基于Al2O3:C寿命改进自动TL/OSL读数器加热温度校准的检查方法

《Radiation Measurements》：Improving a method to check the heating temperature calibration of automated TL/OSL readers based on the Al 2O 3:C lifetime

　　

•一种检查TL/OSL读数器温度校准的方法得到了改进。研究人员发现，Al₂O₃:C深陷阱的蓝光激发OSL(BSL)在高达200 °C时能提供更好的结果。•利用lexsygsmart读数器在加热过程中进行连续脉冲光释光(POSL)测量被证明更为高效。•温度校准的差异既包含偏移量也包含比例因子。•TL曲线无法在事后通过温度校准完全校正。

**研究背景、问题与意义**

热释光(Thermoluminescence, TL)与光释光(Optically Stimulated Luminescence, OSL)技术中，样品温度的精确标定是影响测量结果可靠性的关键因素。准确的温度测量不仅对获取可靠的TL曲线和导出参数至关重要，也直接关系到固定升温温度下TL/OSL数据的准确性，而这些数据广泛应用于剂量学、材料科学、发光测年(Aitken, 1985, 1998)、温度传感(Yukihara et al., 2018)和热计时学(Herman and King, 2018)等领域。在先前的研究中(Yukihara and Bossin, 2026)，研究人员提出了一种基于热淬灭材料发光寿命温度依赖性来验证发光读数器样品温度估计的方法。Al₂O₃:C和BeO等材料的发光受到热淬灭效应的影响，即随温度升高，发光效率降低，同时发光中心的寿命也随之缩短。描述发光强度和寿命随温度降低的模型为Mott-Seitz模型。

Al₂O₃:C中F中心的固有(低温)发光寿命约为35 ms(Akselrod et al., 1998)，这一时间尺度可以方便地使用现代TL/OSL读数器进行测量。原则上，该寿命仅取决于样品温度，因此可用于检查TL/OSL读数器的样品温度准确性。然而，先前方法存在两个主要限制。第一，研究中使用Al₂O₃:C的绿光激发OSL(GSL)信号主要来源于主剂量陷阱，该陷阱在约150 °C至200 °C时变得高度不稳定，导致接近200 °C时发光信号极弱，寿命测定变得不可能，从而在高温区产生较大不确定度。第二，先前采用的“静态测量模式”要求每个温度数据点都经历一次完整的加热循环，每次测量后需冷却至室温再升温到下一个设定温度，过程效率低下，且温度分辨率受限于测量时间。

本研究旨在基于以上两个思路探索寿命测量的潜在改进：(a)在加热过程中进行连续POSL测量；(b)利用深陷阱的蓝光激发OSL(BSL)信号。由于只有lexsygsmart读数器软件(LexsygStudio)支持加热过程中的POSL测量，本研究聚焦于两个lexsygsmart读数器。

**主要关键技术方法**

研究使用两个lexsygsmart读数器(SN16-0041，称BURGOS；SN16-0069，称YALE)，均配备自动滤光片更换器和扩展UV-VIS光电倍增管(型号9235QB)。OSL激发采用绿光LED(最大辐照度80 mW cm^-2)和蓝光LED(最大辐照度100 mW cm^-2)。探测器组合为“BSL/TL - 365 nm”，由Hoya U340和Delta BP 365/50 EX滤光片组成。样品为Urals Polytechnic Institute生长的Al₂O₃:C芯片(直径5.0 mm，厚度1.0 mm)，选用具有“正常”淬灭曲线的样品。使用前样品在900 °C空气中退火15 min后快速冷却。此外，还使用LiF:Mg,Ti TL片(3.2 mm×3.2 mm×0.89 mm)对两个读数器进行对比。辐照使用⁹⁰Sr/⁹⁰Y β源(初始活度3.7 GBq，剂量率约60 mGy s^-1)。POSL测量包括连续模式(加热过程中记录)和静态模式(加热至目标温度并保持后测量)两种。寿命数据使用R 4.3.1的nls函数以指数衰减加常数形式拟合，并以Akselrod等人(1998)的Mott-Seitz模型参数(τ₀=35 ms, W=1.08 eV, ν=1.02×10¹⁴ s^-1)为参考。

**研究结果**

*3.1 连续与静态测量的比较*

研究人员发现，在1 °C s^-1的慢速升温条件下，连续POSL测量与静态测量得到的淬灭曲线一致，但连续测量具有更高的温度分辨率(1 °C间隔)，而静态测量的点间隔为5 °C。随着升温速率增加，热滞后效应加剧，样品温度低于传感器温度，导致曲线向高温方向偏移。脉冲发光信号的衰减起始常数约为35 ms，随温度升高衰减加快，背景(衰减曲线末端)由于主剂量陷阱的TL而增加。

*3.2 GSL与BSL的比较*

BSL与GSL两种方法在相同加热速率和相同样品条件下获得了相同的寿命-温度行为。GSL在该读数器中仅能测量至约170 °C，因为在更高温度下主剂量陷阱不稳定，加之热淬灭导致的发光效率降低，信号极弱且无法与增高的TL背景区分。BSL信号来源于深陷阱，在高于300 °C时仍保持稳定，因此可以在接近200 °C的温度下提供足够的寿命估计信号。

*3.3 可重复性与BSL信号消耗*

对同一样品进行十次重复BSL测量(之间不做任何处理)，结果显示出相同质量的寿命数据。使用参考曲线拟合(设α=1，仅拟合δ)得到平均δ=3.00 °C，数据标准偏差为0.12 °C(约4%)。信号强度在十次测量中减少小于20%，但因研究关注的是寿命而非信号强度，该减小不影响结果。阶梯退火测量显示BSL信号的主要下降发生在500 °C至600 °C之间，表明相关的深陷阱非常稳定。

*3.4 样品位置的变化*

连续BSL测量表明，样品在样品盘中的位置(偏离中心)对寿命曲线无显著影响。拟合得到平均δ=2.8 °C，数据标准偏差0.5 °C，与使用不同样品的结果无显著差异。

*3.5 不同读数器的比较*

在BURGOS读数器中获得的数据与Akselrod等人(1998)的淬灭曲线吻合良好，拟合得出小温度偏移(δ=2.2 °C)和6%的温度比例因子修正。YALE读数器则表现出较大的温度偏移(δ=20.1 °C)和22%的温度比例因子差异，表明样品实际升温速度比标称升温速率快约22%。仅使用温度偏移无法充分描述YALE读数器的数据。此外，在两个读数器的数据中均观察到了100 °C以下F中心寿命的异常结构，具体原因尚不明确。

**讨论总结与结论**

两个读数器的对比揭示了无法仅用简单温度偏移解释的差异，还需要引入比例因子。YALE系统对曲线拐点的低估约20 °C，实际加热速率比标称值快约22%。制造商未能确定差异原因，但排除了温度传感器与加热板接触不良的可能性，最终对YALE系统的温度信号进行了重新校准。

研究人员指出，本技术有两个主要局限性：(a)由于Al₂O₃:C的F中心寿命特性，技术仅在拐点T_1/2=160 °C附近最为敏感；(b)Akselrod等人(1998)的参数尚未得到独立确认。未来研究可探索替代材料以覆盖更宽温度范围，并在严格控制温度测量条件下重复F中心发光寿命表征。研究还指出，该技术可推广至不同制造商和型号的读数器温度校准比较，有助于识别和解释现有实验数据中的系统差异。

**结论**

本研究结果表明，通过(a)加热过程中连续POSL测量和(b)利用深陷阱的蓝光激发，可以获得更好的Al₂O₃:C中F中心寿命的温度依赖数据。前者提供了更高效的数据采集能力和更高的温度分辨率，后者提供的信号在200 °C时仍然足够强，因为它与深陷阱相关而不是与在此温度下不稳定的主剂量陷阱相关。BSL信号在测量过程中消耗缓慢，无需额外辐照即可进行多达十次重复测量，且结果质量一致，这意味着同一样品可以在同一或不同读数器中重复使用，从而提高了效率。对不同lexsyg读数器的比较显示，温度偏差不能仅用简单偏移解释，还需要考虑比例因子，即YALE系统的升温速率比标称高约22%。更重要的是，由于升温速率的实际偏差会改变TL峰位(符合TL理论预期)，测量数据无法在事后通过简单的温度校准进行完全校正，因此准确的TL分析必须在经过正确校准的读数器上进行。