追踪铝/铷的调节作用，能够稳定Cu-Fe5C2活性位点，从而在常压下实现光热催化CO2加氢反应，生成C2-C4烯烃

《Nature Communications》：Trace Al/Rb regulation stabilizes Cu-Fe5C2 active sites for ambient-pressure photothermal CO2 hydrogenation to C2-C4 olefin

　　

摘要

光热氢化二氧化碳（CO₂）为合成多碳烃类提供了一个太阳能驱动的方法，但对于基于铁的催化剂来说，控制碳化物的形成并保持催化剂活性位点的稳定性仍然是一个挑战。在此，我们开发了一种微量铝（Al）/铷（Rb）共促化的CuFe₂O₄催化剂，该催化剂能够在常压下高效且稳定地实现光热催化CO₂氢化生成轻质烯烃。优化后的催化剂对C₂-C₄烯烃的选择性高达约63%，同时有效抑制了甲烷（CH₄）的生成，并保持了200小时的光热催化性能稳定性。综合实验表征和理论计算表明，CuFe₂O₄前驱体在反应过程中会发生重构，形成Cu-Fe₅C₂界面结构。微量Al/Rb的加入促进了金属-碳化物界面的形成与稳定：铝（Al）调控了铁（Fe）的配位环境及碳化物的稳定性，而铷（Rb）则调节了界面的电子结构以及吸附与氢化过程的平衡。这种协同调控作用稳定了基于碳化物的活性位点，促进了CO₂转化生成的C₁中间体向C-C键合及C₂中间体的转化，从而有利于C₂-C₄烯烃的生成。