乙醇在Au(111)表面的电催化氧化：基于第一性原理分子动力学和HPLC的研究（开放获取）

《Catalysis Science and Technology》：Electrocatalytic Oxidation of Ethylene Glycol on Au (111): An ab initio Molecular Dynamics and HPLC studyOpen Access

　　

本研究结合了从头算分子动力学（AIMD）模拟和高效液相色谱（HPLC）分析，探讨了溶剂化对乙二醇（EG）在Au（111）表面电催化氧化的影响。即使在温和潮湿的条件下，除了乙二羟基物种外，也会形成甘油醛。EG通过质子转移在位于顶部的吸附位点和桥接位点分解；同时通过脱氢作用在表面的面心立方（fcc）空位处进一步分解。当使用化学计量量的水膜进行水溶剂化时，会产生氧气（O2）、氢气（H2）和过氧化氢（H2O2）等副反应；而当使用富含羟基的溶剂（界面和溶剂层中都含有羟基）并在0.88 V（相对于标准氢电极）的电压下进行实验时，则会生成甘油酸盐。反应机理包括水分子的解离、通过界面Grotthuss机制进行质子转移，以及生成的羟基与醛类结合形成乙酸，随后在局部电子结构的重构和协同作用下进一步生成甘油酸盐。氧化作用几乎只发生在表面缺氧区域以及Au原子周围的平坦区域，在这些地方羟基、EG及其分解产物能够聚集。模拟结果与在碱性条件下进行的电解实验及随后的HPLC分析结果非常吻合，实验表明甘油酸盐是主要产物，选择性高达90%；甲酸作为副产物占比9%；此外还检测到微量的甘油醛和草酸盐。总的法拉第效率为98%，表明没有其他物质以显著量产生。

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? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版

2026

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