《Water Research》：Agricultural Phosphorus Pollution Leads to a Two-Stage Release of Organic Matter in Sediments at the Bottom of Lake
编辑推荐：
摘要农业非点源磷（P）污染——主要来自磷酸盐肥料——对地表水磷负荷有显著贡献。与现有将磷输入与水富营养化联系起来的发现不同，本研究确定了一条磷威胁饮用水安全的额外关键途径。本文描述的模拟实验结果显示，进入地表水的磷酸盐会导致沉积物中有机物的两阶段大规模释放。在第一阶段，磷酸盐
摘要
农业非点源磷（P）污染——主要来自磷酸盐肥料——对地表水磷负荷有显著贡献。与现有将磷输入与水富营养化联系起来的发现不同，本研究确定了一条磷威胁饮用水安全的额外关键途径。本文描述的模拟实验结果显示，进入地表水的磷酸盐会导致沉积物中有机物的两阶段大规模释放。在第一阶段，磷酸盐迅速置换沉积物上层的有机物，将其转化为溶解性有机物（DOM）。随后，在第二阶段，磷酸盐可以显著改变沉积物中微生物群落的组成和功能，从而增强微生物对有机物的分解，导致沉积物中有机物的大量释放。其中，上清液的总有机碳（TOC）增加了 1.5 ～ 2 倍，而孔隙水中的则降低了 3.2 ～ 4.3 倍。在化学和微生物过程的综合作用下，沉积物 - 水系统中的 DOM 浓度、芳香性、平均分子量和腐殖化程度均随初始 P 浓度的升高和系统运行时间的延长而增加。在饮用水供应的背景下，地表水 DOM 的这些变化导致消毒副产物（DBPs）形成的潜力增加以及 DOM 转化为 DBPs 的效率提高。添加磷酸盐后，三氯甲烷（THMs）和卤乙酸（HAAs）的含量分别增加了 65% 和 104%。本研究证明，农业磷酸盐肥料污染不仅导致富营养化，还通过释放沉积物有机物导致水质下降。这一过程增加了 DBPs 形成风险，对饮用水安全构成威胁。
引言
磷（P）是地表水中的常见污染物，主要来源于农业非点源污染以及工业和生活污水排放 (Bi 等人，2025 年；Li 等人，2025 年 a)。近年来，随着对含磷洗涤剂的限制和污水排放标准的升级，磷的主要形式来自农业非点源径流中的磷酸盐肥料。由于作物利用率和土壤吸附效率的限制，全球约有 4.4% 的磷酸盐肥料通过地表径流进入水体 (Luo 等人，2024 年)。据此估计，中国农业活动导致进入水体的磷年输入量超过 0.4 Mt/y。虽然全球主要河流中总磷（TP）的浓度通常不超过 0.1 mg/L，但在农业区的一些污染小型水体中 (Liu 等人，2025 年)，TP 浓度可达几 mg/L 的水平。众所周知，过量的 P 进入地表水体可能导致水体富营养化，从而引发藻华和水生植物过度生长 (McDowell 等人，2025 年；Zhan 等人，2025 年)。
磷酸盐的排放不仅直接导致地表水污染，而且由于磷酸盐与矿物表面有机物之间的强相互作用，它可以置换土壤或沉积物中的有机物，从而增加溶解性有机物（DOM）的含量 (Hiemstra 等人，2013 年；Weng 等人，2011 年)。Spohn 等人报告了在磷酸盐作用下土壤有机物的溶解以及磷酸盐胁迫下微生物呼吸的变化 (Spohn 等人，2022 年；Spohn 和 Schleuss，2019 年)。最近的研究还发现，磷酸盐可以与地表水沉积物相互作用。通过置换反应，它们可以用可溶性有机物置换沉积物中原本结合在矿物上的不溶性有机物 (Liu 等人，2024 年；Wen 等人，2022 年)。
来自沉积物的 DOM 是存在于天然水体中的有机物的复杂混合物，通常包括腐殖酸、蛋白质、多糖和其他有机碳化合物 (Ni 等人，2023 年；Valle 等人，2020 年；Yu 等人，2026 年)。作为水生微生物的重要营养来源，DOM 的增加将加速微生物的代谢，导致溶解氧消耗加速 (Salles 等人，2006 年)。这可能导致水体缺氧，引起鱼类死亡和其他诸如恶臭等问题。此外，DOM 中的有色和有香味的物质可能导致感官不适。此外，当用作饮用水源时，DOM 不仅促进水处理过程中生物膜的生长，而且对水质产生不利影响 (Feng 等人，2022 年；Ramanathan 等人，2024 年)。特别是，在饮用水处理的氯消毒阶段存在 DOM，增加了氯需求量和 DBPs 的形成，从而增加了饮用水消费者的健康风险 (Hua 等人，2019 年)。然而，目前关于磷酸盐输入引起的沉积物中有机物释放及相关不利影响的相关研究较少。
本研究关注地表水中磷酸盐输入与饮用水安全之间的关系。通过模拟实验，分析了不同浓度的磷酸盐对沉积物中矿物吸附的有机物释放的影响，以及磷酸盐对沉积物中微生物的影响及其对有机物释放的影响。基于此，研究了由磷酸盐输入导致沉积物中有机物释放而产生的消毒副产物（DBPs）的生成，并评估了未识别且显著的磷酸盐污染对饮用水安全的潜在影响。
章节摘要
样品采集与处理
沉积物样品采集自北京奥林匹克公园湖泊的浅层沉积物。沉积物在阴凉处自然干燥并粉碎至通过 2 mm 筛。沉积物进一步在 60 °C 真空烘箱中干燥，直至水分含量低于 1% (w/w)。沉积物的初始有机物含量为 33.07 mg/g，碱性水解氮为 222 mg/kg，有效磷（AP）为 6.858 mg/kg，土壤 pH 值为 7.8。
水样是
DOM 的变化
首先，分析了不同初始 P 浓度样品上清液中 DOM 浓度和组成的变化，以反映磷酸盐输入对水质的明显影响。
观察到 TOC 的变化表现出两个明显的 DOM 释放阶段和一个平台期（图 1a）。第一个释放阶段是前 2-3 周，平台期是第 3个周到第 7个周，第二个释放阶段是最后 6 周。在第一个释放
结论
本研究调查了农业磷污染对沉积物的影响，并确定了一种以前被低估的加剧饮用水风险的机制，即磷酸盐诱导沉积物中有机物的活化，导致 DOM 两阶段大规模释放，同时改变沉积物微生物群落和功能，从而增加水相有机物浓度并改变其在消毒过程中的数量和反应性。它是
附录 A. 补充数据
更多信息包含在支持信息中，包括 1 篇文本、2 个表格和 11 个图表。SPE 和 FT-ICR-MS 测量方法的描述（文本 S1）。计算光学指数的方程（表 S1）。该表列出了本研究 DBPs 分析中包括的四种主要 THMs 和九种主要 HAAs（包括未检测到的）（表 S2）。图表包括 DOM 表征结果（图 S1）、EEM 荧光光谱（图
CRediT 作者贡献声明
Hankun Yang: 概念化、数据分析、撰写—初稿。 Yun Xiao: 实验、数据收集与分析、撰写 - 微生物。 Xingshe Zhu: 实验。 Nigel Graham: 审查与编辑。 Wenzheng Yu: 概念化、监督、撰写—审查与编辑。
竞争利益声明
作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本论文中报道的工作。
CRediT 作者贡献声明
Hankun Yang: 撰写—初稿、调查、数据整理。 Yun Xiao: 调查、数据整理。 Xingshe Zhu: 调查。 Nigel J.D. Graham: 撰写—审查与编辑、监督、调查。 Wenzheng Yu: 撰写—审查与编辑、监督、调查、资金获取。
Hankun Yang|Yun Xiao|Xingshe Zhu|Nigel J.D. Graham|Wenzheng Yu
中国科学院生态环境研究中心，环境水化学国家重点实验室，饮用水科学与技术重点实验室，北京 100085，中国
