨烯/hBN/石墨烯隧穿结中观察到窄带ZPL特征，EL在可见光范围，开启电压约18 V，g⁽²⁾(0)=0.77表明背景影响。碳掺杂hBN器件实现低背景EL，ZPL线宽约1.66 meV，g⁽²⁾(0)≈0.4，并展示约1200 s光谱稳定性。高场操作还能原位产生新色心，平均电场阈值约0.88 V/nm，提供“写入”和“读取”缺陷的能力。

2.2. Pulsed operation and current challenges

目前大多数电驱动2D SQE演示为直流或慢调制。脉冲操作要求载流子注入限制在明确时间窗口，并能在脉冲间恢复到电学和光学非激活态。接触电阻、结电容、隧穿势垒设计、载流子俘获和逃逸过程以及辐射寿命都会影响时间响应。建立重复率限制需要时间分辨EL、光子关联和电学表征的联合测量。

2.3. Stark tuning and charge stabilization

静电门控提供量子限制斯塔克效应（QCSE）调谐和电荷稳定。hBN色心演示了线性/二次斯塔克响应，早期报道位移约5.4 nm/(V/nm)，提取偶极变化约?0.22 D。更近的工作在石墨烯门控异质结构中获得约20 meV调谐和低于100 MHz线宽（如89 MHz），同时保持单光子特性。TMD SQE方面，垂直异质结电容器实现了约21 meV调谐；双栅器件通过耗尽附近电荷抑制非辐射复合，使量子效率从低值提升至平均76.4±14.6%，部分超过90%。精细结构劈裂可通过门控调节，莫尔异质双层中激子永久偶极矩高达429±4 meV/(V/nm)。电信波段MoTe2 SQE也实现约3 meV的斯塔克调谐和可测量的双光子干涉。

3. Photonic integration

光子集成将SQE发射耦合到低损耗光学回路，改善收集、方向性和辐射速率。

3.1. Waveguide integration methods

3.1.1. Transition metal dichalcogenides

TMD通常采用非嵌入式表面转移策略，将单层WSe2干法转移到预制SiN波导上，通过波导边缘应变产生SQE并倏逝耦合到导模。这种方法的耦合效率强烈依赖SQE空间偏移和偶极取向。三维有限时域差分（FDTD）模拟显示，边缘局域SQE在无额外工程时单向耦合效率仅约0.32%（TE模式）和0.34%（TM模式）。类似转移方法也扩展到钛扩散铌酸锂定向耦合器和GaSe-on-SiN平台。

3.1.2. Hexagonal boron nitride

hBN波导集成倾向于单片方案，即直接从hBN薄片刻蚀波导。槽波导几何增强场限制，实验观察到SQE信号在波导输出耦合器处可被收集。模拟给出理想偶极位于波导中心时β≈0.40，但由于缺陷位置和偶极取向随机，实际耦合β≈0.032。为克服随机性，发展了局域电子束辐照定点激活、在SiN平台上确定性对准以及直接在SiN波导衬底上生长hBN等方法。

3.2. On-chip integration methods

3.2.1. Transition metal dichalcogenides

WSe2单层集成到Si3N4微环谐振器上，通过环边缘应变产生SQE，使其与回音壁模式重合。腔共振光谱提供离散模式，内壁散射体实现输出耦合。当SQE调谐至共振时，寿命缩短表明珀塞尔增强，偏振分辨光谱展示腔介导的自旋-轨道锁定发射。光子晶体纳米束腔设计也用于增强提取，强调垂直位置与腔反节点的纳米尺度重叠至关重要。

3.2.2. Hexagonal boron nitride

hBN通过统计或确定性方式集成到片上谐振器。在统计方法中，CVD生长的hBN中高密度SQE与纳米束腔反节点重叠，实现约9倍光致发光增强和亚微米空间捕获。确定性方法先定位SQE，再用对准标记在SiN微环周围加工，实现亚微米放置精度，并通过波导输出谱确认发射被路由至片上。单片hBN光子晶体腔也展示超过2000的Q因子，并可通过电子束诱导刻蚀进行后处理调谐；微盘谐振器则提供密集模式谱以缓解光谱匹配负担。

3.3. Off-chip integration methods

3.3.1. Transition metal dichalcogenides

开腔法布里-珀罗微腔将WSe2单层置于高反DBR底镜和凹面金镜之间，通过原位纳米定位实现横向重叠和腔长调谐。当腔模式扫过SQE ZPL时，强度增强超一个数量级，输出为近高斯模式。环形布拉格光栅（CBG）腔中央纳米柱使单层形成局域应变位点，实现位置锁定的空间重叠。寿命统计显示靠近腔中心的SQE寿命系统性缩短，证实珀塞尔增强。

3.3.2. Hexagonal boron nitride

hBN采用先激活和预筛选SQE，再通过标记校正共聚焦映射将CBG腔刻蚀到SQE坐标的确定性流程。同一SQE在CBG加工后ZPL增强约2.2倍，饱和计数率从81 kcps增至188 kcps。单片CBG腔也用于VB^?自旋缺陷，增强方向上收集的发光，并将ODMR对比度从约3.6%提高至5.4%。可调开腔进一步实现高达100倍的ZPL增强，同时抑制非共振背景。混合方法将hBN薄膜包裹在Si3N4微盘周围，利用应变激活缺陷并耦合回音壁模式。

4. Outlook

4.1. Co-designed electrical and photonic integration

电子和光子集成需在共同设计的器件堆栈中协同优化。门极和接触提供注入、静电稳定和调制，腔体或波导定义发射模式和增强辐射。协同设计面临耦合权衡：金属接触靠近SQE会引入吸收和电荷噪声；增加门场提升调谐但可能导致击穿和加热；高Q腔增强光-物质相互作用但要求更严格的光谱稳定。图12的概念性架构将门控、接触和CBG腔或波导结合，但需联合设计调谐范围、电带宽、腔线宽、珀塞尔因子和收集效率。

4.2. Manufacturability and yield

从孤立演示迈向阵列需要控制SQE生成、定位、光学性能和集成良率。TMD应变阵列已实现空间有序，但每个应变位点不保证一个光学等效SQE。hBN B中心提供可重复波长的位点控制生成实例。材料制备和工艺兼容性也是瓶颈。未来应报告统计性数据，如尝试位点数、SQE生成概率、空间配准误差、集成后存活率、电学和光子器件良率，以区分孤立高性能演示与可重复工艺。

4.3. Towards highly indistinguishable photons

光子不可区分性是最严格指标之一。理想变换极限SQE满足T2=2T1。当前2D SQE的Hong-Ou-Mandel（HOM）干涉演示有限：hBN B中心在非共振激发下原始可见度0.44，共振荧光后处理可见度达0.93；WSe2腔耦合SQE可见度约2%；电信波段MoTe2 SQE可见度约10%，时间后选择后达40%。限制因素包括电荷噪声引起的谱扩散、声子耦合和非共振背景。电学门控可抑制电荷噪声贡献，光子Purcell增强可提高辐射速率，从而提升可见度。理想HOM可见度可表示为V_HOM≈Γ/(Γ+2γ_φ+2γ_eff^SD)，其中Γ为激发态衰变率，γ_φ为均匀纯退相，γ_eff^SD为有效谱扩散。腔的珀塞尔因子F_P可增加衰变率至Γ′=(1+F_P)Γ，同时提高ZPL分数。

5. Conclusion

本文综述了2D材料SQE在电子和光子集成方面的进展。电学上已形成垂直隧穿结、双势垒LED和横向结等稳健器件原型，静电门控从简单调谐发展为电荷态控制、谱稳定和线宽窄化。光子集成从原理验证的波导路由发展为片上/片外谐振器增强发射。关键经验是亮度、纯度、线宽、稳定性和不可区分性不能独立优化。未来发展需要电子和光子结构的协同设计、确定性SQE生成和放置、均匀大尺度材料、统计性良率报告，以及向变换极限高不可区分光子的推进。