综述：天然纤维增强聚乳酸复合材料：3D打印、生命周期评估及应用

《Polymers》：Natural Fiber-Reinforced Polylactic Acid Composites: 3D Printing, Life Cycle Assessment, and Applications

　　

天然纤维增强生物聚合物复合材料因其可再生性、可持续性和生态友好性而成为一类有吸引力的材料。同时，熔融沉积建模（FDM）正在变革制造业，并在制造传统技术难以生产的复杂和定制几何形状方面日益普及。近年来，天然纤维增强聚乳酸（PLA）复合材料（NFRPCs）的FDM打印已成为一种有前景的方法，用于开发具有跨领域潜在应用的可持续绿色复合材料。本综述全面审视了FDM打印NFRPCs的最新进展，特别强调力学和摩擦学性能。此外，本综述考察了生命周期评估（LCA）研究，以评估FDM打印NFRPCs的环境可持续性，并指出需要进一步研究的重要空白。还强调了与NFRPCs加工相关的挑战，包括可打印性、界面粘附性和最佳打印参数。最后，提出了未来研究方向，以促进高性能、可打印且环境可持续的NFRPCs的开发。

1. Introduction
天然纤维因其可再生性、可持续性、无毒性和生态友好性而成为聚合物增强材料的研究热点。生命周期评估（LCA）显示，与玻璃纤维相比，亚麻纤维生产在全球变暖潜势（GWP）、海洋生态毒性潜势和臭氧消耗潜势（ODP）方面显著降低。PLA作为一种生物基聚合物，具有良好加工性能，加入天然纤维可降低成本并扩大应用。近年来，熔融沉积建模（FDM）打印天然纤维增强聚乳酸复合材料（NFRPCs）受到广泛关注。本综述重点讨论其力学与摩擦学性能，并纳入LCA分析环境可持续性。

2. Natural Fibers
合成纤维如玻璃纤维存在环境和健康风险，天然纤维作为可再生替代品受到重视。LCA研究表明，棉花种植环境影响较大，而有机棉和麻类纤维环境影响较低。植物纤维来源多样，包括韧皮纤维、叶纤维、种籽纤维等，具有低成本、低密度和良好力学性能。然而，植物纤维热稳定性差、吸湿性强，容易导致尺寸不稳定和力学性能下降。

2.1. Chemical Composition and Structure of Plant-Based Fibers
植物纤维主要由纤维素、半纤维素和木质素组成，并含有少量果胶、蜡质、灰分和水分。纤维素提供强度，半纤维素作为胶结剂，木质素提供刚性。纤维细胞壁由初生壁和次生壁组成，次生壁分为S₁、S₂、S₃层，其中S₂层最厚。纤维的力学性能主要取决于纤维素含量、微纤维角和聚合度。

2.2. Extraction Methods
纤维提取方法包括沤麻、化学处理和机械方法。不同提取方法影响纤维的化学组成和表面形貌，进而影响复合材料性能。例如，碱浓度增加会降低纤维素含量和纤维拉伸强度。

3. Polylactic Acid: Synthesis and Properties
聚乳酸（PLA）由乳酸丙交酯开环聚合合成，乳酸存在L和D两种对映体，导致PLA存在PLLA、PDLA和PDLLA等立体异构体。PLLA和PDLA为半结晶聚合物，PDLLA为无定形。低结晶速率有利于FDM打印，可减少结晶引起的收缩和翘曲。PLA打印温度低（约180–210°C），具有良好的打印质量和表面光洁度，但PLA脆性大，需通过增塑、共混或共聚改善韧性。

4. Natural Fiber-Reinforced PLA Composites (NFRPCs)
NFRPCs的性能主要取决于PLA与天然纤维之间的界面粘附。由于天然纤维亲水，与疏水PLA粘附较差，导致应力传递效率低。湿热老化会显著降低力学性能，表现为纤维溶胀、界面脱粘和基体开裂。碱处理、硅烷化等化学改性可改善界面粘附，但可能增加环境负担。添加相容剂如聚乳酸接枝马来酸酐（PLA-g-MA）可增强界面相容性。杂化策略（如引入碳纳米管）可赋予复合材料导电性和电磁干扰屏蔽性能。此外，已有多项专利涉及PLA/天然纤维复合材料在电子、建筑和汽车领域的应用。

5. Additive Manufacturing
增材制造（AM）特别是FDM，适合打印复杂几何形状的NFRPCs。FDM打印需要直径约1.75 mm的复合丝材，通常通过单螺杆挤出制备。纤维种类、尺寸和含量影响丝材质量和打印过程。喷嘴尺寸需根据纤维负载量调整。未来研究需深入理解加工-结构-性能关系，并评估长期耐久性。

5.1. FDM Printing of NFRPCs
NFRPCs丝材可通过将PLA和纤维同时送入挤出机制备。纤维组成和粒度分布导致粘度变化，需优化挤出参数以获得直径均匀的丝材。大多数研究使用单螺杆挤出机，并针对不同纤维调整喷嘴尺寸。

5.2. Mechanical Properties of 3D-Printed NFRPC Filaments
影响FDM打印NFRPCs力学性能的因素包括纤维提取方法、表面处理、纤维负载量和打印参数。粗糙纤维表面有利于与PLA形成机械互锁，提高界面粘附。碱处理或硅烷处理可显著改善拉伸和弯曲性能，但纤维含量过高会导致团聚和空隙。加入PLA-g-MA可