用于实验室部署的队列调度多保真贝叶斯优化与跨保真异常解析

《Machine Learning and Knowledge Extraction》：Queue-Scheduled Multi-Fidelity Bayesian Optimisation with Cross-Fidelity Anomaly Resolution for Laboratory Deployment

　　

实验室实验受到实际条件的制约，因此为离线环境构建的计算框架无法直接迁移到在线实验室流程中。其中存在两个主要的不匹配。第一，这些框架假设能够按需使用高保真设施，而表征、制备和测试很少能经济地一次只处理一个样品。第二，实验偶尔会产生灾难性的非高斯误差，而固定噪声模型难以处理这类误差。在此，研究人员引入了一个耦合的调度-验证层，该层封装了一个多保真优化器。队列调度器对每轮（per-session）开销进行建模，并批量处理昂贵测量以实现成本摊销；保真度感知验证协议（Fidelity-Aware Verification Protocol，FAVP）重复可疑观测，并将未解决的观测升级到更高的保真度。二者共享同一条成本摊销队列，因此验证升级仅作为另一个排队的样本被分派，异常处理强化批处理而非与之竞争。在合成函数上，该层减少了28–43%的产生开销的轮次，并在灾难性异常值条件下将遗憾值（regret）降低了51–84%。在真实的三保真材料数据集上，它提高了成本效率和鲁棒性。在聚二甲基硅氧烷（Polydimethylsiloxane，PDMS）介导的二维材料转移的实时部署中，该框架仅用两次拉曼（Raman）测量轮次、经过26次试验即获得了拉曼确认的单层石墨烯，且所发现的参数首次尝试便成功转移了另一种二维材料——单层二硫化钼（MoS₂）。

论文解读：面向实验室部署的队列调度多保真贝叶斯优化与跨保真异常解析

**一、研究背景与目的**

实验室实验受到实际条件的制约，为离线环境设计的计算框架无法直接迁移到在线实验室工作流程中，这主要源于两个不匹配。第一，离线框架假设可按需访问高保真设施，而表征、制备和测试很少能经济地一次只处理一个样品，仪器访问通常涉及固定开销，如预约、运输、耗材和校准。第二，实验偶尔会产生灾难性的非高斯误差，固定噪声模型难以处理这类异常。以往的应对策略多将异常读数视为建模问题，例如采用重尾Student-t似然、Student-t过程或在贝叶斯优化中剔除离群点，但实验室中的实际处理方式是重复测量，若重复结果不一致则升级到更可靠的仪器。目前尚缺乏在优化循环内形式化这一流程的算法框架。因此，研究人员提出了一种耦合的调度-验证层，用于封装多保真优化器，使批量处理和异常验证通过同一条成本摊销队列相互强化，并在合成函数、真实数据集和实时实验室部署三个层面验证其效果。该研究论文发表在《Machine Learning and Knowledge Extraction》期刊上。

**二、关键技术方法**

该框架采用多保真高斯过程（Multi-fidelity Gaussian Process，GP）作为共享替代模型。队列调度器（Queue Scheduler，QS）对每轮会话的固定开销与每样本边际成本建模，采用均摊成本分配方式，将队列中所有样本视为对称成本分担，并通过贪心顺序估值（greedy sequential valuation）计算队列的累计信息效用，在低保真测量被选中时比较队列发射与立即执行的价值，从而决定是否派遣批量测量。保真度感知验证协议（FAVP）基于标准化残差对低保真观测进行异常标记，对可疑观测在同一保真度重复测量，若重复结果不一致则升级到更高保真度队列。基础采集函数采用多保真最大值熵搜索（Multi-Fidelity Max-value Entropy Search，MF-MES）。基准测试样本队列来源包括三种合成测试函数（Styblinski-Tang 2D、Branin 2D、Hartmann 6D）、Bash等人[17]提供的聚（3-己基噻吩）-碳纳米管（P₃HT-CNT）复合材料三保真数据集，以及实时PDMS介导二维材料转移实验。

**三、主要研究结果**

**3.1 合成基准将队列调度和观测验证的贡献分离出来**

在Styblinski-Tang 2D、Branin 2D和Hartmann 6D三个标准测试函数上，研究人员在低保真度注入20%灾难性异常值，比较了六种配置。结果表明，在鲁棒高斯过程（GP）代理之上叠加完整框架（队列调度+FAVP）的配置在所有函数上取得了最低真实遗憾值（true regret）。完整框架相比仅调度配置，在三个函数上分别将真实遗憾值降低了51%、84%和76%。鲁棒GP基线虽然在遗憾值上与完整框架相当，但它消耗了约50%更多的高开销会话，将预算转化为额外的高保真访问，而这正是调度层所设法避免的。异常注入率扫描发现，鲁棒滤波在低异常率下效果较强，但在高异常率下失效，因为参考代理本身被污染后残差收缩；而FAVP的升级次数随注入率单调增长，因为重新测量不依赖于干净的参考拟合。两者在互补区间内工作，叠加配置因此在所有函数上表现最优。在清洁条件下，队列调度可比未增强的MFBO减少28–43%的设施会话。

**3.2 在真实噪声三保真实验数据集上的验证**

使用Bash等人[17]的P₃HT-CNT复合材料数据集进行回顾性验证，该数据集包含三种不同成本的保真度（吸收比、薄层电阻、电导率）以及每种组合的重复样本。研究人员将完整框架与仅调度配置和未增强MFBO进行比较。完整框架达到的中位最终遗憾值为0.127（四分位距0.059–1.907），显著优于未增强基线（1.542），配对Wilcoxon检验经Holm校正后具有统计显著性；与仅调度配置（1.485）相比，中位和均值遗憾值有大幅改善，但未达到20个种子下的校正显著性，部分原因是八个种子中三种方法收敛到相同近优组合。在设施访问上，完整框架使用了与基线相近的高保真会话数，但使用了更多中保真会话，这是因为FAVP每种子平均将11.1个低保真矛盾升级到中保真队列，另有1.1个中保真矛盾升级到高保真队列。因此，该框架将设施访问转化为遗憾值减少，而仅调度配置虽减少了会话数但遗憾值未改善。

**3.3 二维材料转移的自主优化在26次试验中实现单层质量**

研究团队将完整框架部署于PDMS介导的机械剥离石墨烯确定性干法转移实验。光学显微镜作为低保真评估（根据层数、完整性和损伤指标评分），拉曼光谱作为高保真表征。实时优化循环采用与合成基准相同的决策逻辑，只是将选中动作通过图形界面发送给研究人员执行。在26次试验中，框架仅派遣了两次拉曼会话就达到了拉曼确认的单层石墨烯。实验中记录了三次FAVP事件，均为重复与原始观测一致的A1类确认，未出现A2类升级。发现的优化参数在物理上具有一致性：切线剥离、薄印章（0.5 mm）、中间PDMS固化比（15:1）和快速拾取剥离速度。将这些参数直接应用于机械剥离的二硫化钼（MoS₂）时，首次尝试即获得拉曼确认的单层，表明该参数区间依赖于印章-薄片-基底间的运动学特性而非石墨烯特有的化学特性。整个优化过程花费5天时间，探索了一个六维离散参数空间，仅使用了两次高成本拉曼会议。

**四、讨论总结与研究结论**

讨论部分指出，两种机制在优化循环中作用于不同环节：队列调度通过将多个单样本会话整合为更少、更大的批次来减少固定开销，而观测验证通过重复测量将不确定性转化为可用证据，防止异常观测误导代理模型。在P₃HT-CNT数据上，调度单独无法与基线区分但减少了约三分之一的设施会话，验证机制则显著降低了遗憾值，二者各司其职。与已有方法相比，该框架不同于固定批量的批处理贝叶斯优化、基于资源可用性的异步优化、固定成本的成本感知采集、模型层面的鲁棒似然方法、失败实验处理以及主动学习中的重标记机制，其新颖之处在于将验证升级纳入成本摊销队列，使异常处理与批量调度通过同一个派发决策协同进行。计算成本方面，完整迭代在基准运行中的中位耗时为毫秒级，最坏情况也远低于实验室实验所涉及的分钟到小时尺度。框架具有良好通用性，可推广到池式主动学习、多保真进化优化和基于人类反馈的强化学习等场景。其局限性包括：调度单独在噪声条件下不降低遗憾值；阈值参数需用户设定，但敏感性分析显示性能对阈值不敏感；在重尾噪声下验证会带来少量额外开销；低开销情况下批处理优势减弱，且延迟假设目标函数平稳。

研究结论部分翻译如下：研究人员提出了一个耦合框架，将研究人员在迭代实验活动中做出的两个实际决策形式化：何时将共享设施测量作为批次派发，以及何时在可疑观测影响下一决策之前对其进行验证。这两种机制都嵌入算法层面，独立于第2节所确定类别内的采集函数选择，并可扩展到任意数量的保真度级别。在合成基准测试、真实三保真数据集上的回顾性研究以及实时实验室部署中，该框架在无需修改的情况下降低了开销成本和优化遗憾值。同样的逻辑，即成本可摊销条件下的调度和通过重复与升级进行的验证，原则上可应用于主动学习、进化优化以及真实约束下基于人类反馈的强化学习。对实验室实验中此类实际决策的可复现、有原则的方法，有助于未来实现完全自主的实验室。