远东海域上覆水体及沉积物中239,240Pu活度浓度的时空变化：239,240Pu在底层水体与沉积物之间的分布

《Journal of Environmental Radioactivity》：Temporal changes of 239,240Pu activity concentrations in overlying waters and sediments in the Far Eastern Seas: Partitioning of 239,240Pu between bottom waters and sediments

　　• 引入了239,240Pu在表层水和沉积物之间的操作分布系数（Kd）。• 在观测期间，表层水和沉积物中的239,240Pu活性没有明显趋势。• 远东海域的239,240Pu Kd变化较大。• 远东海域各站点的239,240Pu Kd没有明显趋势。• 日本海中的239,240Pu Kd随深度增加而降低。

引言
1960年代初大规模大气核武器试验导致的全球沉降物是海洋环境中钚的主要来源（UNSCEAR，2000年）。因此，世界各地的海洋水体和沉积物中都检测到了钚同位素（Dong等人，2011年；Lee等人，2005年；Moon等人，2003年；Nagaya和Nakamura，1987年，1993年；Yamada和Zheng，2022年）。除了对沿海沉积物中钚的研究（例如，Lindahl等人，2011年；Paraskiv等人，2025年；Wu等人，2014年），人们还特别关注深海沉积物中的钚，尤其是在钚热点区域，如：
- 北太平洋的核武器试验场（比基尼环礁和埃内韦塔克环礁；Noshkin等人，1978年；Robisons和Noshkin，1999年；Buesseler等人，2018年）；
- 南太平洋的核武器试验场（穆鲁罗阿环礁和芳塔乌法环礁；Povinec等人，1999年；Livingston等人，2001年）；
- 核燃料再处理厂的放射性废水排放口（例如，塞拉菲尔德工厂向爱尔兰海排放；海牙工厂向英吉利海峡排放；IAEA，1997年；Povinec等人，2021年）；
- 日本海和北极海域的放射性废物倾倒场（Hamilton等人，1994年；IAEA，1997年；Povinec等人，1997年；Osvath等人，1999年；Pettersson等人，1999年；Maiti等人，2010年）；
- 来自切尔诺贝利的钚在黑海（Buesseler和Benitez，1994年；Proskurnin等人，2021年，2025年）；
- 由于美国卫星SNSP-9A燃烧导致的南极海域238Pu沉积（Jia等人，2000年；Szufa等人，2018年）。
此外，还在南极海域的沉积物中进行了钚的研究，例如威德尔海、宇航员海、罗斯海和普里兹湾。然而，由于全球沉降物导致的沉积物中的钚含量远低于例如西北太平洋海域的沉积物中的含量（Jia等人，2000年；Desideri等人，2003年；Han等人，2021年）。

深海沉积物是地球系统中最重要的钚储存库之一。然而，控制钚从水柱传输到深海沉积物的过程尚未完全了解。可能的机制包括底水与表层沉积物之间的分配、通过下沉颗粒的直接输入（Hong等人，1999年；Livingston和Anderson，1983年；Zheng和Yamada，2006年），以及重新悬浮的浅水沉积物颗粒的向下传输。钚是一种化学反应性强的元素，容易结合到溶解和颗粒有机物中（Hirose，2006年；Hirose和Aoyama，2002年）。在沉积物捕集样本中观察到下沉颗粒中的钚明显信号（Fowler等人，1983年；Livingston和Anderson，1983年），其中下沉颗粒中的钚浓度与相应的有机物含量呈相关，钚通量也与颗粒质量通量相关（Hong等人，2004年；Zheng和Yamada，2006年）。

分布系数（Kd）被广泛用于更好地理解239,240Pu在水和沉积物之间的转移，并改进风险评估模型（Carroll等人，1999年；IAEA，2025年）。由于钚具有多种氧化态（Pu(III)、Pu(IV)、Pu(V)、Pu(VI)），其分配行为在化学上很复杂，这些氧化态表现出不同的化学反应性（Choppin，2006年；Harvey和Kershaw，1984年）。实际上，低价态Pu(III)和Pu(IV)在海水与沉积物之间的分布系数高于高价态Pu(V)和Pu(VI)（Skipperud等人，2000年）。据报道，Pu(IV)和Pu(V)的对数分布系数分别为6.4和<3（Nelson等人，1980年）。对于爱尔兰海沉积物，报道的实用Kd值为1.4×10^5（Pentreath，1985年）。这些发现表明，除了海洋学过程（包括生物地球化学过程）外，化学因素（如氧化还原反应和有机络合）在决定海水中的Kd值方面起着重要作用。然而，关于深海沉积物中Kd值的信息仍然有限。

为了阐明239,240Pu在深海沉积物中的行为，研究其在沉积物中的时间变化非常重要。远东海域，包括日本海和鄂霍次克海（OS），受到了1966年至1993年间俄罗斯放射性废物处置活动以及核电池处置的影响，此外还有大气核武器试验的全球沉降物。为了评估俄罗斯放射性废物倾倒的潜在影响，对日本海沉积物中的人造放射性核素进行了测量，包括符拉迪沃斯托克附近地区（Hong等人，1999年；Otosaka等人，2006年；Pettersson等人，1999年）。1993年符拉迪沃斯托克附近日本海表层沉积物（0–3厘米）中的239,240Pu浓度范围为<0.4至7.2 Bq/kg干重，而1993年日本海脊、朝鲜高原和乌 Langeung盆地（1000–2000米深度）表层沉积物中的239,240Pu浓度范围为8.3至17.7 Bq/kg干重。在日本海西部盆地（JB）（3300-3400米深度），表层沉积物（0–0.5厘米）中的239,240Pu浓度较高，为18–25 Bq/kg干重（Hong等人，1999年），而在1984年2931米深度处观察到的239,240Pu浓度较低，为2.6 Bq/kg干重（Nagaya和Nakamura，1987年）。1998–2002年间，日本海东部沉积物中的浓度范围为0.4–9.1 Bq/kg干重。日本海沉积物岩芯中的239,240Pu活性浓度的垂直剖面通常显示表面最大值，随后随深度增加而减少，这与北太平洋等开阔海洋沉积物岩芯观察到的剖面一致（Hong等人，1999年；Nagaya和Nakamura，1987年）。

日本海是西北太平洋的一个独特边缘海域。它是一个深盆地（最大深度3800米），以称为日本海正常水（JSPW）和底层水（BW）的均匀冷水团为特征（1000–3800米深度的潜在温度从0.5°C降至0.07°C）（Povinec等人，2026年）。该地区还受到温暖高盐度水（对马暖流，黑潮的一个分支）和与利曼暖流相关的寒冷低盐度水的入侵影响，其中亚极锋是这两种水团的边界（Hirose和Povinec，2020年，2022年，2023年）。JSPW和BW都是高氧浓度的均匀水体。日本海的生物活动很高，因为来自深水的营养物质通过上升流输送到表层，而表层氧气通过下沉流输送到3000米以下的深度。这种活跃的生物循环影响生物地球化学过程，包括表层水中颗粒产生的增加和较深层次中有机物的活跃分解（Gamo等人，2014年），这可能反过来影响海洋中的钚行为（Povinec等人，2026年）。

鄂霍次克海（最大深度3372米）是西北太平洋的另一个边缘海域，阿穆尔河的淡水流入在冬季有助于海冰的形成。日本海的水体通过宗谷海峡流入鄂霍次克海。因此，日本海岸警卫队（JCG）收集的长期监测数据为研究表层水（即沉积物-水界面直接上方的水层）和沉积物中239,240Pu活性浓度以及日本海和鄂霍次克海中239,240Pu K值的空间和时间变化提供了宝贵的机会。

在本文中，我们描述了日本海和鄂霍次克海表层水和沉积物中239,240Pu活性浓度的时间变化，并讨论了239,240Pu在海水与沉积物之间的分配，以解释在深层水和水体中观察到的活性浓度。

采样
作为国家海洋放射性监测计划的一部分，日本海岸警卫队（JCG）系统地测量了日本海和鄂霍次克海的海水和沉积物中的90Sr、137Cs和239,240Pu浓度。从1994年到2023年，在日本专属经济区（EEZ）内的指定地点进行了年度采样。这些关于海水和沉积物中人造放射性核素的全面长期数据集……

日本海上层水中的239,240Pu
日本海和鄂霍次克海上层水中239,240Pu活性浓度的结果总结在表1和表S2中。在海洋水柱中，239,240Pu通常表现出垂直剖面特征，即表面最小值、中层最大值（500–1000米深度），并且随深度增加逐渐减少（Bowen等人，1980年；Livingston和Povinec，2000年）。上层水中的239,240Pu活性浓度在浅水区较低，在……

239,240Pu在表层水与沉积物之间的分配
海水与沉积物之间的相互作用在控制海洋环境中钚的长期行为中起着关键作用。分布系数（Kd）通常用于描述放射性核素在溶解相和颗粒相之间的分配，并为放射性核素从水柱转移到沉积物提供了有用的见解。观察表明，日本海沉积物中的239,240Pu水平存在较大变化……

结论
关于表层水和沉积物中239,240Pu的行为，深海中的信息通常有限。在日本海和鄂霍次克海进行了深层水和沉积物中239,240Pu的长期监测。JCG（Japan Coast Guard，2022年）的数据分析有助于更好地理解表层水和沉积物中发生的过程。

日本海时间序列数据的分析表明……

作者贡献声明
Katsumi Hirose：概念化、数据整理、正式分析、资金获取、调查、方法论、可视化、初稿撰写、审稿与编辑。
Pavel P. Povinec：审稿与编辑、验证、项目管理、概念化。
Aya Sakaguchi：调查、资金获取。
Daisuke Tsumune：可视化、项目管理、调查、资金获取。

关于写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明
在准备这项工作时，作者使用了AI辅助技术进行英语校正。

关于利益冲突的声明
作者声明没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢
作者感谢日本海岸警卫队的工作人员对日本海和鄂霍次克海的海水/沉积物样品进行了采样和分析。我们还感谢筑波气象研究所和布拉迪斯拉发Comenius大学的同事们的长期合作。这项研究得到了筑波大学的资助（ERAN P-24-11）。

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