从组合爆炸到目标优化：一种用于高熵催化剂发现的混合策略

《Science China-Materials》：From combinatorial explosion to targeted optimization: a hybrid strategy for high-entropy catalyst discovery

　　

摘要

高熵材料丰富的组分空间为催化剂的研究带来了根本性的挑战。以1%的原子分辨率考虑21种候选元素，这种组合方式会产生超过100亿（>10^10）种可能性，使得直接进行实验探索变得不切实际。此外，纯粹的数据驱动方法往往难以理解离散元素身份的固有化学作用，但它们在绘制连续浓度梯度方面表现出色。认识到这种区别后，我们通过将元素选择与组分比例优化分开，将这种组合爆炸问题转化为一个有针对性的优化问题。首先使用超快碳热冲击（CTS）来筛选可行的元素组合，并建立一个最佳的五元体系框架。随后应用机器学习（ML）来优化这个简化空间内的组分比例，其中统计模型能够高效地应对剩余的高维问题。以氧演化反应（OER）作为概念验证目标，我们的混合框架将可能的组分数量从超过10^10种减少到13种系统，最终确定了高熵氧化物（HEO）-Fe_17.57Co_28.45Ni_31.27Mo_10.57Zr_12.14作为最佳催化剂。该优化后的高熵氧化物在10 mA cm^-2电流下具有240 mV的过电位，并且在1 M KOH溶液中能够以1 A cm^-2的电流稳定运行超过600小时。机理分析表明，Mo调节了氧中间体的吸附过程，而Zr增强了结构的稳定性，共同实现了高活性和耐久性。这项工作证明了将离散的物理筛选与连续的数据驱动优化相结合，为探索高维材料领域提供了一条高效且可推广的途径。

高熵材料丰富的组分空间为催化剂的研究带来了根本性的挑战。以1%的原子分辨率考虑21种候选元素，这种组合方式会产生超过100亿（>10^10）种可能性，使得直接进行实验探索变得不切实际。此外，纯粹的数据驱动方法往往难以理解离散元素身份的固有化学作用，但它们在绘制连续浓度梯度方面表现出色。认识到这种区别后，我们通过将元素选择与组分比例优化分开，将这种组合爆炸问题转化为一个有针对性的优化问题。首先使用超快碳热冲击（CTS）来筛选可行的元素组合，并建立一个最佳的五元体系框架。随后应用机器学习（ML）来优化这个简化空间内的组分比例，其中统计模型能够高效地应对剩余的高维问题。以氧演化反应（OER）作为概念验证目标，我们的混合框架将可能的组分数量从超过10^10种减少到13种系统，最终确定了高熵氧化物（HEO）-Fe_17.57Co_28.45Ni_31.27Mo_10.57Zr_12.14作为最佳催化剂。该优化后的高熵氧化物在10 mA cm^-2电流下具有240 mV的过电位，并且在1 M KOH溶液中能够以1 A cm^-2的电流稳定运行超过600小时。机理分析表明，Mo调节了氧中间体的吸附过程，而Zr增强了结构的稳定性，共同实现了高活性和耐久性。这项工作证明了将离散的物理筛选与连续的数据驱动优化相结合，为探索高维材料领域提供了了一条高效且可推广的途径。