2019/2020年澳大利亚森林火灾期间南极洲棕色碳气溶胶的光学特性及其辐射强迫效应

《Journal of Environmental Sciences》：Optical properties and radiative forcing of brown carbon aerosols in Antarctica during the 2019/2020 Australian wildfires

　　

• •
  WS-BrC在南极气溶胶中的吸收率较低，但具有很强的波长依赖性。
• •
  识别出四种荧光成分，这些成分与生物量燃烧的远距离传输有很强的关联。
• •
  WS-BrC在到达大气表层（TOA）时，在辐射强迫方面表现出明显的空间异质性，这与南极的东西向气候模式一致。

引言

诸如野火之类的生物量燃烧事件会释放大量有机气溶胶（OA）。这些气溶胶通过散射和吸收太阳辐射直接改变地球的辐射平衡，同时通过作为云凝结核间接影响地球的辐射预算（Shrivastava, 2025; Xiong et al., 2022）。生物量燃烧气溶胶中的主要吸光成分是黑碳（BC）和棕碳（BrC）（Andreae, 2006; Gerrebos et al., 2024）。以往关于野火气溶胶的研究主要集中在BC上，因为BC在整个太阳光谱范围内都具有很强的吸光能力，因此被认为是一种强烈的温室气体。与BC的宽频带吸光特性不同，BrC仅在水看到紫外线范围内吸收太阳辐射，从而加热大气层，这一效应长期以来一直被忽视（Laskin et al., 2015; Lin et al., 2016）。

近年来，越来越多的证据表明BrC在大气中的作用被严重低估了。以往大多数关于全球气溶胶直接辐射效应的估算都将有机气溶胶视为纯粹的散射物质。将BrC的吸光特性纳入气候模型中，可以更准确地评估气溶胶对气候的影响（Brown et al., 2018）。在泰国清迈进行的气溶胶研究表明，将BrC视为吸光物质可以将气溶胶光深度（AOD）的模拟偏差减少5%–15%，从而提高模型性能（Zhang et al., 2021）。另一项研究发现，与将有机碳（OC）视为纯粹的散射气溶胶相比，BrC的吸光作用在大气表层引起的净升温效应为0.11 W/m²（Feng et al., 2013）。一些研究评估了BrC中含氮吸光成分的直接辐射效应，结果显示，在生物量燃烧强烈的地区，这些效应可以达到BC效应的120%（Li et al., 2025）。除了直接吸收紫外线和可见光辐射从而干扰地球的能量预算外，BrC还充当云凝结核和冰核。通过改变云的微物理性质和寿命，它还产生间接的气候效应。研究表明，BrC的吸光性质大约抵消了原本归因于纯粹散射有机碳的降温效应的16%（Jo et al., 2016）。此外，BrC可以通过干沉降和湿沉降沉积在雪地和冰川表面，降低表面反照率，从而加速雪融（Wu et al., 2016）。

一项综述记录了BrC在北极、南极和高山冰川中的广泛存在（Wu et al., 2016）。观测证实，南亚地区生物量燃烧产生的OC可以传输到喜马拉雅山脉的高海拔地区，甚至青藏高原内部（Choudhary et al., 2022; Cong et al., 2015; Yuan et al., 2021）。BrC的区域性气候影响在北极越来越明显，其中泥炭地和生物量燃烧是BrC的主要来源。Schneider等人（2024）使用高分辨率质谱法（HRMS）发现，北极泥炭的燃烧产物具有复杂的成分，氮和硫含量较高，这可能增强了该地区BrC的吸光能力和化学稳定性。Yue等人（2019）分析了历史上的水溶性棕碳（WS-BrC）气溶胶，得出结论认为该地区的WS-BrC主要来自生物量燃烧和二次海洋形成。5月中旬之后（极昼期间），WS-BrC吸收的太阳辐射比例相对于BC从5%急剧上升到34%。来自环北极航次的实地观测和模型模拟进一步证实，从北半球中高纬度地区传输的BrC气溶胶在北极起到了升温作用。特别是在夏季，BrC的辐射强迫达到90 mW/m²，约占BC辐射强迫的30%（Yue et al., 2022）。

关于南极的BrC研究也取得了一定的进展。作为地球上最干净和最偏远的大陆，南极缺乏足够的现场BrC观测数据，相关研究主要依赖于数值模拟。DeLessio等人（2024）在GISS ModelE模型中引入了BrC模块，发现BrC在南极大气中的总光深度（AOD）占主导地位。南极沿海地区的实地测量显示，夏季大气中OC浓度显著升高，这可能与来自南半球的生物量燃烧排放物的远距离传输有关（Hara et al., 2019）。现有证据表明，野火产生的烟雾气溶胶可以穿越长距离到达南极圈，并对雪和冰面产生显著影响（Jumelet et al., 2020）。然而，当前的研究仍存在明显局限性。现场BrC测量的稀缺以及缺乏长期连续观测阻碍了BrC浓度水平、光学性质和化学成分的准确量化。此外，南极大气中BrC的来源、传输和转化过程仍不甚明了。这些不确定性给评估BrC在南极的辐射效应带来了较大的误差。

极地地区极易受到BrC远距离传输的影响。卫星数据集证实，南半球中高纬度地区的野火频率和强度一直在增加（Juang et al., 2022）。这些野火释放的BrC及其前体很可能会通过大气环流传输到南极，扰乱当地的辐射平衡和气候系统（Du et al., 2018）。2019/2020年的澳大利亚野火为研究BrC向南极的远距离传输提供了独特的自然案例。这次大规模野火事件向大气中排放了0.4–0.9太克（Tg）的颗粒物。烟雾通过高层大气环流进行跨半球远距离传输，最终到达并沉积在南极（Khaykin et al., 2020）。Udy等人（2024）利用澳大利亚东南部的现代气象记录和冰芯中保存的夏季海盐气溶胶，重建了过去2000年的火天气指数，并将其确定为自1950年澳大利亚开始系统气象观测以来最极端的火灾事件。多项基于生物量燃烧示踪物和逆向轨迹分析的研究表明，野火烟雾首先向南美洲飘移，然后进入南极大气层（Chen et al., 2024; Scalabrin et al., 2024）。

鉴于此背景，本研究分析了第36次中国南极考察期间（2019年12月末至2020年2月末，即2019/2020年澳大利亚野火事件后期）在罗斯海、阿蒙森海及西南极周边水域收集的气溶胶样本。我们测定了水溶性BrC成分的浓度、吸光特性和激发-发射矩阵（EEM）光谱，并分析了BrC的发色团组成。测得的光学参数被用来约束SBDART辐射传输模型，以评估这一时期南极大气中BrC的辐射吸收效应。本研究旨在全面阐明受澳大利亚野火影响的南极大气中BrC的光学性质、组成特征和辐射效应。

章节摘录

采样

在第36次中国南极考察期间（2019年12月至2020年2月），在罗斯海、阿蒙森海及西南极周边海域的大气中收集了总悬浮颗粒物（TSP）气溶胶样本（图1）。使用高容量空气采样器（TH-1000C II，武汉天虹）以1.03 m3/min的流速采集TSP样本和现场空白样本。每个TSP样本连续采集了大约24小时。

WS-BrC的吸光特性

在第36次中国南极研究考察期间，采样地点主要集中在罗斯海地区（RS）和贝林斯豪森海及阿蒙森海地区（B&A）。WSOC浓度范围为0.19至0.94 μg C/m³（0.45 ± 0.19 μg C/m³），占OC浓度的62%。与其他海洋考察相比，本研究中WSOC的浓度处于中等偏高水平。例如，2017年北冰洋的平均WSOC浓度为0.21 ±

结论

本研究基于在第36次中国南极考察期间（CHINARE 19/20）在罗斯海、阿蒙森海及周边南极水域收集的气溶胶样本，系统地分析了WS-BrC的吸光特性、荧光组成、来源和辐射强迫。WSOC浓度范围为0.19至0.94 μg C/m³（平均0.45 ± 0.19 μg C/m^{3?1, MAE??? = 0.35 ± 0.21 m2/g）和强的波长依赖性。}

CRediT作者贡献声明

Lan Hu：撰写 – 原初草稿、方法论、数据分析。Li Xu：方法论、概念化。Longquan Wang：资源支持。Hongwei Liu：撰写 – 审稿与编辑。Xudong Wu：撰写 – 审稿与编辑。Hanyang Liu：撰写 – 审稿与编辑。Hui Kang：撰写 – 审稿与编辑、方法论、概念化。Zhouqing Xie：撰写 – 审稿与编辑。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能会影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（编号42306248、42430410、41941014）的资助，并得到了“南极海域对气候变化的影响与响应”国家极地专项计划（项目编号IRASCC 01-01-02E）的财政支持。作者感谢中国北极和南极管理局及中国极地研究所对本次野外考察的支持。同时感谢Longquan Wang在CHINARE 2019野外考察期间的采样工作。

Lan Hu|Li Xu|Longquan Wang|Hongwei Liu|Xudong Wu|Hanyang Liu|Hui Kang|Zhouqing Xie