《Water Research》：Unraveling the Co-release Dynamics of Micro/nanoplastics and Toxic Transformation Products from Weathered Single-Use Plastics
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摘要一次性塑料（SUPs）在水生环境中的大量积累需要对其转化产物进行机制性理解。本研究表征了聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚乳酸（PLA）在环境风化过程中微/纳米塑料（MNPs）和塑料相关有机化合物（PAOCs）的释放动力学。结果表明，光老化驱动了降解的双轨迹过程。虽然
摘要
一次性塑料（SUPs）在水生环境中的大量积累需要对其转化产物进行机制性理解。本研究表征了聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚乳酸（PLA）在环境风化过程中微/纳米塑料（MNPs）和塑料相关有机化合物（PAOCs）的释放动力学。结果表明，光老化驱动了降解的双轨迹过程。虽然 PS 表现出最高的物理破碎敏感性，但仅靠颗粒丰度无法解释聚合物依赖的急性毒性。高分辨质谱和计算机模拟分析确定了 110 多种注释的候选结构，包括与添加剂相关的成分以及具有预测持久性、生物累积潜力或水生毒性的转化产物。至关重要的是，对大型蚤的毒理学试验表明，风化 PP 和 PLA 中测量到的大部分急性毒性保留在溶解组分中，而 PS 的主要毒性相关组分仍未解决。出乎意料的是，可生物降解聚合物 PLA 表现出最高的急性致死率和神经毒性相关反应，揭示了材料可降解性与生物安全性之间的严重错位。这些发现表明，风化后的 SUPs 充当化学活性污染源，强调了将添加剂混合物毒性纳入生态风险评估的必要性。
引言
一次性塑料（SUPs）构成了水生生态系统中人为垃圾的主要部分，每年有数百万吨塑料逃脱了受控的废物管理（Cottom 等，2024；Meijer 等，2021；Sonke 等，2025）。以聚丙烯（PP）和聚苯乙烯（PS）为主的传统 SUPs 因其环境持久性而被广泛认知（Thompson 等，2024）。为此，聚乳酸（PLA）等生物基和可生物降解的替代品被越来越多地采用，以缓解对长期积累的担忧（Yan 等，2025）。然而，无论聚合物类型如何，环境暴露都会驱动持续的风化和破碎，产生跨越广泛尺寸谱系的微/纳米塑料（MNPs）（ten Hietbrink 等，2025）。虽然大于 5 μm 的颗粒的生态影响已相对清楚（Bai 等，2026），但亚微米至微米级组分（0.6-2 μm）的释放行为仍未得到充分解决。这一局限性可能导致对塑料污染的大量低估，因为这些细颗粒占颗粒数量的主导地位，却往往低于传统光谱工作流程的有效分辨率（Singh 和 Kumar 2024）。为了解决这一分析缺口，我们利用之前建立的单颗粒电感耦合等离子质谱（spICP-MS）方法，以高灵敏度和高通量量化低于 2 μm 的颗粒（Liu 等，2022），从而能够进行尺寸分辨的释放动力学评估，而这通常是难以捕捉的。
除了破碎之外，风化还促进了塑料相关有机化合物（PAOCs）的浸出，产生添加剂、残留单体和转化产物的复杂混合物（Shi 等，2025；Xu 等，2025）。越来越多的证据表明，风化塑料的生态风险评估应考虑颗粒碎片和溶解化学组分的耦合释放，因为它们的共存和潜在相互作用可能会重塑暴露谱和毒性结果（Gao 等，2025）。然而，PAOCs 的化学复杂性、低浓度以及在模拟光老化下的快速结构演变，给识别和危害归因带来了重大挑战（Monclús 等，2025；Wang 等，2025b）。高分辨质谱（HRMS）可以捕捉广泛的化学特征空间（Xia 等，2025），但在数千个信号中精确定位毒性相关驱动因素仍然是一项艰巨的分析挑战。如果不将这些非目标化学特征与明确的生物效应联系起来，风化塑料的真实生态风险仍然被掩盖。这一缺口对于 PLA 等可生物降解聚合物尤其具有后果，其环境安全性通常是从其物理可降解性推断出来的，而不是通过对其化学浸出物的系统性评估来验证（Yan 等，2025）。因此，包括基于机器学习的模型在内的预测毒理学框架，正越来越多地用于优先处理高风险成分，并将非目标化学特征与生物相关性联系起来（Gustavsson 等，2024；Lu 等，2025）。
在此，我们系统地量化了在模拟光老化下传统（PP、PS）和可生物降解（PLA）SUPs 中多尺度 MNPs 和 PAOCs 的耦合释放。整合用于较大微塑料的激光直接红外（LDIR）成像和用于 0.6-2 μm 组分的 spICP-MS 的跨尺度平台，能够实现尺寸分辨的破碎谱系，捕捉以颗粒数量为主的 MNPs。同时，HRMS 结合基于机器学习的毒理学模型绘制了 PAOC 转化轨迹并优先处理候选毒性驱动因素。所得浸出物在大型蚤中进行了评估，使得聚合物特定的破碎和化学转化直接与生物结果联系起来，从而揭示了风化 SUPs 被低估的生态风险。
章节摘要
一次性塑料的环境风化
选择了三种市售塑料产品作为代表性 SUPs，包括一个 PS 食品容器、一个 PP 吸管和一个 PLA 吸管（表 S1）。风化前，所有物品均用乙醇预清洗并用去离子水冲洗三次，以尽量减少潜在的制造残留物。风化实验中使用浓度为 5.0 g/L 的 SUP 碎片。光老化使用单个 UV 灯（Philips Actinic BL TL-D, 美国）执行，放置在...
MNPs 的尺寸分辨释放动力学
环境风化后，所有三种 SUPs 均表现出明显的表面恶化，出现约 1 μm 量级的凹坑、裂缝和断裂（图 S3）。相应地，对应的水浸出物含有尺寸相当的不规则塑料碎片（图 S4），表明风化后的 SUPs 产生大量微到亚微米级的碎片。为了量化这些富含颗粒的排放并尽量减少系统性的低估，应用 spICP-MS 进行监测...
结论
本研究证明，环境风化驱动 SUPs 的同时破碎和化学转化。在活性氧介导的光氧化驱动下，聚合物解聚成高丰度的 MNPs，同时加速 PAOCs 的水相释放和进一步转化。高分辨质谱结合计算机模拟分析进一步揭示，这些风化产物形成了化学复杂的混合物，含有多种具有预测的...
CRediT 作者贡献声明
黄宇雄：概念化，资金获取，写作 – 审查与编辑。李国新：调查，方法学，写作 – 初稿。刘子怡：调查，方法学，写作 – 初稿。胡勇荣：形式分析，数据整理。向 E：形式分析，数据整理。吕尚思：形式分析，数据整理。董硕斐：方法学。颜冬：方法学。
CRediT 作者贡献声明
李国新：写作 – 初稿，方法学，调查。刘子怡：写作 – 初稿，方法学，调查。胡勇荣：形式分析，数据整理。向 E：形式分析，数据整理。吕尚思：形式分析，数据整理。董硕斐：方法学。颜冬：方法学。黄宇雄：写作 – 审查与编辑，资金获取，概念化。
李国新 |刘子怡 |胡勇荣 |向 E|吕尚思 |董硕斐 |颜冬 |黄宇雄
环境生态学院，深圳国际研究生院，清华大学，中国深圳 518055
