《Journal of Alloys and Compounds》：Machine Learning-Assisted Prediction of Microwave Dielectric Properties in High-Entropy Titanate Ceramics
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摘要微波介电陶瓷（MWDCs）是高频通信设备的关键材料。为了实现高熵钛酸盐MWDCs的低介电损耗，通过将微波介电性能（MDP）数据与机器学习技术相结合，开发了预测模型来估计这些钛酸盐的品质因数（Q×f）和介电常数（εr）。在评估的模型中，梯度提升回归（GBR）算法表现出优越的预测
摘要
微波介电陶瓷（MWDCs）是高频通信设备的关键材料。为了实现高熵钛酸盐MWDCs的低介电损耗，通过将微波介电性能（MDP）数据与机器学习技术相结合，开发了预测模型来估计这些钛酸盐的品质因数（Q×f）和介电常数（εr）。在评估的模型中，梯度提升回归（GBR）算法表现出优越的预测准确性，Q×f的R2为0.92，RMSE为10,104；εr的R2为0.92，RMSE为0.74。本研究通过固态反应方法成功设计并合成了一系列新型高熵钛酸盐[(Co1/2Ni1/2)0.4-xLi0.4(Mg1/2Zn1/2)0.4+x]2TiO4 (x = 0-0.4)（CNLMZT）。实验验证表明，Q×f和εr的最小预测误差分别为583 GHz和0.4，证明了该模型的有效性。εr主要受极化率影响，而Q×f则受晶格能和A1g拉曼峰半高宽（FWHM）的控制。此外，共振频率的温度系数（τf）主要受A-O键强度的影响。CNLMZT (x = 0.2)陶瓷表现出优异的MDP，其εr为16.3，Q×f为86900 GHz，τf为-27 ppm/°C。实验结果证实，优化后的模型能够有效预测MDP，显著促进了基于钛酸盐的MWDCs的加速设计和开发。
引言
随着微波通信技术向更高频率和更大设备集成程度的发展，对高性能微波介电陶瓷（MWDCs）的需求变得越来越迫切。这类材料需要具备适当的介电常数（εr）以满足不同应用需求，同时具有高品质因数（Q×f）和接近零的共振频率温度系数（τf）[1] [2] [3] [4] [5] [6] [7]。较低的εr可以减少信号传播延迟，较高的εr可以实现组件小型化；高品质因数（Q×f）可以降低信号传输损耗并提高信号保真度；接近零的共振频率温度系数（τf）可以确保在高温条件下的共振频率稳定性[8] [9] [10] [11]。
传统的钛酸盐，如BaTiO3和SrTiO3，因其高且可调的介电常数而成为重要的介电陶瓷。在基于BaTiO3的陶瓷中，与铁氧体的相位复合可以显著影响其相结构、微观结构以及介电或磁介电性能[12] [13] [14] [15]。对于基于SrTiO3的陶瓷，施主掺杂、晶格缺陷和氧空位工程以及烧结气氛调控是调整介电常数、损耗和温度稳定性的有效方法[16] [17]。这些研究表明，钛酸盐的介电性能与其组成、晶体结构、缺陷和加工条件密切相关。然而，随着钛酸盐系统组成和结构的复杂性增加，传统的试错方法变得越来越低效，因此需要采用数据驱动的策略。机器学习可以帮助预测MWDCs的介电性能，显著提高材料设计效率，并为结构-性能关系提供新的见解。Ni等人[18]通过分析钙钛矿陶瓷的组成信息构建了一个特征模型，其预测的εr值准确度优于传统的Clausius-Mossotti方程。Qin等人[19]为新型低介电gillespite型ACuSi4O10系统建立了一个基于局部键结构参数的Q×f值预测模型，揭示了A位多面体畸变对品质因数的调节机制，并发现同系（Ba,Sr）CuSi4O10陶瓷的预测结果与实验值的偏差小于5%，为该系统的性能优化提供了有效指导。
Xiang等人[20]指出，高熵陶瓷可以通过配置熵来增强微波介电性能（MDP）。他们合成了高熵的反尖晶石陶瓷（Mg0.2Zn0.2Ni0.2Co0.2Mn0.2）2TiO4，该陶瓷表现出有利的MDP，其εr为17.2，Q×f为16500 GHz，τf为-33 ppm/°C。为了进一步提高Q×f值，选择了促进烧结的异原子Li来替代Mn。此外，还利用高质量的三缩钛酸盐MDP数据和各种机器学习算法开发了预测εr和Q×f值的模型，从而减少了实验试错的成本。
章节片段
数据收集
构建用于预测钛酸盐MWDCs的Q×f值的机器学习模型包括四个关键阶段：数据集构建、特征工程、模型开发和预测。在机器学习框架内，数据集的质量、代表性和组成从根本上限制了模型的性能[21]。因此，获取高质量的Q×f数据对于构建健壮可靠的预测模型至关重要。本研究特别关注...
模型预测
模型性能通过决定系数（R2）和均方根误差（RMSE）进行评估，每种算法在训练集上的结果如图1(a, b)所示[27]。研究结果表明，包括极端随机树（ET）和决策树（DT）在内的单树模型对训练数据的变化非常敏感。在样本量有限的情况下，即使微小的波动也会导致树结构的显著变化，从而影响模型的稳定性...
结论
基于50组高质量实验数据以及多种回归算法的组合，开发了一个机器学习模型来预测钛酸盐微波介电陶瓷的Q×f和εr值。在这些模型中，梯度提升回归（GBR）算法表现出了最佳的泛化性能（R2 = 0.92，RMSE = 10,104）。为了实现低介电常数和低损耗，设计并预测了一系列基于尖晶石的CNLMZT组成（x = 0-0.4）...
CRediT作者贡献声明
赖元明：资源获取、项目管理、方法论制定、资金筹集。王宏：研究工作。孙耀：数据验证。徐林：数据整理。任志兴：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、软件使用、形式分析。向平文：概念构思。吴冲生：数据整理。李圆勋：概念构思。刘倩：数据整理。
作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了中国博士后科学基金（编号2025M770533）、四川省科技计划（编号2023YFQ0082、2024NSFTD0052、2024YFG0011、2024ZHCG0174、2025ZHCG0019）、成都市科技计划（编号2023-GH02-00061-HZ）以及“赣州公开招标选拔最佳候选人”项目的支持。
作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响...
任志兴|向平文|赖元明|王宏|孙耀|徐林|刘倩|吴冲生|李圆勋
成都理工大学机械与电气工程学院，中国成都610059
